一種環氧樹脂導熱複合材料及其製備與應用的製作方法

2024-02-29 16:00:15

本發明屬於熱界面材料領域，更具體地，涉及一種環氧樹脂導熱複合材料及其製備與應用。

背景技術：

如今電子產品的使用正在變得越來越普遍，同時也朝著微型化的方向發展，其應用時會產生大量的熱量，電子器件溫度的升高對壽命、效率以及耗能方面都會有非常大的影響，因此提高散熱能力成為研究工作的熱點。具有高散熱性能的導熱絕緣封裝材料是提高電子元器件工作穩定性和使用壽命的關鍵環節。塑料封裝以其優良的電絕緣性能、加工性能與成本優勢廣泛應用於熱界面材料及電子封裝領域，其中環氧樹脂由於具有收縮率低、粘結性能好、耐腐蝕性能好等優點，佔塑料封裝材料的90％以上。然而環氧樹脂導熱性能差，造成電子元件散熱困難，容易老化，使用壽命短。

向環氧樹脂中添加高熱導率的無機填料(如氧化鋁、氮化鋁、氮化硼、氧化鎂)可以有效的提高基體材料的熱導率。但通常需要在很高的填充量才能明顯提高複合材料熱導率。無機填料的高填充量導致了複合材料的力學性能和加工性能大幅下降。具體而言，這將導致環氧樹脂複合體系的高粘度，難以有效地進行電子元器件的封裝。

在這種背景下，研究一種具有低粘度和高導熱特性的環氧樹脂基複合材料便有重大的科學和實用價值。

技術實現要素：

針對現有技術的以上缺陷或改進需求，本發明的目的在於提供一種環氧樹脂導熱複合材料及其製備與應用，其中通過對該環氧樹脂導熱複合材料內關鍵的導熱填料結構、以及添加量等進行改進，並採用相應的製備方法，與現有技術相比能夠有效解決環氧樹脂複合材料導熱性能不佳，粘度高等的問題，通過不同種類和形貌的導熱填料複合添加，製備兼具低粘度和高導熱特性的環氧樹脂基導熱複合材料；該環氧樹脂導熱複合材料內的無機填料添加量低至5％至20％的體積比，而導熱係數卻不低於0.91W/m·K，在30℃下其黏度小於20Pa·s，導熱性好，粘度低，確保了該複合材料良好的力學性能和加工性能製備，尤其適用於作為電子封裝材料。

為實現上述目的，按照本發明的一個方面，提供了一種環氧樹脂導熱複合材料，其特徵在於，在環氧樹脂中分散有體積比例5％至20％的無機填料，所述無機填料包括二維片層無機填料和球形無機填料。

作為本發明的進一步優選，所述二維片層無機填料的平均粒徑在10微米至40微米之間，所述球形無機填料的平均粒徑在5微米至40微米之間。

作為本發明的進一步優選，所述二維片層無機填料與所述球形無機填料的體積比在4:1至1:1之間。

作為本發明的進一步優選，所述無機填料為氧化鋁、氮化硼、氮化鋁、氧化鎂、氧化鋅、二氧化矽中的至少一種。

作為本發明的進一步優選，所述環氧樹脂為雙酚A型或雙酚F型環氧樹脂。

作為本發明的進一步優選，所述環氧樹脂導熱複合材料的導熱係數不低於0.91W/m·K，在30℃下其黏度小於20Pa·s。

按照本發明的另一方面，本發明提供了製備如上述環氧樹脂導熱複合材料的方法，其特徵在於，包括以下步驟：

(1)將二維片層無機填料和球形無機填料按4:1至1:1的體積比進行配料，充分乾燥後均勻混合，得到混合填料；

(2)將步驟(1)中的混合填料添加到環氧樹脂中，均勻分散，脫氣泡後固化，即得到所述環氧樹脂導熱複合材料。

作為本發明的進一步優選，所述步驟(2)中，所述均勻分散是採用超聲分散和高速攪拌的方法，使得所述混合填料均勻分散於環氧樹脂基體材料中；優選的，所述高速攪拌所採用的轉速不低於1000轉每分鐘。

