自旋偏振載流子轉移的方法和設備的製作方法
2023-05-01 12:27:41
專利名稱：自旋偏振載流子轉移的方法和設備的製作方法
技術領域：
本發明屬於有機電子學和磁電子學領域並且具體涉及在有機半導體中注入和轉移自旋偏振載流子的方法和裝置。
許多類型的計算機處理器和存儲單元事實上基於該裝置根據載流子的自旋方向改變它們的電阻率的特性，這樣可以通過簡單地測量電阻讀取磁信息〔1〕。
由於在展示了大磁阻(磁性金屬多層，GMR)[2]和巨磁阻(鈣鈦磁體，CMR)[3]的材料中甚至在低磁場中也能得到強的電信號，它們的發現引起了這個領域的極大進步。
在1988年發現的GMR已經在1994年的計算機工業中有所應用。
在90年代提出了基於CMR材料的幾種電子裝置。這些裝置包括存儲元件和不同類型的有源器件，例如磁處理器，磁電晶體，和有嵌入式超導材料的混合電晶體。
一方面，從90年代起有機電子學經歷了巨大的發展。這基本上涉及發光二極體(LED)和FET電晶體。現在，沒有裝置把有機材料和有源磁電裝置一起使用。而在電子學上使用有機材料是有益的，最重要的益處是1.可以用低成本的方法把有機薄膜沉積到即使是很大的沉積區域。與半導體薄膜需要超高真空條件不同，有機材料可以甚至在大氣空氣條件下沉積。
2.所述有機材料成本低。
3.可以製造諸如各種彩色顯示器之類的靈活的裝置。
4.可以改變光學裝置的顏色，從而覆蓋整個可見光譜。
5.可以可逆地沉積的有機薄膜，可以隨後移去有機薄膜並且由其它材料取代。
因此，發展和有效改進有機電子裝置十分重要。
為了製造磁電裝置必需有可能在該裝置有源器件的內部產生自旋偏振載流子。有許多產生自旋偏振載流子的方法。例如通過圓偏振光照射合適的摻雜GaAs的半導體或類似的半導體可以激發沿著外部磁場自旋的三重激子[4]。人們知道也可以使用自旋濾色片，也就是，只有特定自旋方向的載流子能通過這種裝置[5]。但是，這樣的方法複雜，昂貴，需要使用磁場。
第三種已知的方法是使用有內在自旋偏振的磁性材料。大的磁性材料片有大量的自旋方向平行於磁軸(N↑)的電子。通常，大量自旋方向平行於磁軸的電子和少量其他自旋方向相反(N↓)的電子之差相當低。例如，在Ni中該差為15-20％。但是，有些稱作半金屬鐵磁體的材料其電子自旋100％是偏振的。這些材料包括氧化鉻，氧化鐵和A1-xBxMnO3類型的亞錳酸鹽(其中A是諸如La，Nd之類的稀土元素，B是諸如Ca，Sr，Pb等的二價金屬)。
亞錳酸鹽的磁階可以如下描述有3+階和4+階的錳原子自旋各自為S＝2和S＝3/2。在居裡溫度以下(這些材料中在大約300和400K之間變化)，由於Mn(3+)和Mn(4+)之間的電子交換，這些磁矩以平行的結構自我排列。由於強的Hund能量，錳只接受自旋方向和它們的磁矩相同的電子。因此，離域作用(delocalization)只影響一半的電子，也就是，那些自旋平行於錳離子磁軸的電子；那些自旋反平行的電子保持定位。作為結果，產生了100％的載流子(離域電子)自旋偏振。
當兩個自旋偏振的鐵磁體電極進行直接或隧道電接觸，總的電阻依賴於它們自旋的方向偏差角對平行自旋，電阻最低；對反平行自旋，電阻最高。這可以由對電子轉移機率T12的deGennes公式定性描述[6]T12＝b12cos(Θ12/2)+const，(1)其中1和2對應於兩個鐵磁體電極，b12是隧道常數，Θ12是磁軸1和2之間的角度。如果外部磁場為零，角度Θ12可以是0和180°之間的任意角度。通過引入磁場，兩個鐵磁體電極假設有相同的方向，角度Θ12＝0，T12值達到最大(阻值最小)。這是由負磁阻產生的。由於非常高的負磁阻值(可達六個量級)，這種亞錳酸鹽稱作巨磁阻(CMR)材料。
