一種往復式多電離腔大氣壓非平衡等離子體反應器的製造方法
2023-08-12 23:09:36
一種往復式多電離腔大氣壓非平衡等離子體反應器的製造方法
【專利摘要】一種往復式多電離腔大氣壓非平衡等離子體反應器，其平板接地電極與覆蓋在平板高壓電極表面的α-Al2O3電介質層之間構成多個非平衡等離子體電離腔，平板接地電極上設置有冷卻液腔，平板接地電極上在冷卻液腔之間還設置有反應氣體冷卻腔，大氣壓非平衡等離子體反應器工作時，原料氣體均勻進入反應器後，交替經過多個非平衡等離子體電離腔和多個反應氣體冷卻腔，再最後經反應氣體出口輸出，多個非平衡等離子體電離腔既可以採用同一激勵電源供電，也可以每個電離腔採用獨立的激勵電源。本發明使等離子體化學反應進行的更加充分，提升了等離子體化學反應的效果，使每個電離腔的放電性能都得到優化，也可更方便地調控等離子體化學反應進程。
【專利說明】一種往復式多電離腔大氣壓非平衡等離子體反應器
【技術領域】
[0001]本發明屬於氣體放電與應用【技術領域】，涉及一種氣體放電低溫等離子體反應器，尤其是一種往復式多電離腔大氣壓非平衡等離子體反應器。
【背景技術】
[0002]大氣壓非平衡等離子體被廣泛應用於高效活性氧自由基製備、臭氧合成、材料表面處理、等離子體顯示、紫外光源、高功率CO2雷射器等領域，實現了傳統方法難以達到的處理效果，具有重要的應用價值。與傳統的低氣壓非平衡等離子體發生技術相比，大氣壓非平衡等離子體具有較高的能量利用效率，並且不需要龐大複雜的真空系統和嚴格密封的真空腔體，因此特別適合在工業連續性生產上應用。目前，電暈放電、微波放電和介質阻擋放電是獲得大氣壓非平衡等離子體的主要方式，其中最具代表性的是大氣壓介質阻擋放電，其優點是結構簡單、容易獲得大空間非平衡等離子體。
[0003]大氣壓介質阻擋放電是目前工業中最常用的一種獲得大氣壓非平衡等離子體的方式，特別是在工業臭氧合成領域已有一百餘年的歷史。在大氣壓介質阻擋放電體系中，利用電介質層的鎮流效應可以在同一放電空間同一激勵電壓周期內產生數量龐大、結構尺度相近、特性相同的微放電，多數情況下這種微放電錶現為微流注的放電模式，這种放電模式是最主要、最常見、也是最容易實現的放電模式。微放電壽命只有十幾到幾十納秒，放電通道半徑只有0.1?0.2mm,因此這種用肉眼看似均勻的放電模式實際上極不均勻，在放電時間和放電空間上的佔空比都很小，結果造成部分等離子體化學反應並不能充分進行。因此，需要通過增加反應氣體在電離腔中的存留時間來促使等離子體化學反應的充分進行。
[0004]延長等離子體反應器電離腔長度是增加反應氣體在電離腔中存留時間的有效方法之一，但受高純度大面積Al2O3電介質層製作和平板式窄間隙大氣壓非平衡等離子體反應器加工技術的限制，目前直接延長等離子體反應器電離腔長度還存在困難，且會造成大氣壓非平衡等離子體反應器體積過大，成本提高，可靠性降低。如果將較長的大氣壓非平衡等離子體反應器的長電離腔分解為2至5個較短的電離腔，並將這些電離腔平行疊加放置，同時通過在大氣壓非平衡等離子體反應器中設置導流結構，使反應氣體依次通過各個分離腔體，以此延長反應氣體在電離腔中的存留時間，提升等離子體化學反應的效能。另外，在每個較短的電離腔之間又加入了氣體冷卻結構，使反應氣體在進入下一個電離腔體前溫度降低，解決了等離子體化學反應目標產物因溫度升高而分解的問題，提升了等離子體化學反應的效果。同時，不同的電離腔既可以採用同一激勵電源供電，也可以採用獨立激勵的供電模式，採用獨立激勵的供電模式時，可以使每個電離腔的放電性能都得到優化，也可更方便地調控等離子體化學反應進程，實現不同的應用需求。