按照本發明的又一方面，本發明提供了上述環氧樹脂導熱複合材料作為電子封裝材料的應用。

總體而言，通過本發明所構思的以上技術方案與現有技術相比，能夠取得下列有益效果：

(1)本發明提供的二維片層無機填料和球形無機填料改性環氧樹脂複合材料，由於球形填料在基體中有更好的流動性，球形填料加入後能有效降低複合體系粘度，從而在提高體系熱導率的同時降低了環氧樹脂複合材料的粘度。

本發明所採用的二維片層無機填料，平均粒徑在10微米至40微米之間(即，二維片層無機填料的片層平面上最大長度在10微米至40微米之間)，該二維片層無機填料的厚度至少需要小於片層平面的長度和寬度一個數量級，例如可以為100nm至800nm。

(2)本發明提供的二維片層無機填料和球形無機填料改性環氧樹脂複合材料，由於不同形貌的填料以合適的比例混合後填充到環氧樹脂中，優化了體系填料的分散性，從而降低了複合體系的粘度，提高了加工性能。

(3)本發明提供的二維片層無機填料和球形無機填料改性環氧樹脂複合材料，二維片層無機填料主要是構築導熱通道形成導熱網絡，球形填料的加入，表現出了明顯的協同效應，提高了填料與環氧樹脂基體間的相互作用，在構建有效的導熱閾滲網絡的同時降低了體系粘度，實現導熱性能大幅提高。

(4)本發明提供的所述複合材料製備方法，步驟簡單，反應條件溫和，適合工業大規模生產。

(5)本發明提供的二維片層無機填料和球形無機填料改性環氧樹脂複合材料，應用於熱界面材料，能加強導熱性，提交熱交換效率。尤其適合於電子封裝材料，例如用於集成電路板封裝等，可在保證加工性能的前提下，大幅改善電子元件散熱性能，延緩電子元件熱老化並保證其工作穩定性，從而延長電子產品的使用壽命。

優選方案，通過調整二維片層無機填料和球形無機填料的混合比例，調整所述複合材料的加工性能和導熱性能。

優選方案，通過調節環氧樹脂和固化劑類型，調整所述複合材料的固化條件，從而滿足不同施工場所的特殊要求。

優選方案，通過選擇不同類型的環氧樹脂，使得所述複合材料具有不同的加工性能和物化性能，滿足不同的工業要求。

附圖說明

圖1是本發明實施例1、2、4、5、6、7中37微米氮化硼片和40微米球形氧化鋁按不同配比得到的環氧樹脂複合材料的粘度對比圖；

圖2是本發明實施例1、2、3、7中37微米氮化硼片和40微米球形氧化鋁按不同配比得到的環氧樹脂複合材料的粘度對比圖；

圖3是本發明實施例1、2、3、4、5、6、7中37微米氮化硼片和40微米球形氧化鋁按不同配比得到的環氧樹脂複合材料的熱導率對比圖；

圖4是本發明實施例7中37微米氮化硼片和40微米球形氧化鋁環氧樹脂複合材料的斷面掃描電鏡圖。

具體實施方式

為了使本發明的目的、技術方案及優點更加清楚明白，以下結合附圖及實施例，對本發明進行進一步詳細說明。應當理解，此處所描述的具體實施例僅用以解釋本發明，並不用於限定本發明。此外，下面所描述的本發明各個實施方式中所涉及到的技術特徵只要彼此之間未構成衝突就可以相互組合。

本發明提供的環氧樹脂複合材料，在環氧樹脂中均勻分散有體積比例5％至20％的無機填料，所述無機填料包括二維片層無機填料和球形無機填料(這些無機填料均可從市場上購入)，所述二維片層無機填料的平均粒徑在10微米至40微米之間，所述球形無機填料的平均粒徑在5微米至40微米之間，所述二維片層無機填料和球形無機填料的體積比例在4:1至1:1之間。優選地，所述二維片層無機填料的平均粒徑在30微米至40微米，所述球形無機填料的平均粒徑在30微米至40微米，所述二維片層無機填料和球形無機填料的體積比在2:1至1:1之間。

