一種高純鋁矽碳片狀粉體的合成方法
2023-06-05 01:23:31 1
專利名稱：一種高純鋁矽碳片狀粉體的合成方法
技術領域：
本發明屬於陶瓷材料領域，具體涉及一種高純鋁矽碳片狀粉體的合成方法。
背景技術：
Barczak於1961年首先報導了鋁矽碳(Al4SiC4)的存在。鋁矽碳熱導率大 (80W · πΓ1 · Γ1)，高溫彎曲強度比室溫彎曲強度高50%，高溫氧化後在表面生成緻密抗高溫保護膜(剛玉和莫來石)以阻止鋁矽碳內部進一步的氧化，在氧化氣氛中於1800°C仍可以穩定的使用，從而適合於作為高溫陶瓷材料。鋁矽碳電阻率隨溫度的升高而下降(100°C和 1000°C的電阻率分別為1. 14Χ104Ω · cm和1.71 X IO"1 Ω · cm)，適合於製作高溫發熱體。 且鋁矽碳具有和碳化矽相近的抗酸鹼腐蝕性能。Yamaguchi等報導了鋁矽碳的幾種合成方法，以金屬(Al+Si)和石墨為原料(Journalof the Ceramic Society of Japan, 1995,103(1) :20 24)，或以碳化物 (Al4C3+SiC)為原料(Ceramic Engineering and Science Proceedings, 2005, 26 (3) :181 188)，在氬氣或真空的氣氛中，加熱合成鋁矽碳。但現有的鋁矽碳合成方法均以金屬或碳化物為原料，原料成本高造成合成的鋁矽碳價格高，無法大規模工業應用。
發明內容
本發明的目的是提供一種鋁矽碳片狀粉體的製備方法。該方法以氧化物為原料， 採用碳熱還原工藝生產鋁矽碳，具有成本低、工藝簡單的特點，利於工業生產和應用。本發明所提供的鋁矽碳片狀粉體的製備方法，包括下述步驟1)按照下述質量百分比稱取原料=Al2O3原料45-60%、Si02原料10% _20%、碳原料25-40%和SiC原料1_4%，將所述原料混合，得混合料；2)將所述混合料在CO和Ar混合氣氛中，於1900-2200°C加熱2_5小時，冷卻後， 除去產物表面的雜質層，即得到鋁矽碳片狀粉體；所述混合氣氛的總壓力為1個大氣壓。其中，步驟1)中所述混合可在球磨罐中進行。步驟2)中所述CO和Ar混合氣氛中CO和Ar的分壓比為(0.5-0. 9) (0.1-0.5)。所述原料中，Al2O3原料的粒度可為0. Ol-Imm ；SiO2原料的粒度可為0. Ol-Imm ；碳原料的粒度可為0. Ol-Imm ；SiC原料的粒度可為0. 1-lmm。本發明中所述Al2O3原料可選自下述任意一種燒結剛玉、電熔剛玉和Al2O3細粉。 所述Al2O3原料中Al2O3的質量百分含量彡99%。本發明中所述SiA原料具體可為天然石英砂。所述SiA原料中SiA的質量百分含量> 99%。本發明中的碳原料具體可選自下述任意一種石墨、炭黑、石油焦炭和煤焦炭。所述碳炭原料中固定碳的質量百分含量> 87%，揮發分的質量百分含量< 12%，灰分的質量百分含量< 1%。
3
本發明中所述SiC原料可為黑碳化矽或綠碳化矽。所述SiC原料中SiC的質量百分含量> 98%, Si與SW2的質量百分含量之和< 1%，游離碳的質量百分含量< 1%。本發明以A1203、SiO2, C和SiC為原料，加熱合成了 Al4SiC4含量為99. 0%以上的鋁矽碳粉體。本發明所合成的鋁矽碳粉體呈典型的片狀，所得到的鋁矽碳片狀粉體的長寬尺寸50 200 μ m，厚度4 5 μ m,適合於直接作為製造板狀工程陶瓷的原料。該方法簡便易行、所得產品的產率、純度均較高，適於規模化生產。該鋁矽碳的片狀結構，有利於加強陶瓷製品的結構，提高製品的強度、抗急冷急熱性、抗化學腐蝕性。