【發明內容】
[0005]本發明克服了現有用於等離子體化學反應的大氣壓非平衡等離子體反應器的不足，提供了一種往復式多電離腔大氣壓非平衡等離子體反應器。本發明在常規大氣壓介質阻擋放電非平衡等離子體反應器基礎上，通過改變電離腔和冷卻腔的組成結構，改善絕緣介質材料性能等方法構成多級電離腔與多級氣體冷卻腔的往復式大氣壓非平衡等離子體發生器，使反應氣體的等離子體化學反應進行的更充分，提升等離子體化學反應目標產物的生成效能。
[0006]本發明的技術方案是:
[0007]—種往復式多電離腔大氣壓非平衡等離子體反應器，包括平板高壓電極、a -Al2O3電介質層、平板接地電極、原料氣體入口、反應氣體出口、密封端組件、冷卻液腔、至少二級非平衡等離子體電離腔和至少一級反應氣體冷卻腔。一級非平衡等離子體電離腔和二級非平衡等離子體電離腔平行設置，在兩電離腔之間增設一級反應氣體冷卻腔，平行放置的兩電離腔和冷卻腔兩端安裝有密封端組件，用於引導反應氣體由一級非平衡等離子體電離腔經由一級反應氣體冷卻腔進入二級非平衡等離子體電離腔，實現反應氣體在大氣壓非平衡等離子體反應器中的往復式流動。
[0008]位於兩a -Al2O3電介質層中間的平板高壓電極的兩面分別覆蓋與a -Al2O3電介質層的接觸面，其中a -Al2O3電介質層純度為96%?99%，相對介電常數為9?10，厚度為0.25?1.00mm, a -Al2O3電介質層與平板高壓電極的接觸面鍍塗0.05mm厚的金屬Ag或Au的鍍層，該鍍層邊緣距a -Al2O3電介質層邊緣留有8?IOmm的絕緣距離，金屬Ag或Au鍍層與平板高壓電極連接良好；平板接地電極與覆蓋在平板高壓電極表面的a -Al2O3電介質層之間構成一級非平衡等離子體電離腔和二級非平衡等離子體電離腔，電離腔放電間隙距離控制在0.25?1.00mm，誤差不超過±1% ;平板接地電極內部設置有冷卻液腔，冷卻液工作溫度範圍為-10?5°C ;平板接地電極上在冷卻液腔之間還設置有一級反應氣體冷卻腔，用於對反應氣體實施冷卻，反應氣體冷卻腔間隙為0.25?1.00_，在同一等離子體反應器內反應氣體冷卻腔間隙距離要等於或大於電離腔放電間隙距離；往復式多電離腔大氣壓非平衡等離子體反應器工作時，原料氣體由原料氣體入口均勻進入一級非平衡等離子體電離腔，在一級非平衡等離子體電離腔內經等離子體化學反應後進入一級反應氣體冷卻腔，經過冷卻後進入二級非平衡等離子體電離腔，在二級非平衡等離子體電離腔內再次經等離子體化學反應後，經反應氣體出口輸出目標產物；一級非平衡等離子體電離腔和二級非平衡等離子體電離腔既可以採用同一激勵電源供電，也可以每個電離腔採用獨立的激勵電源，激勵電源的輸出電壓範圍為2?10kV，頻率範圍為4?IOkHz ;往復式多電離腔大氣壓非平衡等離子體反應器工作氣壓控制在90?IlOkPa ;平板接地電極和殼體採用的主要材料為鋁或不鏽鋼。