最近，證明了只有隧道或點接觸型電子裝置的CMRs磁阻值才會確實地很高(直到6個量級)。相反，單個晶體展示了2-3％的磁阻[7]。因此，只有隧道型或點接觸型的磁阻裝置有應用價值。
本發明另一個目標是提供一種新型磁電子有源器件，從而基於上述器件的裝置的阻值對通過所述器件的自旋偏振載流子敏感。
另一個目的是提供一種增進效率的發光二極體(LEDs)。
通常的LED發光二極體由兩個電極(電子注入器和空穴注入器)組成，在它們之間放置了電光材料層。在電流流過兩個電極間期間，激子，也就是，高束縛的電子空穴對被注入到電光材料中。單一態產生通常在可見光譜中的放射性發射，而三重態產生導致延遲磷光的發射[8]。因此，LEDs的光學發射通常基於單一態的躍遷。
在通常LEDs使用的兩個電極中，所有的自旋偏振都存在(SP＝0)，在有機半導體層中的電子自旋的統計控制了激子的填充，如下所示[9]1.單一態 (S＝0)→e↑p↓ →25％2.三重態 (S＝1)→e↑p↑ →25％(S＝0)→e↑p↓+e↓p↑ →25％(S＝-1)→e↓p↓ →25％因此，自旋統計設定了S＝0能級上25％的填充限制，並且和其它幾種過程一起導致LEDs效率的減小。如果一個電極是半金屬鐵磁體，所有由所述電極注入的電荷都有相同的自旋，例如-e↑.如果觀察到上述自旋統計，很明顯只有不具有帶e↓電子自旋的電子的組合是可能的。因此，e↑p↓和e↑p↑能級被填充，而這將單一能級的填充從25％改變到50％。另外使用第二自旋偏振電極作為空穴注入器使得達到100％的S＝0能級填充，提高了LED的75％的效率。
上述存在的統計情況是根據量子機制經典著作中的討論因此不必進行實驗測試。在另一個方面，為了實現這樣一種所選激子能級的所選填充態(在這個例子中的單一態)，載流子在逸出所述電極後的需要不丟失它們的自旋方向，這很重要。本發明的發明人發現電子(空穴)一旦注入有機材料中就不再丟失它們在電極中自旋方向的記憶。因此，本發明的另一個目的是提供一種能夠增加單一激子能態填充的方法和裝置，所述單一激子能態在電光材料中光學激發。
上述目的和通過下面描述將會清楚的其它目的由通過根據本發明的用於轉移載流子的方法得到，該方法包括以下步驟
a)在有機材料中注入自旋偏振載流子，並且b)通過所述有機材料轉移所述自旋偏振載流子。
有機材料是能夠傳輸電流的有機材料，有機材料較適宜從由聚噻吩和金屬酞菁構成的組中選出。
較適宜的實例由有機材料六聚噻吩和鋅酞菁構成。
有機材料可以是薄層的形式，具有適於保持材料的電子連續性的厚度。
注入步驟a)較適宜藉助兩個電極之間的穿過有機材料層的流過的電流實現。
兩個電極由基本上有100％的載流子自旋偏振的材料組成，稱作自旋偏振電極。
兩個電極較適宜由有A1-xBxMnO3形式的鐵磁體亞錳酸鹽構成。
較適宜的例子由La0.7Sr0.3MnO3製成的電極構成。
步驟b)中載流子轉移過程由加到所述有機材料電場完成，電場特別為E≥104～105V/cm。
本發明的另一個方面涉及轉移載流子的一種設備，包括a)注入自旋偏振載流子的方法，和b)適於轉移自旋偏振載流子的介質，所述介質適於轉移由有機材料組成的自旋偏振載流子。
