用於純化四氟化矽的方法
2023-06-10 14:32:11 6
專利名稱：用於純化四氟化矽的方法
用於純化四氟化矽的方法本申請是申請號為200880108027. 5，申請日為2008年9月11日，國際申請號為PCT/US2008/076027的中國專利申請的分案申請。
背景技術：
本發明涉及通過除去酸性化合物、一氧化碳、二氧化碳、惰性化合物及其組合來純化四氟化矽氣體的方法，更具體地，本發明涉及通過使用離子交換樹脂除去酸性化合物、通過使用包含惰性基材表面上或接近惰性基材表面處的催化金屬氧化物的催化劑除去一氧化碳、通過使用包含至少一種二醇二醚的吸收液除去二氧化碳、通過使用低溫蒸餾工藝除去惰性氣體、及其組合。多晶矽是許多商品的重要組分，包括例如集成電路和光電(即太陽能)電池。多晶矽通常通過化學氣相沉積機理製備，其中在流化床反應器中將矽從通常為矽烷的 熱分解性矽化合物中沉積至晶種顆粒上。可以通過四氟化矽與金屬氫化物如四氫化鋁鈉(NaAlH4)的反應由四氟化矽製備矽烷。可以通過多種方法製備四氟化矽，例如作為來自磷肥生產副產物氟矽酸的氣體。商業生產的四氟化矽氣體通常包含大量雜質，例如一氧化碳，二氧化碳，惰性化合物，金屬雜質如硼、磷和鈣化合物，和酸化合物如鹽酸、二氧化硫、三氧化硫和氫氟酸。這些雜質可以引起微電子器件的缺陷和可能故障。因此亟需減少商業生產的四氟化矽源氣體中雜質的方法。發明概述根據一方面，用於製備純化四氟化矽氣體的方法包括將四氟化矽源氣體與催化劑接觸。四氟化娃源氣體包含四氟化娃和一氧化碳。催化劑包含惰性基材和惰性基材表面上或接近惰性基材表面處的催化金屬氧化物。通過使一氧化碳與催化金屬氧化物反應使至少部分一氧化碳吸附於催化劑的表面。該反應形成一種或多種金屬羰基配合物。這導致產生一氧化碳濃度下降的純化的四氟化矽氣流。根據另一方面，用於從四氟化矽氣體中除去雜質的催化劑包含選自氧化鋯、水合矽酸鋁、二氧化矽、氧化鋁、氧化釔及其混合物的惰性基材。催化劑包含惰性基材表面上或接近惰性基材表面處的催化金屬氧化物，所述催化金屬氧化物包含選自銅、錳、鉻、鈷、鉈、鑰、銀及其混合物的催化金屬。另一方面，用於製備包含惰性基材和惰性基材表面上或接近惰性基材表面處的催化金屬氧化物的催化劑的方法包括將催化金屬浸潰在惰性基材的表面上或遍及大部分惰性基材，將經金屬浸潰的惰性基材加熱至至少約1000° C的溫度以形成惰性基材表面上或接近惰性基材表面處的催化金屬氧化物。其它目的和特徵部分顯而易見，部分在下文指出。附圖
簡述圖I是例示根據本發明一個實施方案的用於純化四氟化矽源氣體的流程圖的框圖；以及圖2是用於製備實施例I中提出的催化劑的惰性基材的反應裝置的橫截面。
相應附圖標記在整個附圖中表示相應部分。發明詳述本發明的多個方面之一是用於純化四氟化矽源氣體的方法。純化技術包括例如通過使用離子交換樹脂從四氟化矽源氣體中除去酸性氣體、通過使用催化劑除去一氧化碳、通過使用包含至少一種二醇二醚的吸收液除去二氧化碳、通過使用低溫蒸餾除去惰性氣體及這些技術的組合。本發明的另一方面之一是通過使氣體與包含惰性基材和惰性基材表面上或接近惰性基材表面處的金屬氧化物的催化劑接觸以純化四氟化矽源氣體的方法、包含惰性基材和惰性基材表面上或接近惰性基材表面處的金屬氧化物的催化劑、以及製備這樣的催化劑的方法。根據本發明實施方案的方法，使包含雜質的四氟化矽源氣體進行一個或多個純化步驟以除去部分或全部雜質。