一種採用粉末冶金法進行中心開孔UO2燃料芯塊的製造方法與流程
2023-10-22 01:41:03
本發明屬於核燃料組件製造技術領域，具體涉及一種應用於核電燃料組件當中，中心開孔的UO2燃料芯塊的製造方法。
背景技術：
現有的開孔芯塊的製造方法主要採用化學方法配製有機單體丙烯醯胺、交聯劑亞基雙丙烯醯胺、分散劑聚丙烯酸銨與去離子水的預混液；之後採用球磨機將U3O8粉末與預混液進行球磨分散，製備出U3O8漿料；加入引發劑過硫酸銨、催化劑四甲基乙二胺，混合均勻；將混合均勻的漿料加入模具，凝固後經乾燥、脫粘，得到環形U3O8生坯；在氫氣氣氛中、1730±10℃溫度下燒結2～3小時，得到環形UO2芯塊。現有技術在專利「環形UO2燃料芯塊的製備方法」(申請專利號CN200910263465.5)中有詳細介紹。
現有開孔芯塊的製造技術中，引入的有機單體、交聯劑、分散劑、去離子水等種類較多，同時有U3O8漿料的存在，相應的在燃料芯塊製造過程中需要採取臨界控制手段來預防臨界事故的發生。同時核燃料組件為了追求更高的燃耗並更好的解決PCI效應，中心開孔尺寸非常小的燃料芯塊被設計出來，需要更加先進的技術來保證芯塊的成品率和產量。
因此亟需研製一種粉末冶金的方法，以UO2粉末為原料，通過混合、制粒、滾磨球化、壓制、燒結、磨削的工藝流程，從而解決上述問題。
技術實現要素：
本發明要解決的技術問題是提供一種採用粉末冶金法進行中心開孔UO2燃料芯塊的製造方法，從而在保證臨界安全的前提下，連續、穩定、批量地製造出合格的陶瓷UO2中心開孔芯塊。
為了實現這一目的，本發明採取的技術方案是：
一種採用粉末冶金法進行中心開孔UO2燃料芯塊的製造方法，包括以下步驟：
(1)確定原材料
本發明採用的原料為UO2粉末和U3O8粉末的混合物以及潤滑劑；
其中U3O8粉末的添加量不超過批次總質量的20％，潤滑劑的添加量不超過批次總質量的0.4％，單批次總質量不超過500kg；
(2)混合均勻化
按步驟(1)中確定的物質配比將UO2粉末和U3O8粉末的混合物放入密封的單錐的錐形混料機中，充0.5～1MPa氮氣進行混合均勻化；
(3)預壓制粒
混合均勻後，進行粉末的預壓制粒；
(4)混合球形化
制粒後的粉末加入不超過批次總質量0.4％的潤滑劑後進行雙錐的錐形混料計進行混合球形化；
(5)生坯壓制
球形化後的粉末進入旋轉壓機進行生坯壓制，生坯壓制的規格是每塊是直徑為10～10.2mm，高度為15～16.5mm的柱狀，中心開孔直徑為1.3～4.5mm；
(6)高溫燒結
壓制後的生坯在純氫氣氣氛、1730℃～1760℃的溫度下進行燒結6～8h；
(7)磨削
在金剛石砂輪上進行貫穿式磨削，將燒結後的生坯外表面磨削到產品設定的技術規格。
進一步的，如上所述的一種採用粉末冶金法進行中心開孔UO2燃料芯塊的製造方法，潤滑劑為阿克臘和草酸銨粉末中的至少一種，阿克臘是分析純的純度，粒徑＜100μm；草酸銨是分析純的純度，粒徑＜63μm。
進一步的，如上所述的一種採用粉末冶金法進行中心開孔UO2燃料芯塊的製造方法，UO2粉末滿足以下技術指標：①1≤U235富集度≤5；1≤U235富集度≤2時，偏差為±0.02％；2＜U235富集度≤5時，偏差為±0.05％；②當量硼含量≤4μg/g鈾；③粒度分布滿足正態分布，粒度的平均值為1.5～3μm；④氧鈾比為2.02～2.18；
U3O8粉末滿足以下技術指標：①1≤U235富集度≤5；1≤U235富集度≤2時，偏差為±0.02％；2＜U235≤5時，偏差為±0.05％；②當量硼含量≤2.5μg/g鈾；③氧鈾比為2.6～2.7；④比表面的平均值為0.3-1.5m2/g；⑤松裝密度為1.2-3g/cm3。
進一步的，如上所述的一種採用粉末冶金法進行中心開孔UO2燃料芯塊的製造方法，步驟(2)中，錐形混料機的自轉速度為59轉/分，公轉速度為2轉/分，混合時間為30-40分鐘。