有機材料是一種能夠傳導電流的有機材料。
較適宜從由聚噻吩(polythiophenes)和金屬酞菁類中選擇有機材料。較適宜的例子由六聚噻吩(sexithiophene)和鋅酞菁(zine-phthalocyanine)構成。
有機材料可以由薄層形成，其厚度適於確保材料的電子連續性。
注入自旋偏振載流子的方法較適宜由100％的自旋偏振載流子材料製成，更適宜由表達為A1-xBxMnO3的鐵磁體製成。注入方法最好由La0.7Sr0.3MnO3形成。
在一個實施例中，根據本發明的裝置進一步包括施加電場到所述適宜轉移載流子的材料上的方法。
在另一個實施例中，根據本發明的裝置包括一種有機材料，它是一種電致發光材料，用於注入由第一自旋偏振電極和第二自旋偏振電極構成的自旋偏振載流子，第一電極是用於注入自旋偏振電子的電極而第二電極是用於注入自旋偏振空穴的電極，該裝置適於用於發光電極。
在另一個實施例中，本發明涉及一種在有機材料中誘導磁阻的裝置，包括a)一種注入自旋偏振載流子的裝置，包括第一自旋偏振電極和第二自旋偏振電極，和b)一種適宜轉移自旋偏振載流子的介質，該用於轉移自旋偏振載流子的介質包括放入所述第一和第二自旋偏振電極之間的有機材料，以及c)一種施加外部磁場的方法。
根據本發明的裝置較適宜地包括注入自旋偏振載流子的裝置，該裝置由兩個電極構成，它們通過有機材料互相隧道接觸，通過局部施加最好比3000Oe強的磁場可以各自改變第一和第二電極的磁性偏振，並且該裝置適於用作存儲元件。另外，根據本發明的裝置可以包括發射自旋偏振電子的陰極，所述陰極由基本上是100％的自旋偏振載流子的材料製成，並且由所述有機材料形成的保護層覆蓋。
本發明的發明人發現所述載流子一旦注入到有機材料中後並不會丟失它們在電極中自旋態的記憶。這個現象改變了激發態填充統計。對於注入有相同自旋的電荷情況(也就是自旋偏振載流子)，例如把e↑作為上述自旋態，只有沒有電子是e↓電子自旋的組合是可能存在的。在這種情況下，只有e↑p↓和e↑p↑能級被填充；因此，在統計上，單一態的填充從25％改變到50％。同樣地，通過使用注入也是自旋偏振的(有相同自旋)空穴，S＝0的單一態填充統計改變為100％，也就是，使得光發射裝置的效率產生75％的增加。
為了檢驗在有機材料的一層中進行自旋偏振注入的可能性和通過所述有機材料進行自旋偏振相干轉移的可能性，本發明的發明人根據本發明使用了基於自旋偏振材料和不同有機材料的裝置。
La0.7Sr0.3MnO3是A1-xBxMnO3體系的典型代表，把它用作自旋偏振材料。
通過在鎵酸釹或鈦酸鍶基層上使用通道火花(Channel-Spark)燒蝕方法沉積La0.7Sr0.3MnO3薄膜。所使用的薄膜厚度在50和200nm之間變化，允許在該薄膜內提供高次序的結晶結構和與單晶相似的電特性和磁特性。
圖1示出在鎵酸釹上的薄膜微拉曼光譜，顯示了La0.7Sr0.3MnO3單晶和在鎵酸釹基層上的典型鐵磁體薄膜的微拉曼光譜。
注意該薄膜的質量非常高，完全沒有偽相位(只有基層和La0.7Sr0.3MnO3的峰)。
如圖2所示，磁性測量表示居裡溫度大大地超過環境溫度，也就是，Tc＝375K(它畫出磁矩對溫度曲線，分別表示典型的鐵磁體和La0.7Sr0.3MnO3單晶的曲線)。這使薄膜可以在環境溫度下以鐵磁體性工作。
如圖3所示，在沉積La0.7Sr0.3MnO3後產生的納米(nanoscopic)裝置，圖示了由納米技術製備的納米間隙分離的兩個自旋偏振電極。