圖1為實施例1合成的鋁矽碳片狀粉體的XRD圖片。圖2為實施例1合成的鋁矽碳片狀粉體的SEM照片。
具體實施例方式下面通過具體實施例對本發明的方法進行說明，但本發明並不局限於此。下述實施例中原料的規格均滿足下述條件所述Al2O3原料中Al2O3的質量百分含量彡99% ；所述SiO2原料中SiO2的質量百分含量彡99% ；所述碳原料中固定碳的質量百分含量>87%，揮發分的質量百分含量< 12%，灰分的質量百分含量 98%, Si與SW2的質量百分含量之和< 1%，游離碳的質量百分含量< 1。下述實施例中所述實驗方法，如無特殊說明，均為常規方法；所述試劑和材料，如無特殊說明，均可從商業途徑獲得。下述實施例中Al4SiC4含量測定均按照下述方法進行合成物先進行元素分析， 確定無氧元素存在；合成物在氧化氣氛中700°C加熱除去游離碳；對除去游離碳的合成物進行元素分析，根據Al、Si、C三種元素的含量和Al4SiC4、SiC、Al4C3的分子組成，計算得到 Ai4SiC4^SiCai4C3 的含量。實施例1、製備鋁矽碳片狀粉體選用配方為=Al2O3細粉(平均粒度0. Olmm)石英砂(平均粒度0. Olmm)炭黑 (平均粒度0.01mm)黑SiC(平均粒度0. lmm) = 54 15 30 1(質量比)，進行稱量配料，在球磨罐中乾式混合，得到混合料。將混合料裝入石墨坩堝中，石墨坩堝放入電爐中， 在CO分壓為0. 5、Ar氣分壓為0. 5的保護氣氛中1900°C加熱(保護氣體總壓1大氣壓，流量lL/min)，保溫2小時，冷卻後，除去上表面雜質富集層，即得到長寬尺寸50 200 μ m，厚度4 5μπι的片狀鋁矽碳粉體。所得到的片狀鋁矽碳粉體中Al4SiC4含量為99.2%。該鋁矽碳片狀粉體的掃描電鏡照片如圖2所示。所合成的鋁矽碳片狀粉體的XRD圖譜見圖1。將該XRD譜線與鋁矽碳的特徵譜線進行比對，兩者完全吻合，因此可以確定合成物主要成分為鋁矽碳。實施例2、製備鋁矽碳片狀粉體選用配方為電熔剛玉(平均粒度0. 5mm)石英砂(平均粒度0. 5mm)石墨(平均粒度0.1mm)綠SiC(粒度約0.5mm) = 55 13 28 4 (質量比)，進行稱量配料， 乾式攪拌均勻，得到混合料。將混合料裝入石墨坩堝中，石墨坩堝放入電爐中，在CO分壓為0. 60、Ar氣分壓為0. 40的保護氣氛中2000°C加熱(保護氣體總壓1大氣壓，流量11/min)， 保溫5小時，冷卻後，除去上表面雜質富集層，即得到長寬尺寸50 200 μ m，厚度4 5 μ m 的片狀鋁矽碳粉體，Al4SiC4含量為99. 1 %。實施例3、製備鋁矽碳片狀粉體選用配方為燒結剛玉(平均粒度0. 8mm)石英砂(平均粒度0. 8mm)石油焦炭 (平均粒度0.8mm)黑SiC(平均粒度0.8mm) = 47 11 40 2(質量比)，進行稱量配料，在球磨罐中乾式混合，得到混合料。將混合料裝入石墨坩堝中，石墨坩堝放入電爐中， 在CO分壓為0. 9、Ar氣分壓為0. 1的保護氣氛中2200°C加熱(保護氣體總壓1大氣壓，流量11/min)，保溫5小時，冷卻後，除去上表面雜質富集層，即得到長寬尺寸平均為180 μ m, 厚度平均5 μ m的片狀鋁矽碳粉體，Al4SiC4含量為99. 1 %。