例如，如圖I所示，可以將源氣體與離子交換樹脂接觸以除去部分或全部存在於氣態料流中的酸性氣體以及至少部分或全部存在於氣態料流中的任何溼氣。作為替換或更進一步地，可以將源氣體與一種或多種催化劑接觸以除去部分或全部存在的任何一氧化碳。作為替換或更進一步地，可以將源氣體與吸收液接觸以除去二氧化碳。可以將分離再生系統用於再生離子交換材料、催化劑和吸收液。最後，作為前述純化步驟的替換或更進一步地，可以將四氟化矽源氣體送至低溫蒸餾單元以除去惰性氣體。在低溫蒸餾後，可以將四氟化矽作為液體儲存並進一步壓縮用於缸筒灌裝。雖然圖I例示包括以特定順序連續的每一上述純化步驟在內的全過程，應該注意到在不偏離本發明範圍的條件下可以省略一個或多個純化步驟。此外，可以以任意組合實施純化步驟，然而，如以下所詳細討論的，某些工藝順序在協同增效方面優於其它工藝順序。雖然優選依序實施純化步驟，但它們也可以平行進行，雖然這樣的工藝流程可以減少在全過程中除去的雜質的總量。在任何純化步驟後純化的四氟化矽氣體可以被送至壓縮和氣瓶罐裝，這未在圖I中示出。在不偏離本發明範圍的條件下純化步驟可以被重新排序和/或完全省略。
A.通過使用離子交換樹脂除去酸性化合物 四氟化矽源氣體通常包含酸性化合物，例如氟化氫、鹽酸、二氧化硫、三氧化硫、硫化氫及其混合物。根據一個實施方案，將部分四氟化矽源氣體與離子交換床接觸以製備酸性化合物濃度下降的純化的四氟化矽氣流。離子交換床通常包含一種或多種離子交換樹脂。適當的離子交換樹脂為本領域技術人員容易獲知並可以在文獻(見例如，Perry’s Chemical Engineering Handbook (Perry化學工程手冊)，第七版，表16-6，第16-10頁)中找到。通常，將陰離子交換樹脂用於除去酸化合物(例如氟化物、氯化物)的帶負電組分。適當的樹脂包括基於聚苯乙烯的樹脂和基於纖維素的樹脂。適當的基於聚苯乙烯的樹脂包含三甲基苄基銨和二甲基羥乙基銨。適當的基於纖維素的樹脂包含乙基二甲基按、二乙基輕丙基按、氣基乙基和_■乙基氣基乙基。在至少一個實施方案中，可以通過用包含無機酸和有機溶劑的溶液衝洗以再生離子交換樹脂。適當的無機酸包括鹽酸、硝酸和硫酸。適當的有機溶劑包括鏈烷醇。任選地或更進一步地，可以將四氟化矽源氣體與離子交換樹脂(如以上列出的那些)接觸以除去非酸性化合物，例如烴、一氧化碳和二氧化碳。
B.雜質如一氧化碳的催化純化在本發明的至少某些實施方案中，將四氟化矽源氣體與包含惰性基材和惰性基材表面上或接近惰性基材表面處的催化金屬氧化物的催化劑接觸。在至少某些實施方案中，催化劑包含惰性基材和惰性基材表面上或接近惰性基材表面處的催化金屬氧化物，所述惰性基材選自氧化鋯、水合矽酸鋁、二氧化矽、氧化鋁、氧化釔及其混合物，以及所述催化金屬氧化物包含選自銅、錳、鉻、鈷、鉈、鑰、銀及其混合物的催化金屬。雖然催化劑非常適合從四氟化矽源氣體中除去一氧化碳，但應該理解催化劑能夠除去其它化合物並且能夠從除了四氟化矽源氣體以外的源氣體中除去化合物。I.催化劑本發明的催化劑包含惰性基材和惰性基材表面上或接近惰性基材表面處的催化金屬氧化物。催化劑通常具有大比表面積和高孔隙率以增強選擇性。通常，催化劑顯示微孔率(即在分子水平的孔隙率)。此外，優選催化劑為暴露於酸性環境如鹽酸、二氧化硫、三 氧化硫和氫氟酸而基本上不降低催化劑性能的催化劑。