對於不同的使用的薄膜，該間隙在70和500nm間變化。
測量到的間隙阻值為無窮大。因此，CMR電極被完全分離。
製作該裝置的下一個步驟是在兩個電極間製造一條有機橋梁。
通過掩模板使用熱蒸發方法沉積有機薄膜，生成覆蓋住間隙並且使兩個電極敞開的帶(圖3)。
所使用的有機材料是六聚噻吩和鋅酞菁。因為它們都是非磁性材料，在一般情況下它們都沒有負性磁阻，也就是，由於局部磁矩的排列而減小磁阻。我們在六聚噻吩薄膜和在鋅酞菁薄膜上進行的重複測量確定了當使用非磁性電極時(粘貼金，銀)沒有負性磁阻。在這類有機材料中，可以測量到弱的正磁阻，但只是在非常強的磁場下才行(超過60-80kOe)。
進行了隧道類型的實驗，以檢查從自旋偏振鐵磁電極注入自旋偏振載流子的可能性。
通過在兩個自旋偏振電極之間插入有機材料可以檢驗通過材料的自旋轉移。鐵磁體電極的一個發射自旋偏振載流子，另一個用作對輸入自旋的角度Θ敏感的探測器。為了揭示有機材料和電子自旋方向有無幹涉，需要分析不同磁場對該裝置磁阻的影響。鐵磁體有機材料-鐵磁體裝置的負性磁阻證明有機材料沒有改變，或只是部分改變了通過它的載流子自旋方向。在磁場作用下，兩個鐵磁體電極中自旋排列引起負性磁阻。如果相反，所述設備的阻抗除了有機材料的內部磁阻之外與磁場無關(在所進行的實驗中為零)，結論是自旋將丟失它們在有機材料或鐵磁體有機界面的原始方向。
圖4示出在(鐵磁體)-(有機材料)-(鐵磁體)類型的隧道裝置，特別是La0.7Sr0.3MnO3-六聚噻吩-La0.7Sr0.3MnO3類型裝置上測得的磁阻。鐵磁體材料的厚度是100nm，電極間的間隙是100nm並且有機薄膜的厚度是125nm。使用微微安培計在不同的電壓測量該裝置穿過有機層的阻值。該測量在環境溫度和普通大氣(沒有真空)下進行。
阻值從零磁場下(黑線)的大約3.35GΩ改變到以垂直加入表面(線2)的3.4kOe磁場的2.95GΩ，產生了～15％的磁阻。在關閉磁場後的短時間內(t＜1分鐘)阻值到達了中間態(曲線3)，這是由於電極的剩餘排列比初始情況下高。在10-15分鐘以後，阻值回到初始值(曲線1).測量重複幾次。在一系列測量以後，溶解有機材料並且再次沉積。通過重複這個過程四次，可以發現對每個納米間隙結果可再現。在使用六聚噻吩的裝置中觀察到的15％的磁阻最大值(大約5％/kOe)可以與磁電子學[1]中使用的商用裝置中的值相比。如果被測量的磁阻是反平行排列和平行排列的差，這個值將會進一步增加。磁阻值隨著間隙寬度而降低，間隙為200nm時磁阻是10％，間隙是300nm時磁阻是0％。由於這是在測試裝置上的直接測量，這個最終結果再一次確定了在六聚噻吩中不存在內部負性磁阻。從而估計在環境溫度中的相干長度為200-300nm。
通過特定材料的轉移過程中的自旋偏振的變化主要由於兩個原因由於磁中心的散射或由於自旋軌道相互作用。六聚噻吩不包括磁性原子，在這類材料中由於缺少重原子自旋軌道相互作用非常低。這樣在實驗中有可能觀察到自旋的偏振(相干)轉移。
使用有機材料鋅酞菁重複相同的實驗，由於在分子中存在金屬原子上述材料和六聚噻吩大不相同。
金屬原子的存在必然會增加自旋軌道相互作用，如果不消除的話，會產生自旋偏振轉移的減小。圖5示出了和圖4相似的有磁場和無磁場情況下測量到的阻值。有機材料是100nm厚的鋅酞菁薄膜；鐵磁體材料是相同的材料(La0.7Sr0.3MnO.3)，分離電極的間隙大約80nm。阻值是相對於沒有磁場情況下的阻值歸一化。施加的磁場包括平行於基層(+)和反平行於基層(-)，並且觀察到1％的磁阻。這個實驗也重複幾次，並且觀察到很高的可重複的結果。因此，也對鋅酞菁確定了自旋偏振轉移。
