用於薄膜堆積的分子束源及控制分子束的量的方法
2023-04-27 01:17:36 1
專利名稱：用於薄膜堆積的分子束源及控制分子束的量的方法
技術領域：
本發明涉及一種用於薄膜堆積或沉積的分子束源以及一種用於控制分子束數量或量(volume)的方法，其通過加熱以薄膜的形式形成在諸如基片等的固體或固體物質的成膜表面上的材料，使用於形成薄膜元件的材料熔化、升華或蒸發；即產生用於在固體表面上生長薄膜的蒸發分子，並且尤其涉及一種在薄膜堆積中使用的分子束源，適用於連續長時間在諸如基片等的固體成膜表面上堆積或沉積一種有機薄膜，以及一種用於控制從其發出的分子束的數量或量方法。
背景技術：
一種稱為「分子束外延設備」的薄膜沉積設備，其包括可減壓真空室，其中，可在高真空條件下將諸如半導體晶片等基片安置入該真空室內，以加熱到所需溫度，同時提供例如與該基片的成膜表面相對的諸如Kunudsen池等分子供應源單元。通過加熱器加熱置於該分子供應源單元的坩堝內的用於形成薄膜元件的材料(下文中稱為薄膜元件形成材料)使其升華、熔融或蒸發，使由此產生的分子束入射到基片的成膜表面上；即，帶來薄膜元件形成材料分子在成膜表面上的外延生長，由此形成薄膜元件形成材料的膜。
在薄膜沉積或堆積設備中使用的分子束源單元中具有坩堝，其由諸如PBN(熱解的氮化硼)等材料製成，例如，其具有高度的熱和化學穩定性以在其中容納薄膜元件形成材料，和圍繞在坩堝外側設置的電加熱器以加熱其中的薄膜元件形成材料；即，通過升華、熔融或蒸發薄膜元件形成材料以產生其分子。
近年來有機薄膜元件很受關注，例如有代表性的有機電致發光元件(EL)和/或有機半導體。可獲得這些薄膜元件，即，在真空中加熱該薄膜元件形成材料，以發射其蒸汽至基片表面，然後冷卻以使其凝固並粘附其上。通常採用下述方法即，將薄膜元件形成材料投入坩鍋，其由諸如PBN等的無機材料或如鎢等具有高熔點的材料製成，然後通過設置在坩鍋周圍的加熱器加熱成膜材料，由此生成射至基片上的蒸汽。
有機電致發光(EL)作為這樣的有機薄膜元件的代表性的實例，是由有機低分子材料或有機高分子材料形成的發光層的元件，該發光層具有EL發光能力，尤其其特性，即，作為自發光型的元件很受關注。例如在其基本的構造中，在空穴注入電極上形成的諸如三苯基二胺(TPD)等的空穴傳送材料的膜上層壓或沉積諸如鋁羥基喹啉絡合物(Alq3)等螢光材料作為發光層，然後在其上形成諸如Mg、Li、或Cs等低功函金屬電極作為電子注入電極。然而，通常這樣的薄膜元件的材料很貴。
順便提及，當裝配薄膜元件時，也需要時間更換表面上應形成薄膜的基片，以及調節將材料僅發射至其必需部分上的掩模的位置等。然而，由於如上述提到的很多這樣的用於有機薄膜器件的材料在相對低的溫度下升華或蒸發，所以甚至在更換基片和/或對準掩模位置等期間該材料也蒸發；也就是存在著將昂貴的材料無用地浪費的缺陷。
於是，如下面提到的專利文件1中所描述，提出一種用於其中容納坩鍋的薄膜沉積的分子供應源，在該結構中將其每一個密封或封閉，其中提供一種分子排放通道，將在坩鍋內生成的薄膜元件材料的分子導向成膜表面，以及還包括用於在分子排放通道途中調節分子供應的數量或量的針形閥。
當用於薄膜沉積的分子供應源包括這樣的閥裝置時，可以利用閥切斷或關閉在坩鍋內生成的薄膜元件材料的蒸汽排放，此外也可利用針形閥調節分子供應的數量或量。為了形成薄膜同時保持其恆定膜厚及質量的目的，使每小時從分子供應源排放的分子射線的數量或量保持恆定是有效的。
作為用於上述提到的有機薄膜元件的代表性的一個材料，已公知的是EL薄膜元件的材料，以及許多形成薄膜元件的材料處於粒狀或粉末狀的狀態，並且將它們在這樣的狀態下放入坩鍋內。因此，通過坩鍋外面設置的加熱器加熱容納在坩鍋中的該材料，EL薄膜元件的材料被加熱並升華，以及蒸發並向基片的方向排放，由此沉積在其上形成膜的基片的成膜表面上。
