離子選擇性光解離裝置、方法以及儀器與流程

2023-05-29 10:20:42

本發明涉及質譜和光譜分析技術領域，尤其涉及一種離子選擇性光解離裝置、通過該裝置進行離子選擇性光解離的方法、以及一種具有該裝置的儀器。

背景技術：

目前，作為分析測試科學儀器的突出代表，質譜儀具有靈敏度最高，適用性最強的優勢，在科學研究和生產實踐中都具有不可替代的重要作用，其應用遍及國計民生和安全信息的各個領域。質譜分析中，待測物質分子經電離後依照不同質荷比(質量與電荷之比)在電磁場控制下按空間位置和時間先後加以區分和定量分析。雖然質譜具有強大的質量分析功能，但該技術在結構測定方面具有很大的局限性，多數情況下無法直接給出被測物種的結構信息，對具有相同質量數但結構不同的同分異構體無法區分，極大地限制了質譜技術在食品安全、生物技術等方面的深入應用。

紅外光譜是研究物質結構的最有效方法之一，每種分子都有由其組成和結構決定的特徵紅外光譜，據此可以對分子進行結構分析、物種鑑定以及定量測量。因此研製集紅外光譜結構測定和質譜質量分析於一體的紅外－質譜聯用儀器將具有強大的分析測試功能，並有廣泛的應用前景。然而由於傳統的紅外吸收光譜方法靈敏度低，不適於與質譜技術串聯使用於物質結構分析。紅外雷射解離光譜是近年來發展的高靈敏度振動光譜方法。自從1985年諾貝爾化學獎獲得者李遠哲等人的紅外雷射解離譜實驗發展到現在，紅外雷射解離光譜已經成為研究氣相小分子及團簇化學的重要手段。紅外雷射解離譜(infraredphotodissociationspectroscopy:irpd)實驗是通過檢測母體離子的碎片強度隨輻射紅外雷射波長變化的關係。對於母體離子ab+，當它吸收若干個紅外光子，分子內部能量升高超過某些弱鍵的解離限，會發生解離，生成中性或者帶電的碎片。對於結合能較大的團簇體系，則可以通過紅外預解離(infraredpredissociationspectroscopy)譜探測其振動頻率信息。紅外預解離譜首先使研究體系ab+弱吸附n個惰性的信息原子或分子(例如ar，he，h2等)，再使體系與紅外雷射作用，信息ar原子的依次解離會降低母體分子的內能，從而獲得高分辨的振動譜。

將質譜儀和光解離光譜儀結合起來使用的一個最大優點在於，第一，它可以分析選擇離子的分子結構。其原理和實驗過程是，首先根據質譜學原理，將特定質荷比的離子選擇 出來，然後再用光源(通常為雷射)輻照被選擇的離子，獲得此種離子的光譜信息。第二，由於質譜是工作在高真空條件下，它可以分析一些在常溫常壓下不穩定的自由基，離子以及各種由非共價相互作用結合起來的亞穩態分子，如分子團簇等。一些傳統光譜學方法無法研究的亞穩態分子可以用質譜-光解離譜聯用的方法開展研究。

由於質譜在質譜儀和光解離譜儀結合使用中的主要作用是分離選擇出特定的分子離子，因此，質譜儀的質量分辨能力將決定此研究方法和儀器的性能，比如說，對於質荷比非常相近的兩個離子，能否將它們完全分離開是決定研究結果是否具有可靠性的唯一保證。

因此，如何對離子源產生的離子進行高解析度的選擇和分析已經成為亟待解決的問題。

技術實現要素：

本發明的目的旨在至少在一定程度上解決上述的技術問題之一。

為此，本發明的第一個目的在於提出一種離子選擇性光解離裝置。該裝置通過一組由四片電極組成的電極組即可實現對離子源產生的離子進行高分辨質量選擇和實現高分辨光解離產物質量分析，獲得高質量的分子光解離光譜。