在這點上，優選催化劑不與以上列出的酸反應。I.某材適當的惰性基材包括例如氧化鋯、水合矽酸鋁、二氧化矽、氧化鋁、氧化釔及其混合物。其它基材如沸石和粘土顯示所需的孔隙率，然而當其與酸性化合物接觸時它們通常更易於降解。在這點上，可以優選在將氣流與包含一種或多種包含沸石和/或粘土的基材的催化劑接觸之前從氣流中除去酸性化合物。可以通過將包含金屬(例如鋯、矽、鋁和釔)的化合物暴露於氫和氧火焰下製備具有所需整體孔隙率和微孔率的基材。將金屬化合物分解以形成金屬氧化物粉末(例如氧化鋯、水合矽酸鋁、二氧化矽、氧化鋁、氧化釔)。粉末可以與粘合劑結合併模製以形成基材體。然後將基材體加熱以釋放先前吸收的氫，從而產生宏觀尺度和微觀尺度上的孔。基材體所加熱到的溫度應足夠高以能夠釋放先前吸收的氫。通常，將基材體加熱至至少約300° C的溫度。在某些實施方案中，將基材體加熱至至少約400° C、至少約500° C或者甚至至少約600° C的溫度。然而，應該注意根據使用的基材，高於約1000° C的溫度會引起基材的燒結和微孔結構的損失。在這樣的情況下，加熱基材體以釋放先前吸收的氫的溫度可以低於約1，000° C。因此，通常將基材體加熱至約300° C-約1，000° C，更通常約400° C-約600° C的溫度。可以將相穩定添加劑添加至惰性基材。適當的添加劑包括金屬氧化物穩定劑，所述金屬氧化物穩定劑包含金屬例如諸如鑭系元素、錒系元素、鎂、釔、鈣及其混合物。已經發現宇乙氧化物(Yttrium oxide)( 「氧化乾(yttria) 」)是特別有效的相穩定劑。根據本發明的一個實施方案，催化劑包含低於約O. I重量％的穩定劑。根據其它實施方案，催化劑包含低於約O. 05重量％、低於約O. 025重量％或者甚至約O. 025重量％-約O. I重量％的穩定齊U，以及根據另一實施方案，約O. 05%-約O. 1%的穩定劑。在惰性基材成形時可以通過將包含金屬的化合物(例如包含鑭族元素、錒系元素、鎂、釔、鈣及其混合物的化合物)引入氫和氧焰以將相穩定劑添加至催化劑中。這產生合併至惰性基材結構中作為穩定相的金屬氧化物。金屬氧化物穩定劑是惰性的並且不認為其具有催化活性和在四氟化矽氣體的純化中不具活性。
II.催化活性金屬氧化物為了在基材體表面上或接近基材體表面處形成催化活性金屬氧化物(即催化金屬氧化物)，將基材體與包含催化活性金屬的金屬鹽溶液接觸。將鹼例如諸如氫氧化銨添加至溶液中以使金屬從溶液中沉澱至基材體上。根據其它實施方案，通過電化學置換反應或通過無電鍍膜法沉積金屬。當金屬沉積在基材上以後，可以將經金屬浸潰的惰性基材加熱至足以煅燒催化活性金屬並形成金屬氧化物的溫度。催化活性金屬的煅燒通常在至少約250° C的溫度下進行。可以將經金屬浸潰的惰性基材加熱至約250° C-約1500° C、約250° C-約1000° C、通常為約300° C-約850° C或者甚至約400° C-約600° C的溫度。不受特定理論的束縛，認為催化活性金屬氧化物位於催化劑的表面或接近催化劑表面處(包括微孔的表面)作為部分覆蓋惰性基材的塗層或者作為延伸至催化劑本體的連續相，在表面發現最高濃度的催化活性金屬氧化物。適當的催化活性金屬氧化物包含金屬，例如諸如銅、錳、鉻、鈷、鉈、鑰、銀及其混合物。根據一個實施方案，金屬氧化物包含銅、錳或其混合物。