實施例4、製備鋁矽碳片狀粉體選用配方為燒結剛玉(平均粒度0. Imm)石英砂(平均粒度0. Imm)煤焦炭 (平均粒度0.1mm)綠SiC(平均粒度0. lmm) = 51 18 30 1(質量比)，進行稱量配料，在球磨罐中乾式混合，得到混合料。將混合料裝入石墨坩堝中，石墨坩堝放入電爐中， 在CO分壓為0. 78、Ar氣分壓為0. 22的保護氣氛中2000°C加熱(保護氣體總壓1大氣壓， 流量11/min)，保溫3小時，冷卻後，除去上表面雜質富集層，即得到長寬尺寸平均150 μ m， 厚度平均4 μ m的片狀鋁矽碳粉體，Al4SiC4含量為99. 2 %。
權利要求
1.一種鋁矽碳片狀粉體的製備方法，包括下述步驟1)按照下述質量百分比稱取原料=Al2O3原料45-60%、SiO2原料10%-20%、碳原料 25-40%和SiC原料1_4%，將所述原料混合，得混合料；2)將所述混合料在CO和Ar混合氣氛中，於1900-2200°C加熱2_5小時，冷卻後，除去產物表面的雜質層，即得到鋁矽碳片狀粉體；所述混合氣氛的總壓力為1個大氣壓。
2.根據權利要求1所述的方法，其特徵在於步驟幻中所述CO和Ar混合氣氛中CO和 Ar 的分壓比為(0. 5-0. 9) (0.1-0.5)。
3.根據權利要求1或2所述的方法，其特徵在於步驟1)中所述混合在球磨罐中進行。
4.根據權利要求1-3中任一所述的方法，其特徵在於所述Al2O3原料的粒度為 0. Ol-Imm ；所述SW2原料的粒度為0. Ol-Imm ；所述碳原料的粒度為0. Ol-Imm ；所述SiC原料的粒度為0. 1-lmm。
5.根據權利要求1-4中任一所述的方法，其特徵在於所述Al2O3原料中Al2O3的質量百分含量彡99% ；所述Al2O3原料選自下述任意一種燒結剛玉、電熔剛玉和Al2O3細粉。
6.根據權利要求1-5中任一所述的方法，其特徵在於所述S^2原料中SiA的質量百分含量> 99% ；所述SiA原料為石英砂。
7.根據權利要求16中任一所述的方法，其特徵在於所述碳原料中固定碳的質量百分含量>87%，揮發分的質量百分含量< 12%，灰分的質量百分含量< 1%;所述碳原料選自下述任意一種石墨、炭黑、石油焦炭和煤焦炭。
8.根據權利要求1-7中任一所述的方法，其特徵在於所述SiC原料中SiC的質量百分含量彡98%，Si與SiO2的質量百分含量之和< 1%，游離碳的質量百分含量< 1%;所述 SiC原料為黑碳化矽或綠碳化矽。
9.根據權利要求1-8中任一所述的方法，其特徵在於所述鋁矽碳片狀粉體的長寬尺寸為50 200 μ m,厚度為4 5 μ m。
全文摘要
本發明公開了一種鋁矽碳片狀粉體的製備方法。該方法包括下述步驟1)按照下述質量百分比稱取原料Al2O3原料45-60％、SiO2原料10％20％、碳原料25-40％和SiC原料14％，將所述原料混合，得混合料；2)將所述混合料在CO和Ar混合氣氛中，於1900-2200℃加熱2-5小時，冷卻後，除去產物表面的雜質層，即得到鋁矽碳片狀粉體；所述混合氣氛的總壓力為1個大氣壓。本發明的方法簡便易行、所得產品的產率、純度均較高，適於規模化生產。所得到的鋁矽碳片狀粉體的長寬尺寸50～200μm，厚度4～5μm。該鋁矽碳的片狀結構，有利於加強陶瓷製品的結構，提高製品的強度、抗急冷急熱性、抗化學腐蝕性。
文檔編號C04B35/626GK102211934SQ20101014387
公開日2011年10月12日 申請日期2010年4月7日 優先權日2010年4月7日
發明者汪長安, 白周義, 白春麗, 趙建立, 黃勇 申請人:清華大學