所述無機填料可以為氧化鋁、氮化硼、氮化鋁、氧化鎂、氧化鋅、二氧化矽中的一種或兩種，優選為氧化鋁、氮化硼、氮化鋁中的一種或兩種。

本發明提供的環氧樹脂複合材料，其導熱性能按照測試標準ASTMC1113測試，導熱係數不低於0.91W/m·K，其黏度在30℃下小於20Pa·s。

本發明所提共的環氧樹脂複合材料，按照配方比例，可按照一般的填料添加方法製備，優選按照下述方法製備：

(1)取配方比例的二維片層無機填料和球形無機填料，充分乾燥後均勻混合，得到混合填料。

(2)將步驟(1)中得到的混合填料添加到環氧樹脂中，均勻分散，脫氣泡後固化，即得到所述環氧樹脂複合材料。優選地，所述的環氧樹脂為雙酚A型或雙酚F型環氧樹脂；所述的固化劑為咪唑類和/或酸酐類固化劑，固化劑的添加量為環氧樹脂的6～90wt.％。

其中步驟(2)的具體過程如下：

(2-1)分散：將步驟(1)中得到的混合填料添加到環氧樹脂中，超聲波分散或者機械攪拌使得填料均勻分散，得到環氧樹脂/填料分散體系。優選地，所述超聲分散功率優選為：200瓦，溫度為50℃-70℃，超聲分散0.5-2小時；所述高速攪拌為：40℃-70℃，600-2000轉/分鐘，攪拌1-2小時。

(2-2)將步驟(2-1)所得的環氧樹脂/填料分散體系真空脫出氣泡後，加入固化劑，並進一步高速攪拌和脫出氣泡，得到改性環氧樹脂分散體系。所述高速攪拌和脫出氣泡過程採用自轉/公轉攪拌機，高速攪拌速度為1600～1900轉每分鐘，脫出氣泡過程中的轉速為2000～2100轉每分鐘。

(2-3)將步驟(2-2)得到的改性環氧樹脂分散體系進行固化反應，即得到所述環氧樹脂複合材料。

所述固化過程包括低溫預固化與高溫固化；預固化溫度為60℃～100℃，預固化時間為1～2小時；高溫固化溫度為150℃～180℃，高溫預固化時間為4～7小時。

本發明提供的環氧樹脂複合材料，在保證導熱性能的同時，具有良好的機械加工性能，黏度按照測試標準Anton Paar MCR302測試，在30℃下小於20Pa·s，適合用於電子封裝材料。

以下為具體實施例：

實施例1

一種環氧樹脂複合材料，在環氧樹脂中均勻分散有體積比例12％的無機填料，所述無機填料包括二維片層無機填料，所述二維片層無機填料的平均粒徑為37微米，所述二維片層無機填料為氮化硼。所述環氧樹脂複合材料，其導熱性能按照測試標準ASTM C1113測試，導熱係數為0.81W/m·K，其黏度在30℃下為7.8Pa·s。

一種環氧樹脂複合材料，按照配方比例，按照下述方法製備：

(1)取二維片層無機填料，充分乾燥後的填料。

(2)將步驟(1)中得到的二維片層無機填料添加到環氧樹脂中，均勻分散，脫氣泡後固化，即得到所述環氧樹脂複合材料。所述的環氧樹脂為雙酚A型環氧樹脂；所述的固化劑為咪唑類和酸酐類固化劑，酸酐類固化劑的添加量為環氧樹脂的85wt.％，咪唑類固化劑的添加量為環氧樹脂的1wt.％。

其中步驟(2)的具體過程如下：

(2-1)分散：將步驟(1)中得到的填料添加到環氧樹脂中，超聲波分散或者機械攪拌使得填料均勻分散，得到環氧樹脂/填料分散體系。機械攪拌速度為800轉每分鐘，攪拌時間為2小時；超聲波分散時間為1小時。

(2-2)將步驟(2-1)所得的環氧樹脂/填料分散體系真空脫出氣泡後，加入固化劑，並進一步高速攪拌和脫出氣泡，得到改性環氧樹脂分散體系。所述高速攪拌和脫出氣泡過程採用自轉/公轉攪拌機，高速攪拌3分鐘，速度為1600轉每分鐘，脫出氣泡過程2分鐘，轉速為2000轉每分鐘。