當將坩鍋內的EL薄膜元件材料升華和蒸發並將其從坩鍋中排放時，坩鍋內EL薄膜元件材料的剩餘的量逐漸減少。然後，由於在坩鍋內它的表面積也減少，因此坩鍋內EL薄膜元件材料的升華量也逐漸減少。因此，為了保持從用於薄膜沉積的分子供應源排放的分子供應量，有必要增大針形閥的開口度(opening)，即流通孔道的橫截面與當閥完全開時橫截面的比率，由此保持從用於薄膜沉積的分子供應源排放的分子供應的量。
然而，利用針形閥調節分子供給的量是有限的或有一個限度，例如當針形閥開放完全時，就不可能比其更多地增加分子供應的量。
在下述的專利文件2中，公開兩(2)類作為分子供應量調節裝置的控制器裝置。其中一個如上所述，是通過閥裝置調節分子供應量的調節裝置。另一個是依靠溫度的控制裝置，利用加熱器在該溫度下加熱坩鍋。然而後者的控制裝置，取決於在該溫度下加熱器加熱坩鍋的溫度，不適合準確調節分子供應量，因為控制器的控制是間接的並且有時間延遲。
日本專利公開No.2003-95787(2003)；以及[專利文件2]日本專利公開No.平6-80496(1994)。
發明內容
根據考慮到傳統的用於薄膜沉積的分子供應源和控制其分子供應方法的缺陷而完成的本發明，本發明的目的是提供一種用於薄膜沉積的分子供應源和一種控制分子供應量的方法，用於使得能夠通過針形閥調節分子供應量使得每小時保持恆定，而不用考慮坩鍋內剩餘的用於形成薄膜元件的材料量通過從用於薄膜沉積的分子供應源的分子排放而降低。
因此，根據本發明，為了蒸發薄膜元件的材料，提供一種用於堆積薄膜的分子束源，其包括用於加熱薄膜元件材料的坩鍋；用於加熱所述坩鍋的加熱器；用於將所述坩鍋內生成的薄膜元件材料的分子的向成膜表面排放的分子排放通道；用於容納所述坩鍋、所述加熱器和所述分子排放通道的具有密封結構的真空容器；位於所述分子排放通道的途中，用於調節分子束排放量的閥；用於檢測朝向所述成膜表面排放的分子束的量的檢測裝置；通過所述檢測裝置檢測的關於分子束的量的反饋信息，利用閥驅動裝置調節閥開口度的控制裝置；供應用於加熱所述加熱器的電力的加熱電源；以及根據所述的關於分子束的量的信息和閥開口度的信息而調節供應到所述加熱電源的電力的控制裝置。
根據本發明，還提供一種為了蒸發薄膜元件的材料而在用於薄膜堆積的分子束源中控制分子束的量的方法，其包括下述步驟當連續地蒸發有機材料到基片上時，如果獲得預定分子束量的必要的閥開口度等於預定基準值或者比預定基準值大，那麼調節用於加熱所述坩鍋的電源的電力；由此控制閥開口度落入一定範圍內。
根據本發明，如上所述，藉助用於堆積薄膜的分子束源和控制該分子束量的方法，在基於對分子束量的控制裝置的控制的同時，通過能對排放的分子束的量精確控制的閥，當坩鍋內剩餘的材料被消耗且數量變少時，通過提高加熱器的溫度而保持每小時坩鍋內蒸發的量；由此能恆定地保持分子束的排放量。藉助於此，即使消耗坩鍋內的薄膜元件材料，即相同材料的量逐漸降低，可以利用閥保持希望的分子束的排放量在可控範圍內。因此，一直到坩鍋內的薄膜元件材料的剩餘量降到很小為止，總是可以保持分子束的排放量為恆定值。又如上所述，通過調節加熱器溫度控制分子束的量，由於時間延遲等不可能獲得精確的控制，然而將其與閥開口度的調節結合使用，可以獲得對分子束的量的精確控制。
如上述解釋的，根據本發明，如上所述的藉助用於堆積薄膜的分子束源和該分子束量的控制方法，即使坩鍋內的剩餘材料被消耗並因此其數量逐漸變小時，也可以實現控制保持排放的分子束的量為恆定值並持續到終止。而且，利用閥開口度的調節與針形閥和加熱器溫度調節的結合，可以精確控制分子束的量。