本發明的第二個目的在於提出一種通過離子選擇性光解離裝置進行離子選擇性光解離的方法。

本發明的第三個目的在於提出一種儀器。

為達上述目的，本發明第一方面實施例的離子選擇性光解離裝置，包括：電極組，所述電極組設置於離子飛行時間質譜的無場飛行區，所述電極組包括第一電極、第二電極、第三電極以及第四電極，所述第一電極、第二電極、第三電極以及第四電極依次並行排列，其中，每個電極中間均設有圓孔，且所述每個電極中圓孔的中心同軸，所述圓孔上設置柵網，所述柵網用於供離子通過；其中，所述第一電極、第二電極組成質量門，所述質量門用於選擇特定質量數的離子；所述第二電極、第三電極組成解離區域，所述解離區域用於將通過所述質量門選擇的離子在解離雷射的照射下發生解離以產生碎片離子；所述第二電極、第三電極以及第四電極組成兩級加速電場，所述兩級加速電場用於將所述碎片離子進行加速，以使所述碎片離子達到離子檢測器微通道板。

根據本發明實施例的離子選擇性光解離裝置，由依次並行排列的4片電極組成的電極組構成，其中，每個電極中間均設有圓孔，且每個電極中圓孔的中心同軸，圓孔上設置柵網以供離子通過，通過第一電極、第二電極組成的質量門以選擇特定質量數的離子，並通過第二電極、第三電極組成的解離區域以將通過質量門選擇的離子在解離雷射的照射下發生解離以產生碎片離子，以及通過第二電極、第三電極以及第四電極的組成兩級加速電場以將碎片離子進行加速，以使碎片離子最終達到離子檢測器微通道板。實現了通過一組由 四片電極組成的電極組即可實現對離子源產生的離子進行高分辨質量選擇和實現高分辨光解離產物質量分析，獲得高質量的分子光解離光譜。

為達上述目的，本發明第二方面實施例的通過離子選擇性光解離裝置進行離子選擇性光解離的方法，所述離子選擇性光解離裝置為本發明第一方面實施例所述的裝置，所述方法包括：在樣品選擇和解離的過程中，當樣品離子為正離子時，所述第二電極上施加負脈衝電壓，控制脈衝的時序，使電壓下降的時間段內，目標離子通過所述第一電極和所述第二電極，其它時間所述第二電極處於高的正電位，阻攔離子通過，其中，在被選擇的離子通過所述第二電極的一瞬間，所述第二電極上電壓為正高壓；當選擇通過的離子通過所述第二電極時，控制所述解離雷射轟擊所述選擇通過的離子，使所述選擇通過的離子產生解離，其中，所述解離雷射為脈衝式，根據被選擇離子的不同，控制所述解離雷射的時序以使所述解離雷射與離子通過所述第二電極的過程同步；控制所述第三電極上施加直流電壓，以使所述第二電極和所述第四電極共同組成所述兩級加速電場，以使被解離後的離子再次加速。

根據本發明實施例的離子選擇性光解離的方法，通過由四片電極組成的電極組即可實現對離子源產生的離子進行高分辨質量選擇和實現高分辨光解離產物質量分析，獲得高質量的分子光解離光譜。

為達上述目的，本發明第三方面實施例的儀器，包括：雷射光源，用於發射雷射，以使樣品在所述雷射作用下電離成離子；離子調製電極，用於在施加脈衝電壓下，將經過錐孔垂直正交加速進入離子調製區的離子進入加速電場；偏轉電極，用於將經所述加速電場的離子進行偏轉以使所述離子進入無場飛行區；本發明第一方面實施例所述的離子選擇性光解離裝置，所述離子選擇性光解離裝置置於離子飛行時間質譜的無場飛行區；檢測器，用於將經過所述離子選擇性光解離裝置進行光解離的離子進行處理，以得到被選擇的樣品離子光解離後的質譜圖。

根據本發明實施例的儀器，通過離子選擇性光解離裝置中由四片電極組成的電極組即可實現對離子源產生的離子進行高分辨質量選擇和實現高分辨光解離產物質量分析，獲得高質量的分子光解離光譜，從而可以將質譜分析和光解離分析結合起來使用，這樣既可以獲得分子組成的信息，又可以得到分子結構的信息。

本發明附加的方面和優點將在下面的描述中部分給出，部分將從下面的描述中變得明顯，或通過本發明的實踐了解到。

附圖說明

本發明的上述和/或附加的方面和優點從結合下面附圖對實施例的描述中將變得明顯 和容易理解，其中：

圖1是根據本發明一個實施例的離子選擇性光解離裝置的結構示意圖。

圖2是根據本發明一個實施例的離子選擇性光解離的方法的流程圖；

圖3是圖1中第二電極120的脈衝序列的示例圖；以及

圖4是根據本發明一個實施例的儀器的結構示意圖。

具體實施方式

下面詳細描述本發明的實施例，所述實施例的示例在附圖中示出，其中自始至終相同或類似的標號表示相同或類似的元件或具有相同或類似功能的元件。下面通過參考附圖描述的實施例是示例性的，旨在用於解釋本發明，而不能理解為對本發明的限制。