(2-3)將步驟(2-2)得到的改性環氧樹脂分散體系進行固化反應，即得到所述環氧樹脂複合材料。

所述固化過程包括低溫預固化與高溫固化；預固化溫度為60℃，預固化時間為2小時；高溫固化溫度為150℃，高溫預固化時間為5小時。

實施例2

一種環氧樹脂複合材料，在環氧樹脂中均勻分散有體積比例15％的無機填料，所述無機填料包括二維片層無機填料，所述二維片層無機填料的平均粒徑為37微米，所述二維片層無機填料為氮化硼。所述環氧樹脂複合材料，其導熱性能按照測試標準ASTM C1113測試，導熱係數為1.01W/m·K，其黏度在30℃下為12.8Pa·s。

一種環氧樹脂複合材料，按照配方比例，按照下述方法製備：

(1)取二維片層無機填料，充分乾燥後的填料。

(2)將步驟(1)中得到的二維片層無機填料添加到環氧樹脂中，均勻分散，脫氣泡後固化，即得到所述環氧樹脂複合材料。所述的環氧樹脂為雙酚A型環氧樹脂；所述的固化劑為咪唑類和酸酐類固化劑，酸酐類固化劑的添加量為環氧樹脂的85wt.％，咪唑類固化劑的添加量為環氧樹脂的1wt.％。

其中步驟(2)的具體過程如下：

(2-1)分散：將步驟(1)中得到的填料添加到環氧樹脂中，超聲波分散或者機械攪拌使得填料均勻分散，得到環氧樹脂/填料分散體系。機械攪拌速度為800轉每分鐘，攪拌時間為2小時；超聲波分散時間為1小時。

(2-2)將步驟(2-1)所得的環氧樹脂/填料分散體系真空脫出氣泡後，加入固化劑，並進一步高速攪拌和脫出氣泡，得到改性環氧樹脂分散體系。所述高速攪拌和脫出氣泡過程採用自轉/公轉攪拌機，高速攪拌3分鐘，速度為1600轉每分鐘，脫出氣泡過程2分鐘，轉速為2000轉每分鐘。

(2-3)將步驟(2-2)得到的改性環氧樹脂分散體系進行固化反應，即得到所述環氧樹脂複合材料。

所述固化過程包括低溫預固化與高溫固化；預固化溫度為60℃，預固化時間為2小時；高溫固化溫度為150℃，高溫預固化時間為5小時。

實施例3

一種環氧樹脂複合材料，在環氧樹脂中均勻分散有體積比例18％的無機填料，所述無機填料包括二維片層無機填料，所述二維片層無機填料的平均粒徑為37微米，所述二維片層無機填料為氮化硼。所述環氧樹脂複合材料，其導熱性能按照測試標準ASTM C1113測試，導熱係數為1.09W/m·K，其黏度在30℃下為42.8Pa·s。

一種環氧樹脂複合材料，按照配方比例，按照下述方法製備：

(1)取二維片層無機填料，充分乾燥後的填料。

(2)將步驟(1)中得到的二維片層無機填料添加到環氧樹脂中，均勻分散，脫氣泡後固化，即得到所述環氧樹脂複合材料。所述的環氧樹脂為雙酚A型環氧樹脂；所述的固化劑為咪唑類和酸酐類固化劑，酸酐類固化劑的添加量為環氧樹脂的85wt.％，咪唑類固化劑的添加量為環氧樹脂的1wt.％。

其中步驟(2)的具體過程如下：

(2-1)分散：將步驟(1)中得到的填料添加到環氧樹脂中，超聲波分散或者機械攪拌使得填料均勻分散，得到環氧樹脂/填料分散體系。機械攪拌速度為800轉每分鐘，攪拌時間為2小時；超聲波分散時間為1小時。

(2-2)將步驟(2-1)所得的環氧樹脂/填料分散體系真空脫出氣泡後，加入固化劑，並進一步高速攪拌和脫出氣泡，得到改性環氧樹脂分散體系。所述高速攪拌和脫出氣泡過程採用自轉/公轉攪拌機，高速攪拌3分鐘，速度為1600轉每分鐘，脫出氣泡過程2分鐘，轉速為2000轉每分鐘。

(2-3)將步驟(2-2)得到的改性環氧樹脂分散體系進行固化反應，即得到所述環氧樹脂複合材料。

所述固化過程包括低溫預固化與高溫固化；預固化溫度為60℃，預固化時間為2小時；高溫固化溫度為150℃，高溫預固化時間為5小時。

實施例4

一種環氧樹脂複合材料，在環氧樹脂中均勻分散有體積比例15％的無機填料，所述無機填料包括二維片層無機填料和球形無機填料，所述二維片層無機填料的平均粒徑為37微米，所述球形無機填料的平均粒徑為40微米，所述二維片層無機填料和球形無機填料的體積比例為4:1。所述二維片層無機填料為氮化硼；所述球形無機填料為氧化鋁。