在有電學特性完全不同的兩種有機材料上得到概括的結果，可以作出結論，這是第一次證明了通過沒有磁矩的有機薄層(達到200-300nm)的自旋偏振注入和基本上自旋偏振的載流子轉移的可能性。需要著重強調的是，這些效應是在環境溫度和在通常大氣下觀察到的，這樣為許多應用奠定了基礎。用於通過隧道轉移載流子的電場對兩邊有機材料是104-105V/cm。
在任何情況下，需要重點注意所使用的有機材料，無論互相多麼不同都沒有內部磁矩因此是弱的順磁體。現在還不知道有機層的任意磁矩對自旋偏振轉移的影響。在另一方面，在環境溫度下，幾乎所有的有機材料是順磁體；有機材料上的鐵磁性通常在非常低的溫度下才會發生(＜50K)。因此，在通常情況下，對大多數有機導體自旋偏振轉移影響是共同的。需要注意有機材料(明顯地)對抗一定的對自旋偏振轉移的「磁阻」，就象普通的電導體對抗對電荷轉移的電阻R一樣。這在六聚噻吩和鋅酞菁之間的差異中也很明顯。因此，證明了有機材料可以是載流子自旋偏振的導體，但是沒有證據說它們是自旋偏振的超導體。
本發明基於基本上控制注入到半導體裝置(無機和有機)中的載流子自旋偏振(SP)的可能性，使得可以控制至今未被控制的在電光和電磁過程中十分重要的參數。
另外，本發明可以製造新型裝置，把CMR材料和有機材料相結合併且插入在光學上高度非線性的有源材料從而進一步促進了磁電子學。
本發明進一步提供了在有機半導體中注入自旋偏振以及通過有機半導體自旋偏振轉移的工藝。
所述實驗的裝置包括兩個自旋偏振的電極，電極的材料由窄的納米間隙分離並且通過所述間隙由有機材料橋梁連接。從電極注入有機材料並通過它的自旋偏振載流子保持了它們的偏振。通過該裝置測量到組成磁阻的有用信號。
所示發明可以在這裡沒有詳細揭示的任意元件和/或步驟的情況下實施。
本發明要求義大利專利申請MI2000A000603的優先權，在這裡合併引用。參考資料1.G.A.Prinz，Science，vol.282，1660(1998)2.M.N.Baibich，J.M.Broto，A.Fert，F.Nguyen Van Dau，F.Petroff，P.Etienne，G.Greuzet，A.Friedrich，J.Chazelas，Phys.Rev.Lett.，Vol.61，2472(1988)
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權利要求
1.一種用於轉移自旋偏振載流子的方法，其特徵在於，包括以下步驟a)在有機材料中注入自旋偏振載流子，並且b)通過所述有機材料轉移所述自旋偏振載流子。
2.如權利要求1所述的方法，其特徵在於，所述有機材料是能夠傳輸電流的有機材料。
3.如權利要求2所述的方法，其特徵在於，其中所述有機材料從由聚噻吩和金屬酞菁構成的組中選出。
4.如前面權利要求任一項所述的方法，其特徵在於，所述有機材料是薄層的形式，其厚度適於保持所述材料的電子連續性。
5.如權利要求1所述的方法，其特徵在於，其中注入步驟a)是藉助於通過兩個電極之間的所述有機材料層的電流完成。