下面參考附圖描述本發明實施例的離子選擇性光解離裝置、通過該裝置進行離子選擇性光解離的方法、以及具有該裝置的儀器。

圖1是根據本發明一個實施例的離子選擇性光解離裝置的結構示意圖。需要說明的是，本發明實施例的離子選擇性光解離裝置可應用於質譜和光譜分析技術領域中，可通過本發明實施例的離子選擇性光解離裝置實現離子的質量選擇和光解離後碎片離子的高分辨質量分析。

如圖1所示，該離子選擇性光解離裝置可以包括：電極組100，該電極組100可以設置於離子飛行時間質譜的無場飛行區。需要說明的是，當本發明實施例的離子選擇性光解離裝置應用於質譜和光譜分析儀器中時，通過飛行時間質譜的不同來決定該裝置中的電極組100與質譜和光譜分析儀器中的其他部件的位置關係。例如，對於反射式飛行時間質譜而言，電極組100可位於加速和偏轉電極之後，反射電場之前；對於直線式飛行時間質譜而言，電極組100位於加速和偏轉電極之後，檢測器之前。

其中，如圖1所示，電極組100可包括第一電極110、第二電極120、第三電極130以及第四電極140，第一電極110、第二電極120、第三電極130以及第四電極140依次並行排列，其中，每個電極中間均設有圓孔e，且每個電極中圓孔e的中心同軸，圓孔e上設置柵網，柵網用於供離子通過。此外，在本發明的實施例中，每個電極中的圓孔e的大小不做具體限定，例如，每個電極中的圓孔e的大小可以相同，也可以不同，取決於具體的樣品離子的選擇和解離情況。圓孔e上的柵網的尺寸本發明也不做具體限定，例如，柵網的尺寸大小略大於圓孔e的大小，又如，柵網的大小與圓孔e的大小相同。

需要說明的是，在本發明的實施例中，第一電極110、第二電極120、第三電極130以及第四電極140均為平板式電極。此外，第一電極110、第二電極120、第三電極130以及第四電極140的形狀可為圓形、長方形或正方形等，可以理解，根據實際需求，電極的形 狀還可以是其他形狀。此外，每個電極的厚度、尺寸大小本發明也不做具體限定，可根據實際需求來決定。

如圖1所示，第一電極110、第二電極120可以組成質量門，質量門可用於選擇特定質量數的離子。第二電極120、第三電極130組成解離區域，解離區域用於將通過質量門選擇的離子在解離雷射的照射下發生解離以產生碎片離子。

如圖1所示，第二電極120、第三電極130以及第四電極140組成兩級加速電場，兩級加速電場用於將碎片離子進行再一次加速，繼續飛行，以使碎片離子最終達到離子檢測器微通道板(microchannelplate，簡稱為mcp)。

需要說明的是，在本發明的實施例中，依次並行排列的電極間的距離的取值範圍可為5毫米～15毫米，其中，第二電極120與第三電極130之間的距離大於第一電極110與第二電極120之間的距離，且第二電極120與第三電極130之間的距離大於第三電極130與第四電極140之間的距離。也就是說，電極間的距離在5毫米～15毫米之間，其中，用於光解離的兩個電極間的距離可略大於其它電極間的距離。

舉例而言，如圖1所示，離子源產生的不同質荷比的一系列樣品離子包，按質荷比從大到小依次為a、b、c，通過加速電極和偏轉電極後進入無場飛行區。在經過一段時間的自由飛行後，樣品離子按照質量數從小到大的順序依次進入電極110、120、130、140四個電極組成的電極組100。第一電極110、第二電極120組成質量門，用於特定質量數的離子的選擇。在第二電極120和第三電極130之間的區域，被選擇的特定質量數的離子在解離雷射f的照射下發生解離，產生碎片離子g。第二電極120、第三電極130、第四電極140這三個電極組成一個兩級加速電場，用於將碎片離子再一次加速，繼續飛行，最終到達離子檢測器微通道板。最後，經過數據採集系統記錄和放大後，再通過後續的儀器處理輸出，最終得到的被選擇的樣品離子光解離後的質譜圖。