[0009]為了提高目標產物的濃度，往復式多電離腔大氣壓非平衡等離子體反應器也可以設計成3-5個電離腔、2-4個冷卻腔的結構型式。對於設置三級電離腔和二級反應氣體冷卻腔的往復式多電離腔大氣壓非平衡等離子體反應器，包括平板高壓電極、α-Α1203電介質層、平板接地電極、原料氣體入口、反應氣體出口、密封端組件、冷卻液腔、一級非平衡等離子體電離腔、二級非平衡等離子體電離腔、三級非平衡等離子體電離腔、一級反應氣體冷卻腔、二級反應氣體冷卻腔。其特徵是:平板高壓電極兩面分別覆蓋α-Α1203電介質層，其中a -Al2O3電介質層純度為96%?99%，相對介電常數為9?10，厚度為0.25?1.0Omm,a -Al2O3電介質層與平板高壓電極接觸的一面鍍塗0.05mm厚的金屬Ag或Au,鍍層邊緣距a -Al2O3電介質層邊緣留有8?IOmm的絕緣距離，金屬Ag或Au鍍層與平板高壓電極連接良好；平板接地電極與覆蓋在平板高壓電極表面的a -Al2O3電介質層之間構成一級非平衡等離子體電離腔、二級非平衡等離子體電離腔和三級非平衡等離子體電離腔，電離腔放電間隙距離為0.25?1.00mm，誤差不超過±1% ;平板接地電極上設置有冷卻液腔，冷卻液溫度範圍為-10?5°C ;平板接地電極上在冷卻液腔之間還設置有一級反應氣體冷卻腔和二級反應氣體冷卻腔，用於對反應氣體實施冷卻，反應氣體冷卻腔間隙為0.25?1.00mm，在同一等離子體反應器內反應氣體冷卻腔間隙距離要等於或大於電離腔放電間隙距離；往復式多電離腔大氣壓非平衡等離子體反應器工作時，原料氣體由原料氣體入口均勻進入一級非平衡等離子體電離腔，在一級非平衡等離子體電離腔內經等離子體化學反應後進入一級反應氣體冷卻腔，經過冷卻後進入二級非平衡等離子體電離腔，在二級非平衡等離子體電離腔內再次經等離子體化學反應後進入二級反應氣體冷卻腔，經冷卻後進入三級非平衡等離子體電離腔，在三級非平衡等離子體電離腔內反應後，經反應氣體出口輸出高濃度的目標產物；一級非平衡等離子體電離腔、二級非平衡等離子體電離腔和三級非平衡等離子體電離腔既可以採用同一激勵電源供電，也可以每個電離腔採用獨立的激勵電源，激勵電源的輸出電壓範圍為2?10kV，頻率範圍為4?IOkHz ;往復式多電離腔大氣壓非平衡等離子體反應器工作氣壓控制在90?IlOkPa ;平板接地電極和殼體採用的主要材料為鋁或不鏽鋼。
[0010]往復式多電離腔大氣壓非平衡等離子體反應器對用於等離子體化學反應目的的原料氣體成份和組成不限定，但要求生成的等離子體化學產物中不能有固態和液態的產物出現。以氧或空氣作為原料氣體時，該往復式多電離腔大氣壓非平衡等離子體反應器可作為高濃度活性氧自由基發生器使用。
[0011]本發明的效果和益處是由於採用多級電離腔、多級冷卻腔的交替往復式的非平衡等離子體反應器結構，一方面通過多級電離延長了反應氣體在電離腔中的存留時間，使得等離子體化學反應進行的更加充分；同時，在各級非平衡等離子體電離腔之間加入反應氣體冷卻腔使得反應氣體在進入下一個電離腔體前溫度降低，解決了等離子體化學反應目標產物因溫度升高而分解的問題，提升了等離子體化學反應的效果；另外，不同的電離腔既可以採用同一激勵電源供電，也可以每個電離腔採用獨立的激勵電源，採用獨立激勵的供電模式時，可以使每個電離腔的放電性能都得到優化，也可更方便地調控等離子體化學反應進程，增加了大氣壓非平衡等離子體反應器的使用靈活性和調控性，從而滿足不同的工業應用的需求。
【專利附圖】
【附圖說明】