6.如權利要求5所述的方法，其特徵在於，其中所述兩個電極由有100％的載流子自旋偏振的材料組成，極較適宜由有A0.7B0.3MnO3形式的鐵磁體磁質構成，其中A是稀土，特別是諸如La，Nd，B是二價金屬，尤其是Ca，Sr，Pb。
7.如權利要求6所述的方法，其特徵在於，其中所述電極由La0.7Sr0.3MnO3製成。
8.如權利要求1所述的方法，其特徵在於，其中所述載流子轉移過程由對所述有機材料施加電場完成，電場特別為E≥104～105V/cm。
9.一種在有機材料中感應磁阻的方法，其特徵在於，包括了以下步驟a)從自旋偏振電極中把自旋偏振載流子注入有機材料；b)通過施加外部磁場在所述自旋偏振電極和第二個自旋偏振電極之間通過所述有機材料轉移所述自旋偏振載流子。
10.一種自旋偏振轉移載流子的設備，其特徵在於，包括a)適於轉移自旋偏振載流子的介質，和b)在所述適於轉移自旋偏振載流子的介質中注入自旋偏振載流子的裝置；所述介質包括適於轉移自旋偏振載流子的有機材料。
11.如權利要求10所述的裝置，其特徵在於，其中有機材料是一種能夠傳導電流的有機材料。
12.如權利要求10所述的裝置，其特徵在於，其中從由聚噻吩和金屬酞菁組成的類中選擇有機材料。
13.如前面任一項權利要求所述的裝置，其特徵在於，其中材料由薄層形成，其厚度適於確保所述材料的電子連續性。
14.如權利要求10所述的裝置，其特徵在於，其中所述注入裝置是具有100％的載流子自旋偏振的材料製成，較適宜是表達為A0.7B0.3MnO3的鐵磁體。
15.如權利要求14所述的裝置，其特徵在於，所述注入裝置由La0.7Sr0.3MnO3製成。
16.如權利要求10所述的裝置，其特徵在於，進一步包括施加電場到所述適宜轉移載流子的材料上的裝置。
17.如權利要求10所述的裝置，其特徵在於，其中所述有機材料是一種電致發光材料，所述用於注入自旋偏振載流子的裝置是第一自旋偏振電極和第二自旋偏振電極，所述第一電極是用於注入自旋偏振電子的電極，所述第二電極用於注入自旋偏振空穴的電極，所述裝置適於用於發光二極體。
18.如權利要求10所述的裝置，其特徵在於，包括一種在有機材料中感應磁阻的裝置，包括a)一種注入自旋偏振載流子的裝置，包括第一自旋偏振電極和第二自旋偏振電極，和b)一種適宜轉移自旋偏振載流子的介質，所述介質用於轉移自旋偏載流子，它包括放入所述第一和第二自旋偏振電極之間的有機材料，以及c)一種施加外部磁場的裝置。
19.如權利要求10到18任一項所述的裝置，其特徵在於，所述注入自旋偏振載流子的裝置包括兩個電極，這兩個電極通過所述有機材料互相隧道接觸，通過局部施加磁場可以各自改變所述第一和第二電極的磁性偏振，所述裝置適於用作存儲元件。
20.如權利要求10所述的裝置，其特徵在於，包括發射自旋偏振電子的陰極，所述陰極由基本上是100％的自旋偏振載流子的材料製成並且由所述有機材料形成的保護層覆蓋。
全文摘要
一種轉移自旋偏振載流子的方法，包括步驟a)在有機材料中注入自旋偏振載流子和b)通過有機材料轉移自旋偏振載流子。本發明也涉及一種用於轉移自旋偏振載流子的裝置，包括a)適於轉移自旋偏振載流子的介質；和b)注入自旋偏振載流子到適於轉移自旋偏振載流子的介質中的裝置，適於轉移自旋偏振載流子的介質包括有機材料。
文檔編號D06C5/00GK1451181SQ00819359
公開日2003年10月22日 申請日期2000年7月19日 優先權日2000年3月22日
發明者V·德迪, C·塔利尼 申請人:國家研究院