通過以下詳細描述並結合其中的附圖，本發明的這些和其它的目的、特徵和優點會變得更加顯而易見，其中圖1是垂直的橫截面圖，用於示出根據本發明的一個實施方案的真空室的附著部分，在其上附著兩(2)個分子束源單元以便同時使用；圖2是垂直的橫截面圖，用於示出根據上述的相同實施方案的分子束源單元之一；圖3也是垂直的橫截面圖，用於示出根據上述的相同實施方案的另外一個分子束源單元；圖4(a)和4(b)是放大的橫截面圖，用於分別示出圖2和圖3的「A」部分和「B」部分；圖5是框圖，用於示出根據上述的實施方案對分子束源單元的閥和加熱器電源的控制的一個實施例；以及圖6是時間圖，用於示出根據上述的實施方案對分子束源單元的閥和加熱器電源的控制的一個實施例。
具體實施例方式
根據本發明，用於薄膜沉積或堆積的分子束源由以下部件裝配分子束源單元，每個分子束源單元在坩鍋和真空室之間應用閥；在真空室內設置的檢測器，其用於檢測排放的分子束的數量或量；閥驅動裝置，其依據檢測器的信號控制分子束源單元的針形閥；以及依據閥位置信號控制用於加熱坩鍋的電力的電路。
在下文中，將參見附圖充分解釋根據本發明的實施方案。
圖1示出複合分子束源單元的一個實施例，其包括用於蒸發主要成分的第一分子束源單元1，該主要成分即薄膜元件形成材料「a」，例如在基片51上形成薄膜的材料，以及用於蒸發次要組分的第二分子束源單元2，該次要成分即薄膜元件形成材料「b」，例如摻雜劑等。
每個分子束源單元1和2都包括材料接收部分3或4，其具有在其內接收薄膜元件形成材料「a，或「b」的坩鍋31或41以及用於升華或蒸發薄膜元件形成材料「a」或「b」的加熱器32或42，開/關以洩漏或關閉從材料接收部分3或4排放的薄膜元件形成材料「a」或「b」的分子的閥33或43，以及分子發射部分11或21，其用於將傳輸經過閥33或43的薄膜元件形成材料「a」或「b」的分子束通過加熱器15或24再加熱並朝向基片51發射。該分子發射部分11或21由套管(shroud)40封閉，其利用液氮等冷卻。然而，儘管圖中沒有示出，但是坩鍋的溫度分別由溫度測量裝置測量，諸如熱電偶等，例如在坩鍋底部設置該測量裝置的測量點。
在具有待形成其薄膜的成膜表面的基底51上，在收到從分子束源單元1和2排出的薄膜元件形成材料「a」和「b」的分子束時，分別提供用於檢測朝向成膜表面排放的分子束的量的膜厚計量儀16和26。膜厚計量儀16是用於檢測從分子束源單元1排放的薄膜元件形成材料「a」的分子束量的檢測裝置，而膜厚計量儀26是用於檢測從分子束源單元2排放的薄膜元件形成材料「b」的分子束量的檢測裝置。
從分子束單元1和2的排放口14和24排放的薄膜元件形成材料「a」和「b」的分子被導向到位於該排放口相對的基片51上，以使分子蒸發至其上。在這種情況下，每種材料的一部分集中至膜厚計量儀16或26，然後能夠檢測由膜厚計量儀16或26捕獲的薄膜元件形成材料「a」和「b」的分子束的量。由於檢測到的分子束的量和沉積到基片上的材料的量之間有一定關係，因此能夠測定沉積到基片上的薄膜元件形成材料「a」和「b」的量。
圖2示出第一分子束源單元1，其升華或蒸發主要組分，即薄膜元件形成材料「a」，從而發射它。分子束源單元1的材料接收部分3具有圓筒形的類容器的坩鍋31，其由諸如SUS等的高熱傳導的金屬材料製成，且將薄膜元件形成材料「a」放入坩鍋31中。