[0012]圖1是擁有兩級電離腔和一級冷卻腔結構的往復式多電離腔大氣壓非平衡等離子體反應器結構示意圖。
[0013]圖2是擁有三級電離腔和兩級冷卻腔結構的往復式多電離腔大氣壓非平衡等離子體反應器結構示意圖。
[0014]圖3是只擁有一級的電離腔的反應器、擁有兩級的電離腔和一級的冷卻腔結構的反應器與擁有三級的電離腔和兩級的冷卻腔結構的反應器作為氧等離子體反應器的應用效果比較。
[0015]圖中:1平板高壓電極；2a -Al2O3電介質層；3平板接地電極；4激勵電源；5原料氣體入口 ；6反應氣體出口 ；7密封端組件；8冷卻液腔；9 一級非平衡等離子體電離腔；10二級非平衡等離子體電離腔；11三級非平衡等離子體電離腔；12 —級反應氣體冷卻腔；13二級反應氣體冷卻腔。
【具體實施方式】
[0016]以下結合技術方案和附圖詳細敘述本發明的【具體實施方式】。
[0017]本發明所述的往復式多電極大氣壓非平衡等離子體反應器的第一種結構示意圖如附圖1所示，此為擁有兩級非平衡等離子體電離腔和一級氣體冷卻腔的往復式多電極大氣壓非平衡等離子體反應器的結構示意圖，包括平板高壓電極1、a -Al2O3電介質層2、平板接地電極3、激勵電源4、原料氣體入口 5、反應氣體出口 6、密封端組件7、冷卻液腔8、一級非平衡等離子體電離腔9、二級非平衡等離子體電離腔10、一級反應氣體冷卻腔12。在結構上，一級非平衡等離子體電離腔9和二級非平衡等離子體電離腔10平行設置，在兩電離腔之間增設一級反應氣體冷卻腔12，平行放置的兩電離腔和冷卻腔兩端安裝有密封端組件7，用於引導反應氣體由一級非平衡等離子體電離腔9經由一級反應氣體冷卻腔12進入二級非平衡等離子體電離腔10，實現反應氣體在大氣壓非平衡等離子體反應器中的往復式流動。該等離子體反應器中的平板高壓電極I兩面分別覆蓋a -Al2O3電介質層2，其中a -Al2O3電介質層2純度為96%?99%，相對介電常數為9?10，厚度為0.25?1.0Omm,a -Al2O3電介質層2與平板高壓電極I接觸的一面鍍塗0.05mm厚的金屬Ag或Au，鍍層邊緣距a -Al2O3電介質層邊緣留有8?IOmm的絕緣距離，金屬Ag或Au鍍層與平板高壓電極連接良好；平板接地電極3與覆蓋在平板高壓電極I表面的a -Al2O3電介質層2之間構成一級非平衡等離子體電離腔9與二級非平衡等離子體電離腔10，電離腔間隙優化距離為
0.25?1.0Omm,誤差不超過土 1% ;平板接地電極3上設置有冷卻液腔8，冷卻液工作溫度範圍為-10?5°C;平板接地電極3上在冷卻液腔8之間還設置有一級反應氣體冷卻腔12，用於對反應氣體實施冷卻，反應氣體冷卻腔間隙為0.25?1.0Omm ;此結構往復式多電極大氣壓非平衡等離子體反應器工作時，原料氣體由原料氣體入口 5均勻進入一級非平衡等離子體電離腔9，在電離腔內進行非平衡等離子體化學反應後，在密封端組件7處導流進入一級反應氣體冷卻腔12，經冷卻降溫後由密封端組件7導流進入二級非平衡等離子體電離腔10再次經等離子體化學反應後，經反應氣體出口 6輸出目標產物。所述的往復式多電極大氣壓非平衡等離子體反應器的工作參數為激勵電壓範圍2?10kV，激勵頻率4?10kHz，工作氣壓90?IlOkPa ;平板接地電極3採用316L不鏽鋼。
