梯度分布燃燒合成高性能氮化鋁粉體方法
2023-05-12 04:23:16
專利名稱：梯度分布燃燒合成高性能氮化鋁粉體方法
技術領域：
本發明屬於電絕緣材料製備技術範圍，特別涉及採用一種梯度分布燃燒合成高性能氮化鋁粉體方法。
背景技術：
隨著微電子技術的迅速發展，要求作為電絕緣材料的基板具有更高的熱導率和優良的介電性能。由於氮化鋁具有高的熱導率、熱膨脹係數與矽相匹配、低的介電常數、低的介質損耗、無毒等優點，在電力電子、電子信息等領域有著廣泛的應用潛力。因此，合成高性能的氮化鋁粉體也成為研究的重點。目前，已經成功商業化的氮化鋁粉體的合成工藝主要有鋁粉直接氮化法和氧化鋁碳熱還原法。由於這兩種方法存在著生產周期長、能量消耗大、後處理工藝複雜等缺點，使得氮化鋁粉體的生產成本和價格高，這也制約著氮化鋁陶瓷基板的發展。由於自蔓延燃燒合成方法具有合成過程簡單、能耗低、反應速度快、產物純度高等優點，從上世紀九十年代以來，嘗試採用該方法製備氮化鋁粉體受到人們的重視。
自蔓延高溫合成技術(Self-propagating High-temperature Synthesis，簡稱SHS)是前蘇聯科學家A.G Merzhanov等首次提出來的，其原理是利用反應放出的熱量使引發後的反應自發地進行下去，從而達到合成材料的目的。為提高合成出來的氮化鋁粉體的性能，一些研究者嘗試使用了各種不同的添加劑和工藝(專利申請號95111719，98100685，00134191)，然而，目前大多數合成的氮化鋁粉體都是在實驗室完成，不但生產量很小，而且在合成的粉體中也存在嚴重的夾心和分層現象。
在實際工業化成產中，由於一次布料多，不同厚度處粉體發生自蔓延燃燒合成時的散熱環境和氮氣供給環境不同，從而導致粉料不同位置處產生溫度差異，因而影響了合成反應發生的均勻性。一般來說，最靠近表面的一層由於溫度低，氮化反應不完全，顏色發黑；再向裡，氮化反應發生的較好，合成的粉體顏色成白色略帶淺灰；而在物料的中心，由於氮氣滲入慢，熱量散失少，溫度高，使得鋁粉容易發生熔融而團聚，氮化效率低，產生灰黑色夾心，而在溫度高的區域，已經合成的氮化鋁粉體會發生燒結現象，產生黃色夾心，甚至在工藝控制不當時，這種區域性夾心會粘連形成很厚的夾心層。這一問題在一次布料較多時更加容易出現，嚴重影響了自蔓延燃燒合成氮化鋁粉體的產業化應用。
發明內容
本發明的目的是提供一種梯度分布燃燒合成高性能氮化鋁粉體方法。其特徵在於該方法是採用鋁粉和氮化鋁稀釋劑按重量比(1-3)∶(1-7)混合，再加入總重量0.5-3wt％的添加劑，然後將配好的粉體以無水乙醇為介質，在滾筒式球磨機上混合10-12小時，然後在真空(1-3)Pa或氮氣氛下乾燥，乾燥溫度為60-70℃，將乾燥後的粉體過100目篩後，在石墨舟中，按梯度分布布料，布料規則為從物料的表面到內部，分三層布料，每層中原料鋁粉重量依次遞減5-10wt％，而添加劑則依次遞增0.5-1wt％。將布好的物料裝入合成反應釜，抽真空後，充入高純氮氣至8-10MPa，然後點火，引發鋁粉發生自蔓延燃燒合成反應。
所述添加劑為NH4F和NH4Cl中的一種。
所述氮化鋁稀釋劑為採用傳統燃燒合成法製得的氮化鋁，並磨細到2-3μm。
本發明的有益效果是該方法可以在一次合成4Kg以上粉體時，保證粉體內外部顏色一致，成分均勻，無夾心和分層現象。具有合成過程簡單、能耗低、反應速度快、產物純度高等優點。
圖1為靠近表面區域掃描電鏡顯微分析圖。
圖2為中心區域掃描電鏡顯微分析圖。
具體實施例方式