需要說明的是，在本發明的實施例中，在通過本發明實施例的離子選擇性光解離裝置進行離子選擇性光解離的過程中，第一電極110以及第四電極140均為接地電極，第二電極120施加脈衝電壓，第三電極130施加直流電壓。其中，第二電極120施加的脈衝電壓的幅值、方向本發明不做具體限定，可根據樣品離子的極性和具體所選擇的離子的質量數而具體設置。

綜上，本發明實施例的離子選擇性光解離裝置，在離子選擇性光解離的過程中，僅需在同一片電極上施加不同時序的電壓來達到質量選擇的目的，這種結構設計既能節約高光潔度電極片，降低了製造成本，同時也有利於儀器的微型化。而且，減少了電極片，即減少了電極片上所需要的柵網，從而縮短了離子傳輸的距離，使得離子傳輸效率有大幅提高。例如，以5片電極組成的電極組與本發明四片電極組成的電極組相比為例，實驗表明，四 片電極的數量仍然可以保證60％以上的傳輸率，而五片電極的傳輸率只有50％(其中，單片柵網的透過率約在90％)。

根據本發明實施例的離子選擇性光解離裝置，由依次並行排列的4片電極組成的電極組構成，其中，每個電極中間均設有圓孔，且每個電極中圓孔的中心同軸，圓孔上設置柵網以供離子通過，通過第一電極、第二電極組成的質量門以選擇特定質量數的離子，並通過第二電極、第三電極組成的解離區域以將通過質量門選擇的離子在解離雷射的照射下發生解離以產生碎片離子，以及通過第二電極、第三電極以及第四電極的組成兩級加速電場以將碎片離子進行加速，以使碎片離子最終達到離子檢測器微通道板。實現了通過一組由四片電極組成的電極組即可實現對離子源產生的離子進行高分辨質量選擇和實現高分辨光解離產物質量分析，獲得高質量的分子光解離光譜。

為了實現上述實施例，本發明還提出了一種通過離子選擇性光解離裝置進行離子選擇性光解離的方法，其中，該離子選擇性光解離裝置為上述任一項實施例所述的裝置。

圖2是根據本發明一個實施例的離子選擇性光解離的方法的流程圖。如圖2所示，該方法可以包括：

s210，在樣品選擇和解離的過程中，當樣品離子為正離子時，第二電極上施加負脈衝電壓，控制脈衝的時序，使電壓下降的時間段內，目標離子通過第一電極和第二電極，其它時間第二電極處於高的正電位，阻攔離子通過，其中，在被選擇的離子通過第二電極的一瞬間，第二電極上電壓為正高壓。

s220，當選擇通過的離子通過第二電極時，控制解離雷射轟擊選擇通過的離子，使選擇通過的離子產生解離，其中，解離雷射為脈衝式，根據被選擇離子的不同，控制解離雷射的時序以使解離雷射與離子通過第二電極的過程同步。

s230，控制第三電極上施加直流電壓，以使第二電極和第四電極共同組成兩級加速電場，以使被解離後的離子再次加速。

為了使得本領域技術人員能夠更加清楚地了解本實施例的方法，下面將結合圖1以及圖3對該方法進行進一步描述。

舉例而言，首先，如圖1所示，第一電極和第四電極140均為接地電極，也就是說始終是零電位。在樣品選擇和解離的過程中，假設樣品離子為正離子，以此為例說明第二電極120和第三電極130上的電壓分布情況。其中，第二電極120上施加脈衝電壓，脈衝電壓序列可如圖3所示，當如圖1中的b離子達到第一電極110以前，第二電極120上的電壓為v1，保持v1電壓值大於離子的動能，就可以阻擋質荷比小於b的離子，例如離子c。假設在t1時刻，離子b達到第一電極110，此時第二電極120上的電壓從v1下降到v2，使v2的電壓值比離子動能低一定的數值，即可以讓離子b通過第一電極110，並在第一電 極110和第二電極120組成的電場作用下實現減速，當離子b通過第二電極120以後，第二電極120的電壓迅速上升到v3，阻擋質荷比大於b的離子a。同時用紅外雷射照射質量選擇並減速的離子b，生成碎片離子，第三電極130的電壓可以採用直流電壓，第二電極120、第三電極130以及第四電極140共同組成兩級加速電場，使碎片離子和母離子獲得額外的動能，而實現分離。