所述環氧樹脂複合材料，其導熱性能按照測試標準ASTM C1113測試，導熱係數為0.91W/m·K，其黏度按照測試標準Anton Paar MCR302測試，在30℃下為8.9Pa·s。

一種環氧樹脂複合材料，按照配方比例，按照下述方法製備：

(1)取配方比例的二維片層無機填料和球形無機填料，充分乾燥後均勻混合，得到混合填料。

(2)將步驟(1)中得到的混合填料添加到環氧樹脂中，均勻分散，脫氣泡後固化，即得到所述環氧樹脂複合材料。所述的環氧樹脂為雙酚A型環氧樹脂；所述的固化劑為咪唑類和酸酐類固化劑，酸酐類固化劑的添加量為環氧樹脂的85wt.％，咪唑類固化劑的添加量為環氧樹脂的1wt.％。

其中步驟(2)的具體過程如下：

(2-1)分散：將步驟(1)中得到的混合填料添加到環氧樹脂中，超聲波分散或者機械攪拌使得填料均勻分散，得到環氧樹脂/填料分散體系。機械攪拌速度為800轉每分鐘，攪拌時間為2小時；超聲波分散時間為1小時。

(2-2)將步驟(2-1)所得的環氧樹脂/填料分散體系真空脫出氣泡後，加入固化劑，並進一步高速攪拌和脫出氣泡，得到改性環氧樹脂分散體系。所述高速攪拌和脫出氣泡過程採用自轉/公轉攪拌機，高速攪拌速度為1600轉每分鐘，脫出氣泡過程中的轉速為2000轉每分鐘。

(2-3)將步驟(2-2)得到的改性環氧樹脂分散體系進行固化反應，即得到所述環氧樹脂複合材料。

所述固化過程包括低溫預固化與高溫固化；預固化溫度為60℃，預固化時間為2小時；高溫固化溫度為150℃，高溫預固化時間為5小時。

實施例5

一種環氧樹脂複合材料，在環氧樹脂中均勻分散有體積比例18％的無機填料，所述無機填料包括二維片層無機填料和球形無機填料，所述二維片層無機填料的平均粒徑為37微米，所述球形無機填料的平均粒徑為40微米，所述二維片層無機填料和球形無機填料的體積比例為2:1。所述二維片層無機填料為氮化硼；所述球形無機填料為氧化鋁。

所述環氧樹脂複合材料，其導熱性能按照測試標準ASTM C1113測試，導熱係數為1.06W/m·K，其黏度按照測試標準Anton Paar MCR302測試，在30℃下為11.2Pa·s。

一種環氧樹脂複合材料，按照配方比例，按照下述方法製備：

(1)取配方比例的二維片層無機填料和球形無機填料，充分乾燥後均勻混合，得到混合填料。

(2)將步驟(1)中得到的混合填料添加到環氧樹脂中，均勻分散，脫氣泡後固化，即得到所述環氧樹脂複合材料。所述的環氧樹脂為雙酚A型環氧樹脂；所述的固化劑為咪唑類和酸酐類固化劑，酸酐類固化劑的添加量為環氧樹脂的85wt.％，咪唑類固化劑的添加量為環氧樹脂的1wt.％。

其中步驟(2)的具體過程如下：

(2-1)分散：將步驟(1)中得到的混合填料添加到環氧樹脂中，超聲波分散或者機械攪拌使得填料均勻分散，得到環氧樹脂/填料分散體系。機械攪拌速度為800轉每分鐘，攪拌時間為2小時；超聲波分散時間為1小時。

(2-2)將步驟(2-1)所得的環氧樹脂/填料分散體系真空脫出氣泡後，加入固化劑，並進一步高速攪拌和脫出氣泡，得到改性環氧樹脂分散體系。所述高速攪拌和脫出氣泡過程採用自轉/公轉攪拌機，高速攪拌速度為1600轉每分鐘，脫出氣泡過程中的轉速為2000轉每分鐘。