在坩鍋31的周圍設置加熱器32，圍繞其外部還設有套管39，其由液氮等冷卻。加熱器32的熱量值由設置在坩鍋31上的溫度測量裝置(圖中未示出)控制，例如熱電偶等，並且在坩鍋31內加熱薄膜元件形成材料「a」；因此在坩鍋31內升華或蒸發薄膜元件形成材料「a」，由此生成其分子。另外，通過停止加熱器32生成熱量同時藉助套管39冷卻坩鍋31的內部，冷卻薄膜元件形成材料「a」，由此停止薄膜元件形成材料的升華或蒸發。
在排放薄膜元件形成材料分子的坩鍋31這一側配置閥33。閥33是所謂的針形閥，具有用於形成分子通道開口的尖銳的針34及閥板35，該開口通過針34的尖端的插入關閉(或切斷)流道或使其橫截面區域變窄。藉助於作為致動器的伺服電動機36的風箱37所引入的線性移動，將上述的針34向其中心軸的方向移動。
圖4(a)是圖2中示出的「A」部分的放大圖，其中針34的尖端通過上述的線性移動插入閥板35的分子通道開口38，或將其與分子通道開口38分離，由此打開分子通道開口38。該圖4(a)示出針34的尖端插入閥板35的分子通道開口38，以阻塞分子通道開口38的狀態；即將閥33關閉或切斷的狀態。
如圖2所示，在經過閥板35的分子通道開口的方向的末端，該開口利用閥33打開/關閉，提供分子發射部分11。該分子發射部分11有類圓柱的分子加熱室12，且在分子加熱室12的周圍設有加熱器15。從上述的閥33一側漏出並且到達分子發射部分11的薄膜元件形成材料分子在此分子加熱室12內被再次加熱(即，再加熱)至所需溫度，然後從分子排放開口度14向基片發射。
另一方面，圖3示出第二分子束源單元2，其升華或蒸發次要組分，即，薄膜元件形成材料「b」，由此發射它。第二分子束源單元2的結構與上述的第一分子束源單元1基本相同。
因此，該分子束源單元2的材料接收部分4具有圓柱形的類容器的坩鍋41，該坩鍋也由諸如SUS等高導熱金屬材料製成，並且將薄膜元件形成材料「b」放入坩鍋41中。
在坩鍋41的周圍設有加熱器42，並且圍繞其外部還設有套管49，其通過液氮等冷卻。參見圖2所述，加熱器42和套管49的結構與功能和加熱器32和套管39的結構和功能完全相同。
在排放薄膜元件形成材料分子的坩鍋41這一側設置閥43。閥43也是所謂的針形閥，具有用於形成分子通道開口的尖銳的針44及閥板45，該分子通道開口通過針44的尖端的插入關閉(或切斷)流道或使其橫截面區域變窄。藉助於連有作為致動器的伺服電動機46的風箱47引入的線性移動，將上述的針44向中心軸的方向移動。
圖4(b)是圖3中示出的「B」部分的放大圖，其中針44的尖端通過上述的線性移動插入閥板45的分子通道開口48，或將其與分子通道開口48分離，由此打開分子通道開口48。該分子束源單元2用於排放次要的組分或材料，諸如摻雜劑等，將其設計用於此目的；即，在其閥板45的開口直徑、針的尖端的錐形角和閥43的最大開口面積都小於上述提到的用於排放主要組分或材料的分子束源單元。因此，可以精確地控制分子束的量。
如圖3所示，在經過閥板45的分子通道開口的方向的末端，該開口利用閥43打開/關閉，提供分子發射部分21。該分子發射部分21有類圓柱的分子加熱室22，且在分子加熱室22的周圍設有加熱器25。從上述的閥43一側漏出並且到達分子發射部分21的薄膜元件形成材料分子在此分子加熱室22內被再次加熱(即，再加熱)至所需溫度，然後從分子排放開口度24向基片發射。
根據本發明，通過伺服電動機36和46進行控制，其通過驅動閥33和43對閥開口進行調節。與此同時，也對電源進行控制，其供應電力到用於加熱坩鍋31和41的加熱器32和42。這些控制是通過膜厚計量儀16和26檢測的從分子束源單元1和2排放的分子束的量的反饋，以及通過與伺服電動機36和46打開的閥33和43的開口相關的信息利用程序控制完成。
圖5是示出控制系統的流程的圖。基本上，分子束源單元1和2都採用相同的控制系統，且分子束源2的控制系統的元件由圓括號內的附圖標記表示。