可以看出，四片電極的組合即實現了離子的質量選擇和光解離後碎片離子的高分辨質量分析。由於每一片電極上必須裝載柵網以均勻電場，儘管柵網對離子的傳輸效率有一定影響，而四片電極的數量仍然可以保證60％以上的傳輸率。其中，第二電極和第三電極上的施加電壓需根據具體的樣品離子具體設置，其電壓可以從200伏到4000伏不等，範圍不受限制。

根據本發明實施例的方法，通過由四片電極組成的電極組即可實現對離子源產生的離子進行高分辨質量選擇和實現高分辨光解離產物質量分析，獲得高質量的分子光解離光譜。

為了實現上述實施例，本發明還提出了一種儀器。

圖4是根據本發明一個實施例的儀器的結構示意圖。如圖4所示，該儀器可以包括：雷射光源410、離子調製電極420、偏轉電極430、離子選擇性光解離裝置440以及檢測器450。需要說明的是，圖4給出的是離子選擇性光解離裝置位於一個直線式的飛行時間質譜的無場飛行區的示例，而該示例僅是為了更好對本發明的理解而給出的一種示例，而並不能作為是對本發明的具體限定。

其中，雷射光源410用於發射雷射，以使樣品在雷射作用下電離成離子。離子調製電極420用於在施加脈衝電壓下，將經過錐孔411垂直正交加速進入離子調製區的離子進入加速電場421。偏轉電極430用於將經加速電場421的離子進行偏轉以時離子進入無場飛行區。置於離子飛行時間質譜的無場飛行區的離子選擇性光解離裝置440，該離子選擇性光解離裝置440的具體功能描述可參照上述任一個實施例所述的裝置的功能描述。檢測器450用於將經過離子選擇性光解離裝置440進行光解離的離子進行處理，以得到被選擇的樣品離子光解離後的質譜圖。

舉例而言，如圖4所示，樣品l在雷射光源410(或者高壓脈衝放電等其他離子源)作用下電離成離子m，經過錐孔411後，正交加速進入到離子調製區，在離子調製電極420上施加的脈衝電壓下，離子進入加速電場421中，經過加速，通過偏轉電極430後，進入無場飛行區。在離子的飛行途徑中，置有電極組，該電極組由第一電極110、第二電極120、第三電極130和第四電極140組成，用於選擇離子並進行光解離，解離雷射n以脈衝的形式進入第二電極120和第三電極130之間的區域，與被選擇的指定的離子作用。解離後的離子離開第四電極140後，繼續在無場區飛行，最終到達離子檢測器微通道板(mcp)450， 經過數據採集系統記錄和放大後，再通過後續的儀器處理和輸出，最終得到的樣品離子光解離後的質譜圖，進而獲得高質量的分子光解離光譜。

下面給出一個具體實施方式的描述。在該實施例中，四片電極組成的電極組的結構如下：電極組由4片直徑為90毫米、厚度為0.5毫米的圓片電極組成。每片電極中心開有直徑為15毫米的圓孔，第二電極120與第三電極130的間距為15毫米，其它電極間距為5.5毫米。圓孔上粘有柵網，柵網尺寸為0.32mm×0.32mm。電極組位於一個直線式的飛行時間質譜的無場飛行區中，電極組距離加速和偏轉電極1.4米，距離檢測器0.6米。

第一電極110、第二電極120、第三電極130和第四電極140組合的電壓分布如下，以樣品離子為正離子為例，第一電極110和第四電極140為接地電極，保持零電位，第二電極120上施加脈衝高壓，例如，第二電極120在大多數時間內始終保持在2500v的直流電位上，直到需要選擇的離子要通過時，電壓迅速降低至1900v，待選擇的離子通過第二電極120後，迅速升高至2500v。

第三電極130上施加直流電壓，與第二電極120、第四電極140共同組成兩級加速電場，使碎片離子和母離子獲得額外的動能，而實現分離。

根據本發明實施例的儀器，通過離子選擇性光解離裝置中由四片電極組成的電極組即可實現對離子源產生的離子進行高分辨質量選擇和實現高分辨光解離產物質量分析，獲得高質量的分子光解離光譜，從而可以將質譜分析和光解離分析結合起來使用，這樣既可以獲得分子組成的信息，又可以得到分子結構的信息。

在本發明的描述中，需要理解的是，術語「中心」、「左」、「右」、「豎直」、「水平」、「頂」、「底」「內」、「外」等指示的方位或位置關係為基於附圖所示的方位或位置關係，僅是為了便於描述本發明和簡化描述，而不是指示或暗示所指的裝置或元件必須具有特定的方位、以特定的方位構造和操作，因此不能理解為對本發明的限制。