(2-3)將步驟(2-2)得到的改性環氧樹脂分散體系進行固化反應，即得到所述環氧樹脂複合材料。

所述固化過程包括低溫預固化與高溫固化；預固化溫度為60℃，預固化時間為2小時；高溫固化溫度為150℃，高溫預固化時間為5小時。

實施例6

一種環氧樹脂複合材料，在環氧樹脂中均勻分散有體積比例21％的無機填料，所述無機填料包括二維片層無機填料和球形無機填料，所述二維片層無機填料的平均粒徑為37微米，所述球形無機填料的平均粒徑為40微米，所述二維片層無機填料和球形無機填料的體積比例為4:3。所述二維片層無機填料為氮化硼；所述球形無機填料為氧化鋁。

所述環氧樹脂複合材料，其導熱性能按照測試標準ASTM C1113測試，導熱係數為1.16W/m·K，其黏度按照測試標準Anton Paar MCR302測試，在30℃下為12.2Pa·s。

一種環氧樹脂複合材料，按照配方比例，按照下述方法製備：

(1)取配方比例的二維片層無機填料和球形無機填料，充分乾燥後均勻混合，得到混合填料。

(2)將步驟(1)中得到的混合填料添加到環氧樹脂中，均勻分散，脫氣泡後固化，即得到所述環氧樹脂複合材料。所述的環氧樹脂為雙酚A型環氧樹脂；所述的固化劑為咪唑類和酸酐類固化劑，酸酐類固化劑的添加量為環氧樹脂的85wt.％，咪唑類固化劑的添加量為環氧樹脂的1wt.％。

其中步驟(2)的具體過程如下：

(2-1)分散：將步驟(1)中得到的混合填料添加到環氧樹脂中，超聲波分散或者機械攪拌使得填料均勻分散，得到環氧樹脂/填料分散體系。機械攪拌速度為800轉每分鐘，攪拌時間為2小時；超聲波分散時間為1小時。

(2-2)將步驟(2-1)所得的環氧樹脂/填料分散體系真空脫出氣泡後，加入固化劑，並進一步高速攪拌和脫出氣泡，得到改性環氧樹脂分散體系。所述高速攪拌和脫出氣泡過程採用自轉/公轉攪拌機，高速攪拌速度為1600轉每分鐘，脫出氣泡過程中的轉速為2000轉每分鐘。

(2-3)將步驟(2-2)得到的改性環氧樹脂分散體系進行固化反應，即得到所述環氧樹脂複合材料。

所述固化過程包括低溫預固化與高溫固化；預固化溫度為60℃，預固化時間為2小時；高溫固化溫度為150℃，高溫預固化時間為5小時。

實施例7

一種環氧樹脂複合材料，在環氧樹脂中均勻分散有體積比例24％的無機填料，所述無機填料包括二維片層無機填料和球形無機填料，所述二維片層無機填料的平均粒徑為37微米，所述球形無機填料的平均粒徑為40微米，所述二維片層無機填料和球形無機填料的體積比例為1:1。所述二維片層無機填料為氮化硼；所述球形無機填料為氧化鋁。

所述環氧樹脂複合材料，其導熱性能按照測試標準ASTM C1113測試，導熱係數為1.26W/m·K，其黏度按照測試標準Anton Paar MCR302測試，在30℃下為16.2Pa·s。

一種環氧樹脂複合材料，按照配方比例，按照下述方法製備：

(1)取配方比例的二維片層無機填料和球形無機填料，充分乾燥後均勻混合，得到混合填料。

(2)將步驟(1)中得到的混合填料添加到環氧樹脂中，均勻分散，脫氣泡後固化，即得到所述環氧樹脂複合材料。所述的環氧樹脂為雙酚A型環氧樹脂；所述的固化劑為咪唑類和酸酐類固化劑，酸酐類固化劑的添加量為環氧樹脂的85wt.％，咪唑類固化劑的添加量為環氧樹脂的1wt.％。

其中步驟(2)的具體過程如下：

(2-1)分散：將步驟(1)中得到的混合填料添加到環氧樹脂中，超聲波分散或者機械攪拌使得填料均勻分散，得到環氧樹脂/填料分散體系。機械攪拌速度為800轉每分鐘，攪拌時間為2小時；超聲波分散時間為1小時。