[0018]本發明所述的往復式多電極大氣壓非平衡等離子體反應器的第二種結構示意圖如附圖2所示，此為擁有三級非平衡等離子體電離腔和兩級氣體冷卻腔的往復式多電極大氣壓非平衡等離子體反應器的結構示意圖，包括平板高壓電極1、a -Al2O3電介質層2、平板接地電極3、激勵電源4、原料氣體入口 5、反應氣體出口 6、密封端組件7、冷卻液腔8、一級非平衡等離子體電離腔9、二級非平衡等離子體電離腔10、三級非平衡等離子體電離腔11、一級反應氣體冷卻腔12、二級反應氣體冷卻腔13。在結構上，一級非平衡等離子體電離腔
9、二級非平衡等離子體電離腔10和三級非平衡等離子體電離腔11平行設置，在三電離腔之間增設一級反應氣體冷卻腔12與二級反應氣體冷卻腔13，平行放置的三電離腔和兩冷卻腔兩端安裝有密封端組件7，用於引導反應氣體由一級非平衡等離子體電離腔9經由一級反應氣體冷卻腔12進入二級非平衡等離子體電離腔10，再經由二級反應氣體冷卻腔13進入三級非平衡等離子體電離腔11，實現反應氣體在大氣壓非平衡等離子體反應器中的往復式流動。該等離子體反應器中的平板高壓電極I兩面分別覆蓋a -Al2O3電介質層2，其中a -Al2O3電介質層2純度為96%?99%，相對介電常數為9?10，厚度為0.25?1.0Omm,a -Al2O3電介質層2與平板高壓電極I接觸的一面鍍塗0.05mm厚的金屬Ag或Au，鍍層邊緣距a -Al2O3電介質層邊緣留有8?IOmm的絕緣距離，金屬Ag或Au鍍層與平板高壓電極連接良好；平板接地電極3與覆蓋在平板高壓電極I表面的a -Al2O3電介質層2之間構成一級非平衡等離子體電離腔9、二級非平衡等離子體電離腔10與三級非平衡等離子體電離腔11，電離腔間隙優化距離為0.25?1.00mm，誤差不超過±1% ;平板接地電極3上設置有冷卻液腔8，冷卻液工作溫度範圍為-10?5°C ;平板接地電極3上在冷卻液腔8之間還設置有一級反應氣體冷卻腔12與二級反應氣體冷卻腔13，用於對反應氣體實施冷卻，反應氣體冷卻腔間隙為0.25?1.0Omm ;此結構往復式多電極大氣壓非平衡等離子體反應器工作時，原料氣體由原料氣體入口 5均勻進入一級非平衡等離子體電離腔9，在電離腔內進行非平衡等離子體化學反應後，在密封端組件7處導流進入一級反應氣體冷卻腔12，經冷卻降溫後由密封端組件7導流進入二級非平衡等離子體電離腔10，再次經等離子體化學反應後由密封端組件7導流進入二級反應氣體冷卻腔13，最後再由密封端組件7導流進入三級非平衡等離子體電離腔11進行第三次等離子體化學反應，最後由反應氣體出口 6輸出目標產物；所述的往復式多電極大氣壓非平衡等離子體反應器的工作參數為激勵電壓範圍2?10kV，激勵頻率4?IOkHz，工作氣壓90?IlOkPa,平板接地電極3採用316L不鏽鋼。
[0019]附圖3是只擁有一級的電離腔的反應器、擁有兩級的電離腔和一級的冷卻腔結構的反應器與擁有三級的電離腔和兩級的冷卻腔結構的反應器作為氧等離子體反應器的效果比較。比較中，原料氣體為氧氣，流量為3L/min時，相比於擁有一級電離腔的反應器，擁有兩級的電離腔和一級的冷卻腔結構的反應器生產O3濃度增長了 42.2%，擁有三級的電離腔和兩級的冷卻腔結構的反應器生產O3濃度增長了 55.4% ;流量為9L/min時，相比於擁有一級電離腔的反應器，擁有兩級的電離腔和一級的冷卻腔結構的反應器生產O3濃度增長了69.4%，擁有三級的電離腔和兩級的冷卻腔結構的反應器生產O3濃度增長了 115.7%。