一種梯度分布燃燒合成高性能氮化鋁粉體方法。其特徵在於該方法是採用鋁粉和氮化鋁稀釋劑按重量比(1-3)∶(1-7)混合，然後加入重量為0.5-3wt％添加劑的NH4F和NH4Cl中的一種。然後將配好的粉體以無水乙醇為介質，在滾筒式球磨機上混合10-12小對，然後在真空(1-3)Pa或氮氣氛下乾燥，乾燥溫度為60-70℃，將乾燥後的粉體過100目篩，在石墨舟中，按梯度分布布料，布料規則為從物料的表面到內部，分三層布料，每層中原料鋁粉重量依次遞減5-10wt％，而添加劑則依次遞增0.5-1wt％。將布好的物料裝入合成反應釜，抽真空後，充入高純氮氣至8-10MPa，然後點火，引發鋁粉發生自蔓延燃燒合成反應，燃燒合成反應持續10分鐘後結束。
上述氮化鋁稀釋劑為採用傳統燃燒合成法製得的氮化鋁，並磨細到2-3μm。
下面再舉具體實施例對本發明予以進一步說明。
實施例1將不同配方的鋁粉、氮化鋁和NH4F混合，粉體總重為4Kg，以無水乙醇為介質，在滾桶球磨機上球磨10h，然後按上述工藝進行，在石墨舟中進行梯度分布布料，具體布料如表1所示。將物料裝入合成反應釜，抽真空至(1-3)Pa後，充入高純氮氣至10MPa，然後點火，引發鋁粉發生自蔓延燃燒合成反應。合成的粉體顏色均勻，無分層和夾心現象，不同位置處合成的粉體特徵比較如表2所示。
表1不同位置的布料組成
表2不同區域的粉體性能比較
實施例2將不同配方的鋁粉、氮化鋁和NH4Cl混合，粉體總重為4Kg，以無水乙醇為介質，在滾桶球磨機上球磨10h，然後按上述工藝進行，在石墨舟中進行梯度分布布料，具體布料如表3所示。將物料裝入合成反應釜，抽真空至(1-3)Pa後，充入高純氮氣至10MPa，然後點火，引發鋁粉發生自蔓延燃燒合成反應。合成的粉體顏色均勻，無分層和夾心現象，不同位置處合成的粉體特徵比較如表4所示。
由於上下部分均勻，因此不但提高了合格產品的產率，而且不同位置有著不同的配料，也有效的發揮了配料的作用，降低了原料的使用成本。
應用該發明方法，根據合成反應位置狀態的不同，通過更加精確的控制配料組分及其更精細的梯度分布，則可以獲得氮化反應更完全和均勻的氮化鋁產品。
表3不同位置的布料組成
表4不同區域的粉體性能比較
權利要求
1.一種梯度分布燃燒合成高性能氮化鋁粉體方法，其特徵在於該方法上採用鋁粉和氮化鋁稀釋劑按重量比(1-3)∶(1-7)混合，然後加入重量為0.5-3wt％的添加劑，然後將配好的粉體以無水乙醇為介質，在滾筒式球磨機上混合10-12小時，然後在真空(1-3)Pa或氮氣氛下乾燥，乾燥溫度為60-70℃，將乾燥後的粉體過100目篩，在石墨舟中，按梯度分布布料，布料規則為從物料的表面到內部，分三層布料，每層中原料鋁粉重量依次遞減5-10wt％，面添加劑則依次遞增0.5-1wt％。將布好的物料裝入合成反應釜，抽真空後，充入高純氮氣至8-10MPa，然後點火，引發鋁粉發生自蔓延燃燒合成反應。
2.根據權利要求1所述梯度分布燃燒合成高性能氮化鋁粉體方法，其特徵在於所述添加劑為NH4F和NH4Cl中的一種。
3.根據權利要求1所述梯度分布燃燒合成高性能氮化鋁粉體方法，其特徵在於所述氮化鋁稀釋劑為採用傳統燃燒合成法製得的氮化鋁，並磨細到2-3μm。
全文摘要
本發明公開了屬於電絕緣材料製備技術範圍的採用自蔓延燃燒合成的一種梯度分布燃燒合成高性能氮化鋁粉體方法。將不同配比的鋁粉、稀釋劑和添加劑在滾動球磨機上球磨，乾燥後以梯度分布的方法將粉料布在石墨反應舟內，再放入燃燒合成反應裝置，在低真空下充入氮氣，經點火使原始鋁粉燃燒合成氮化鋁粉體。本方法合成的氮化鋁粉體顏色均勻，無分層，無夾心，後處理工藝簡單，生產效率高。有效的發揮了配料的作用，降低了原料的使用成本。解決了在一次裝料較多情況下(4Kg以上)，燃燒合成氮化鋁粉體中不同位置氮化反應發生程度不同的問題。
文檔編號C01B21/00GK1544314SQ200310113248
公開日2004年11月10日 申請日期2003年11月11日 優先權日2003年11月11日
發明者喬梁, 周和平, 林友榮, 馮澤松, 喬 梁 申請人:清華大學