(2-2)將步驟(2-1)所得的環氧樹脂/填料分散體系真空脫出氣泡後，加入固化劑，並進一步高速攪拌和脫出氣泡，得到改性環氧樹脂分散體系。所述高速攪拌和脫出氣泡過程採用自轉/公轉攪拌機，高速攪拌速度為1600轉每分鐘，脫出氣泡過程中的轉速為2000轉每分鐘。

(2-3)將步驟(2-2)得到的改性環氧樹脂分散體系進行固化反應，即得到所述環氧樹脂複合材料。

所述固化過程包括低溫預固化與高溫固化；預固化溫度為60℃，預固化時間為2小時；高溫固化溫度為150℃，高溫預固化時間為5小時。

實施例8

一種環氧樹脂複合材料，在環氧樹脂中均勻分散有體積比例24％的無機填料，所述無機填料包括二維片層無機填料和球形無機填料，所述二維片層無機填料的平均粒徑為37微米，所述球形無機填料的平均粒徑為40微米，所述二維片層無機填料和球形無機填料的體積比例為1:1。所述二維片層無機填料為氮化硼；所述球形無機填料為氧化鋁。

所述環氧樹脂複合材料，其導熱性能按照測試標準ASTM C1113測試，導熱係數為1.26W/m·K，其黏度按照測試標準Anton Paar MCR302測試，在30℃下為16.2Pa·s。

一種環氧樹脂複合材料，按照配方比例，按照下述方法製備：

(1)取配方比例的二維片層無機填料和球形無機填料，充分乾燥後均勻混合，得到混合填料。

(2)將步驟(1)中得到的混合填料添加到環氧樹脂中，均勻分散，脫氣泡後固化，即得到所述環氧樹脂複合材料。所述的環氧樹脂為雙酚F型環氧樹脂；所述的固化劑為咪唑類和酸酐類固化劑，酸酐類固化劑的添加量為環氧樹脂的85wt.％，咪唑類固化劑的添加量為環氧樹脂的1wt.％。

其中步驟(2)的具體過程如下：

(2-1)分散：將步驟(1)中得到的混合填料添加到環氧樹脂中，超聲波分散或者機械攪拌使得填料均勻分散，得到環氧樹脂/填料分散體系。機械攪拌速度為800轉每分鐘，攪拌時間為2小時；超聲波分散時間為1小時。

(2-2)將步驟(2-1)所得的環氧樹脂/填料分散體系真空脫出氣泡後，加入固化劑，並進一步高速攪拌和脫出氣泡，得到改性環氧樹脂分散體系。所述高速攪拌和脫出氣泡過程採用自轉/公轉攪拌機，高速攪拌速度為1600轉每分鐘，脫出氣泡過程中的轉速為2000轉每分鐘。

(2-3)將步驟(2-2)得到的改性環氧樹脂分散體系進行固化反應，即得到所述環氧樹脂複合材料。

所述固化過程包括低溫預固化與高溫固化；預固化溫度為60℃，預固化時間為2小時；高溫固化溫度為150℃，高溫預固化時間為5小時。

測試分析：

對實施例1-7提供的環氧樹脂複合材料進行了熱導率和剪切粘度的測試，結果如圖1、圖2、圖3所示。

剪切粘度為30℃時懸浮體系在剪切速率為100s-1的剪切粘度。

根據實驗結果分析得到，當氮化硼填充量達到體積分數15％時。環氧樹脂複合材料的導熱係數達到1.01W/m·K，粘度為12.8Pa·s,當繼續增大氮化硼的填充量到18％時，粘度快速增加到42.8Pa·s，這說當氮化硼填充量為12％時，已經達到體系的導熱逾滲值，體系內已經形成了充分的導熱通道，再繼續添加氮化硼導熱係數幾乎沒有提升，但是粘度卻快速上升，這時加入球形填料，再進一步降低體系的粘度的同時，有效的提高了複合體系的熱導率。證實本發明提供的多尺度導熱填料改性環氧樹脂複合材料是一種具有良好加工性能的導熱材料，在高效熱界面材料有很高應用價值，尤其是電子封裝材料領域，例如用於集成電路板封裝等。

本領域的技術人員容易理解，以上所述僅為本發明的較佳實施例而已，並不用以限制本發明，凡在本發明的精神和原則之內所作的任何修改、等同替換和改進等，均應包含在本發明的保護範圍之內。