如圖5所示，依據分子束源單元1和2排放的分子束的量，信號從膜厚測量儀1和2生成，並且此信號分別經由分子束控制器18和28從處理器17和27傳遞到閥控制器37和47和加熱器控制器38和48。
在其操作的最初時期，分子束控制器18或28將預先設定的關於坩鍋31或41的溫度的命令值傳遞到加熱器控制器38或48，該加熱器控制器也作為加熱器的電源，並且同時，從預設的分子束的量的目標值和與分子束的量的當前值相關的信息計算出閥開口度的命令值，其經由處理器17或27從膜厚計量儀16或26傳遞，以將其傳遞到閥控制器37或47。
基於從處理器17或27傳輸來的開口度命令值，閥控制器37或47將驅動信號傳輸到閥33或43的伺服電動機36或46，並因此調節閥33或43的開口度，即閥33或43的流道的橫截面區域與當其完全打開時的比率(％)。與此同時，它也將閥33或43的開口度傳遞到分子束控制器18或28。
當然，當由膜厚計量儀16或26檢測的分子束的量沒有到達其目標時，分子束控制器18或28調節閥開口度命令值，以這樣的方式或方針使閥33或34的開口度變大，而當分子束的量超過目標時，在其方針內，調節閥開口度命令值，為使閥33或34的開口度變小。
另一方面，加熱器控制器38或48控制供應至加熱器32或42的電力，以使由熱電偶等測量的坩鍋31或41的溫度保持為由分子束控制器18或28提供的命令值。在此，當閥33或43的開口度當前值超過其預定的上限值時，分子束控制器18或28將命令值信號傳輸至加熱器控制器38或48以增加坩鍋31或41的溫度。當坩鍋31或41的溫度因此而增加時，由於在坩鍋31或41內的薄膜元件形成材料「a」或「b」的蒸汽壓，則即使在閥開口度相同時分子束的量也會增加。因此，分子束控制器18或28降低傳遞到閥控制器37或47的閥開口度命令值，設法保持分子束的量為恆定，因此，作為其結果，控制閥33或43的開口度的當前值以使其低於上限值。同樣，控制一定的增加溫度的範圍以使溫度能升至預先確定的溫度增加值，或者控制閥33或43的開口度以使其低於預定值。
相反的，當閥33或43的開口度的當前值低於預先確定值的下限時，分子束控制器18或28將命令值信號傳輸到加熱器控制器38或48，以降低坩鍋31或41的溫度，由此降低坩鍋31或41的溫度。
當伺服電動機36和46的閥33或43的開口度的指示值位於預先確定的上限和下限之間時，不改變指示給加熱器控制器38或48的命令。
圖6示出上述控制的時間圖。當坩鍋31或41內的薄膜元件形成材料「a」或「b」的數量或量隨著其消耗而變小時，坩鍋31或41內的薄膜元件形成材料「a」或「b」的蒸發值也逐漸降低。與此相對應，藉助於分子束控制器18或28控制從分子束源單元1或2的分子排放開口14或24排放的分子束，使其排放量保持恆定；因此閥33或43的開口度隨著時間流逝而變大。當閥33或43的開口度超過預先確定的上限值「U」時，溫度增加命令從分子束控制器18或28中傳輸至加熱器控制器38或48，以提高坩鍋31或41的溫度。與此同時，由膜厚測量儀16或26檢測的每小時分子束的量有增加的趨勢。為保持從分子束源單元1或2的分子排放開口14或24排放的分子束的量恆定，與此對應，利用閥控制器37或47驅動閥33或43的伺服電動機36和46；即控制閥33或43的開口度使之降低。此後，當由膜厚測量儀16或26檢測的每小時分子束的量改變趨勢增加時，為了保持從分子束源單元1或2的分子排放開口14或24排放的分子束的量為恆定，與此相對應，再次利用閥控制器37或47控制閥33或43的開口度使其變大。以這種方式，控制由膜厚測量儀16或26檢測的每小時分子束的量至恆定，即保持其為穩定值。