進一步的，如上所述的一種採用粉末冶金法進行中心開孔UO2燃料芯塊的製造方法，步驟(3)中，制粒時的壓力為20～70kN，制粒粉末過篩時篩網尺寸為1.5mm～2.0mm。
進一步的，如上所述的一種採用粉末冶金法進行中心開孔UO2燃料芯塊的製造方法，步驟(4)中，錐形混料計的頻率為25Hz，球化時間10-30分鐘。
進一步的，如上所述的一種採用粉末冶金法進行中心開孔UO2燃料芯塊的製造方法，步驟(5)中，壓制速度為70～250塊/分鐘，壓制壓力為2～8MPa,壓制時生坯密度保持在5.6g/cm3～6.2g/cm3。
進一步的，如上所述的一種採用粉末冶金法進行中心開孔UO2燃料芯塊的製造方法，步驟(7)中，柱面粗糙度小於3.2μm。
本發明技術方案的有益效果在於：
本發明採用粉末冶金的方法製備開孔芯塊，避免了漿體容易引發的臨界問題，同時可穩定、批量地製造出合格的陶瓷UO2中心開孔芯塊，解決了高燃耗燃料組件中心開孔芯塊製造的技術難題。
附圖說明
圖1為工藝流程簡圖。
具體實施方式
下面通過附圖和具體實施例對本發明技術方案進行進一步詳細說明。
如圖1所示，本發明一種採用粉末冶金法進行中心開孔UO2燃料芯塊的製造方法，包括以下步驟：
(1)確定原材料
本發明採用的原料為UO2粉末和U3O8粉末的混合物以及潤滑劑；
其中U3O8粉末的添加量不超過批次總質量的20％，潤滑劑的添加量不超過批次總質量的0.4％，單批次總質量不超過500kg；
潤滑劑為阿克臘和草酸銨粉末中的至少一種，阿克臘是分析純的純度，粒徑＜100μm；草酸銨是分析純的純度，粒徑＜63μm；
UO2粉末滿足以下技術指標：①1≤U235富集度≤5；1≤U235富集度≤2時，偏差為±0.02％；2＜U235富集度≤5時，偏差為±0.05％；②當量硼含量≤4μg/g鈾；③粒度分布滿足正態分布，粒度的平均值為1.5～3μm；④氧鈾比為2.02～2.18；
U3O8粉末滿足以下技術指標：①1≤U235富集度≤5；1≤U235富集度≤2時，偏差為±0.02％；2＜U235≤5時，偏差為±0.05％；②當量硼含量≤2.5μg/g鈾；③氧鈾比為2.6～2.7；④比表面的平均值為0.3-1.5m2/g；⑤松裝密度為1.2-3g/cm3；
(2)混合均勻化
按步驟(1)中確定的物質配比將UO2粉末和U3O8粉末的混合物放入密封的單錐的錐形混料機中，充0.5～1MPa氮氣進行混合均勻化；錐形混料機的自轉速度為59轉/分，公轉速度為2轉/分，混合時間為30-40分鐘；
(3)預壓制粒
混合均勻後，進行粉末的預壓制粒；制粒時的壓力為20～70kN，制粒粉末過篩時篩網尺寸為1.5mm～2.0mm；
(4)混合球形化
制粒後的粉末加入不超過批次總質量0.4％的潤滑劑後進行雙錐的錐形混料計進行混合球形化；步驟(4)中，錐形混料計的頻率為25Hz，球化時間10-30分鐘；
(5)生坯壓制
球形化後的粉末進入旋轉壓機進行生坯壓制，生坯壓制的規格是每塊是直徑為10～10.2mm，高度為15～16.5mm的柱狀，中心開孔直徑為1.3～4.5mm；壓制速度為70～250塊/分鐘，壓制壓力為2～8MPa,壓制時生坯密度保持在5.6g/cm3～6.2g/cm3；
(6)高溫燒結
壓制後的生坯在純氫氣氣氛、1730℃～1760℃的溫度下進行燒結6～8h；
(7)磨削
在金剛石砂輪上進行貫穿式磨削，將燒結後的生坯外表面磨削到產品設定的技術規格，柱面粗糙度小於3.2μm。
目前中心開孔芯塊製造技術已經應用在了AP1000燃料組件芯塊製造過程中，不同富集度的芯塊已經被製造，並且通過了產品設計方和核電站用戶的認可。
同時中心開孔芯塊製造技術已在國家科技重大專項—CAP1400自主化燃料組件研製第一階段，即定型組件研製過程中得到應用，並在其後續研製及工業化規模生產中得到進一步的推廣。