此外，術語「第一」、「第二」僅用於描述目的，而不能理解為指示或暗示相對重要性或者隱含指明所指示的技術特徵的數量。由此，限定有「第一」、「第二」的特徵可以明示或者隱含地包括至少一個該特徵。在本發明的描述中，「多個」的含義是至少兩個，例如兩個，三個等，除非另有明確具體的限定。

在本說明書的描述中，參考術語「一個實施例」、「一些實施例」、「示例」、「具體示例」、或「一些示例」等的描述意指結合該實施例或示例描述的具體特徵、結構、材料或者特點包含於本發明的至少一個實施例或示例中。在本說明書中，對上述術語的示意性表述不必須針對的是相同的實施例或示例。而且，描述的具體特徵、結構、材料或者特點可以在任一個或多個實施例或示例中以合適的方式結合。此外，在不相互矛盾的情況下，本領域的技術人員可以將本說明書中描述的不同實施例或示例以及不同實施例或示例的特徵進行結 合和組合。

流程圖中或在此以其他方式描述的任何過程或方法描述可以被理解為，表示包括一個或更多個用於實現特定邏輯功能或過程的步驟的可執行指令的代碼的模塊、片段或部分，並且本發明的優選實施方式的範圍包括另外的實現，其中可以不按所示出或討論的順序，包括根據所涉及的功能按基本同時的方式或按相反的順序，來執行功能，這應被本發明的實施例所屬技術領域的技術人員所理解。

在流程圖中表示或在此以其他方式描述的邏輯和/或步驟，例如，可以被認為是用於實現邏輯功能的可執行指令的定序列表，可以具體實現在任何計算機可讀介質中，以供指令執行系統、裝置或設備(如基於計算機的系統、包括處理器的系統或其他可以從指令執行系統、裝置或設備取指令並執行指令的系統)使用，或結合這些指令執行系統、裝置或設備而使用。就本說明書而言，"計算機可讀介質"可以是任何可以包含、存儲、通信、傳播或傳輸程序以供指令執行系統、裝置或設備或結合這些指令執行系統、裝置或設備而使用的裝置。計算機可讀介質的更具體的示例(非窮盡性列表)包括以下：具有一個或多個布線的電連接部(電子裝置)，可攜式計算機盤盒(磁裝置)，隨機存取存儲器(ram)，只讀存儲器(rom)，可擦除可編輯只讀存儲器(eprom或閃速存儲器)，光纖裝置，以及可攜式光碟只讀存儲器(cdrom)。另外，計算機可讀介質甚至可以是可在其上列印所述程序的紙或其他合適的介質，因為可以例如通過對紙或其他介質進行光學掃描，接著進行編輯、解譯或必要時以其他合適方式進行處理來以電子方式獲得所述程序，然後將其存儲在計算機存儲器中。

應當理解，本發明的各部分可以用硬體、軟體、固件或它們的組合來實現。在上述實施方式中，多個步驟或方法可以用存儲在存儲器中且由合適的指令執行系統執行的軟體或固件來實現。例如，如果用硬體來實現，和在另一實施方式中一樣，可用本領域公知的下列技術中的任一項或他們的組合來實現：具有用於對數據信號實現邏輯功能的邏輯門電路的離散邏輯電路，具有合適的組合邏輯門電路的專用集成電路，可編程門陣列(pga)，現場可編程門陣列(fpga)等。

本技術領域的普通技術人員可以理解實現上述實施例方法攜帶的全部或部分步驟是可以通過程序來指令相關的硬體完成，所述的程序可以存儲於一種計算機可讀存儲介質中，該程序在執行時，包括方法實施例的步驟之一或其組合。

此外，在本發明各個實施例中的各功能單元可以集成在一個處理模塊中，也可以是各個單元單獨物理存在，也可以兩個或兩個以上單元集成在一個模塊中。上述集成的模塊既可以採用硬體的形式實現，也可以採用軟體功能模塊的形式實現。所述集成的模塊如果以軟體功能模塊的形式實現並作為獨立的產品銷售或使用時，也可以存儲在一個計算機可讀 取存儲介質中。

上述提到的存儲介質可以是只讀存儲器，磁碟或光碟等。儘管上面已經示出和描述了本發明的實施例，可以理解的是，上述實施例是示例性的，不能理解為對本發明的限制，本領域的普通技術人員在本發明的範圍內可以對上述實施例進行變化、修改、替換和變型。