然而，當通過預定的溫度增加單位或幅度以階躍的方式增加坩鍋31或41的溫度，溫度增加的單位或幅度必須由試驗和/或計算預先確定，在這樣的溫度下，由膜厚測量儀16或26檢測的每小時分子束的量在閥33或43的開口度沒有到達下限值「L」的條件下改變趨勢減少，然後有必要增加閥的開口度。
儘管上述實施方案示出通過來自兩(2)個分子束源單元的分子束向基片51的排放獲得膜形成的實施例，然而本發明當然也能用於通過來自單獨的分子束源單元的分子束向基片51的排放獲得膜形成的情況，或通過來自三(3)個或更多分子束源單元的分子束向基片51的排放獲得膜形成等的情況。
本發明也可在沒有脫離其精神或基本特性或特徵的情況下以其它特殊的形式具體化。因此應在各方面考慮本發明的實施方案為說明性和非限制性的，所以本發明的範圍應由所附權利要求概括而不是前述的說明，並且由此為權利要求的等價物的範圍也包括在內。
權利要求
1.一種用於堆積薄膜的分子束源，其用於蒸發薄膜元件材料，該分子束源包括坩鍋，其用於加熱薄膜元件材料；加熱器，其用於加熱所述坩鍋；分子排放通道，其用於向成膜表面排放在所述坩鍋內生成的薄膜元件材料的分子；真空容器，其具有密封結構，用於容納所述坩鍋、所述加熱器和所述分子排放通道；閥，其用於調節分子束排放量，位於所述分子排放通道的途中；檢測裝置，其用於檢測向所述成膜表面排放的分子束的量；控制器裝置，其用於通過所述的檢測裝置檢測的關於分子束量的反饋信息由閥驅動裝置調節閥開口度；加熱電源，其供應用於加熱所述加熱器的電力；以及控制裝置，其用於依據所述的關於分子束量的信息和閥開口度的信息調節供應至所述加熱電源的電力。
2.一種在用於堆積薄膜的分子束源內控制分子束的量的方法，該分子束源用於蒸發薄膜元件的材料，該分子束源包括坩鍋，其用於加熱薄膜元件材料；加熱器，其用於加熱所述坩鍋；分子排放通道，其用於向成膜表面排放在所述坩鍋內生成的薄膜元件材料的分子；真空容器，其具有密封結構，用於容納所述坩鍋、所述加熱器和所述分子排放通道；閥，其用於調節排放的分子束的量，位於所述分子排放通道的途中；檢測裝置，其用於檢測向所述成膜表面排放的分子束的量；控制器裝置，其用於通過所述檢測裝置檢測的關於分子束的量的反饋信息由閥驅動裝置調節閥的開口度；加熱電源，其用於供應加熱所述加熱器的電力；以及控制裝置，其用於依據所述的關於分子束量的信息和閥開口度的信息調節供應至所述加熱電源的電力，該方法包括以下步驟當連續地蒸發有機材料至基片上時，如果用於獲得預定的分子束量的必要的閥開口度等於或大於預定基準值，則調節用於加熱所述坩鍋的電源的電力，並且由此控制閥開口度在一定範圍內。
全文摘要
一種用於薄膜堆積的分子束源，其通過針形閥調節每小時排放的分子束的量，使之保持恆定而不用考慮坩鍋內剩餘的薄膜元件形成材料量的降低，其包括用於加熱坩鍋31和41內的薄膜元件形成材料「a」和「b」的加熱器32和42，以及用於調節在坩鍋31和41內生成的薄膜元件形成材料「a」和「b」分子的排放量的閥33和43。並且，它還包括控制裝置，該裝置通過關於分子束的量的反饋信息利用伺服電動機36和46調節閥33和43的開口度，該反饋信息利用檢測向成膜表面排放的分子束的量的膜厚測量儀16和26獲得；供應電力以將加熱器32和42加熱的加熱電源；以及控制裝置，該裝置依據關於分子源的量的信息和關於閥開口度的信息調節供應至加熱電源的電力。
文檔編號C23C14/54GK1958838SQ20061015930
公開日2007年5月9日 申請日期2006年9月27日 優先權日2005年11月1日
發明者小林理, 石田俊彥 申請人:株式會社日本微拓科技