[0020]本發明採用多級電離腔、多級冷卻腔的大氣壓非平衡等離子體反應器設計結構，經過多次非平衡等離子體化學反應和氣體冷卻的交替往復式運行，使等離子體化學反應進行的更加充分，並且使原料氣體溫度不至於過高而影響等離子體化學反應的效果，解決了等離子體化學反應目標產物因溫度升高而分解的問題，有效的提高了大氣壓非平衡等離子體反應器的化學反應性能；另外，不同電離腔既可以採用同一激勵電源供電，也可以每個電離腔採用獨立的激勵電源，採用獨立的激勵電源可以更方便的調節等離子體化學反應進程，增加了大氣壓非平衡等離子體反應器的使用靈活性和調控性，從而滿足不同的工業應用的需求。
【權利要求】
1.一種往復式多電離腔大氣壓非平衡等離子體反應器，包括平板高壓電極(I)、a -Al2O3電介質層(2)、平板接地電極(3)、原料氣體入口(5)、反應氣體出口(6)、密封端組件(7)、冷卻液腔(8)、至少二級非平衡等離子體電離腔、至少一級反應氣體冷卻腔(12)，其特徵在於: 原料氣體入口(5)連接一級非平衡等離子體電離腔(9)，一級非平衡等離子體電離腔和二級非平衡等離子體電離腔平行設置，在兩電離腔之間增設一級反應氣體冷卻液腔(12)，平行放置的兩電離腔和冷卻液腔(8)兩端安裝有密封端組件(7)，用於引導反應氣體由一級非平衡等離子體電離腔經由一級反應氣體冷卻腔進入二級非平衡等離子體電離腔(10)； 平板高壓電極(I)兩面分別覆蓋α-Α1203電介質層(2)，a -Al2O3電介質層(2)與平板高壓電極(I)接觸的一面鍍塗0.05mm厚的金屬Ag或Au,鍍層邊緣距a -Al2O3電介質層(2)邊緣留有8?IOmm的絕緣距離，金屬Ag或Au鍍層與平板高壓電極(I)導電連接；平板接地電極(3)與覆蓋在平板高壓電極(I)表面的a -Al2O3電介質層(2)之間構成一級非平衡等離子體電離腔(9)和二級非平衡等離子體電離腔(10);平板接地電極(3)上設置有冷卻液腔(8);平板接地電極(3)上在冷卻液腔(8)之間還設置有一級反應氣體冷卻腔(12)，一級反應氣體冷卻腔(12)間隙為0.25?1.00mm，在同一等離子體反應器內反應氣體冷卻腔間隙距離等於或大於電離腔放電間隙距離； 用於一級非平衡等離子體電離腔(9)和二級非平衡等離子體電離腔(10)的激勵電源，其輸出電壓範圍為2?10kV，頻率範圍為4?IOkHz ;往復式多電離腔大氣壓非平衡等離子體反應器工作氣壓控制在90?llOkPa。
2.根據權利要求1所述的一種往復式多電離腔大氣壓非平衡等離子體反應器，其特徵在於:所述的α-Α1203電介質層(2)純度為96%?99%，相對介電常數為9?10，厚度為0.25 ?1.00mm。
3.根據權利要求1或2所述的一種往復式多電離腔大氣壓非平衡等離子體反應器，其特徵在於:所述的電離腔放電間隙距離為0.25?1.00mm。
4.一種往復式多電離腔大氣壓非平衡等離子體反應器，其特徵在於:平板接地電極(3)和殼體採用的材料為鋁或不鏽鋼。
【文檔編號】H05H1/24GK103442509SQ201310376468
【公開日】2013年12月11日 申請日期:2013年8月24日 優先權日:2013年8月24日
【發明者】張芝濤, 俞哲, 徐書婧, 李日紅, 楊海東, 杜還 申請人:大連海事大學