在本發明的至少某些實施方案中，催化劑包含約O. 001重量％_約I重量％的催化金屬，為約O. 01重量％-約I重量％、0. I重量％-約I重量％、約O. 5重量％-約I重量％、O. 001重量％-約O. 5重量％、O. 001重量％-約O. I重量％，或者甚至約O. 001重量％-約O. 01
重量％的催化金屬。催化劑通常包含約95重量％-約99. 999重量％的惰性基材，通常為約95重量％-約99. 99重量％、約95重量％-約99. 9重量％、約95重量％-約99重量％、約95重量％-約97. 5重量%、97. 5重量％-約99. 999重量％、約99重量％-約99. 999重量％、約99. 9重量％-約99. 999重量％或者甚至約99. 99重量％-約99. 999重量％的惰性基材。在至少一個實施方案中，催化劑包含至少為約95重量％的惰性基材、低於約3重量％的催化金屬和低於約O. 5重量％的穩定劑。由以上方法製備的催化劑通常顯示充分大的表面積和在微觀尺度和宏觀尺度的較高孔隙率。通常，本發明的催化劑的表面積為約lm2/g-約1000m2/g，通常為約lm2/g-約750m2/g> 約 Im2/g-約 500m2/g> 約 Im2/g-約 IOOm2/g> 約 Im2/g-約 IOm2/g> 約 IOm2/g-約1000m2/g、約 IOOmVg-約 1000m2/g、約 500m2/g-約 IOOOmVg 或者甚至為約 750m2/g-約1000m2/g。整體孔隙率通常為約30%-約80%，通常為約30%-約60%、約30%-約40%、約40%-約80%或者甚至為約60%-約80%。微孔率通常為約1%_約20%、約1%-約15%、約1%-約10%、約1%-約5%、約5%-約20%、約10%-約20%或者甚至約15%-約20%。因為煅燒溫度可以影響孔徑和表面積，因而優選在催化劑煅燒後測定孔隙率和表面積。2.使用催化金屬氧化物除去雜質上述催化劑特別適合從源氣體例如諸如四氟化矽源氣體中除去一氧化碳。在本發明的一個實施方案中，將包含四氟化矽和一氧化碳的四氟化矽源氣體與包含惰性基材和該基材表面上或接近該基材表面處的金屬氧化物的催化劑接觸。不受特定理論的束縛，認為一氧化碳化合物與形成粘附於催化劑的羰基金屬化合物的金屬氧化物反應。將一氧化碳從四氟化矽源氣體中吸附，從而降低四氟化矽源氣體中一氧化碳的濃度。本發明的方法可以用於純化基本上包含任何濃度一氧化碳的四氟化矽氣體。當在實踐中時，四氟化矽氣流可以包含極高濃度的一氧化碳，通常四氟化矽源氣體通常包含約O. 001體積％-約3. O體積％的一氧化碳。更通常四氟化矽源氣體包含以體積計為約30ppm-約30，OOOppm的一氧化碳。通常，本發明的催化金屬氧化物純化方法可以用於除去部分或全部一氧化碳。通常，源氣體的至少約97%的一氧化碳被除去，更通常至少約99%的一氧化碳可以被除去。在某些情況下，至少約99. 9%的一氧化碳被除去。在催化金屬氧化物純化工藝期間，四氟化矽氣體通常維持在約-30° C至約90° C的溫度。通常四氟化矽氣體可以維持在約O° C-約90° C、約45° C-約90° C、約70° C-約90° C、約-30° C至約70° C、約-30° C至約45° C或者甚至約-30° C至約0° C的溫度。通常，四氟化矽源氣體通過催化劑床的速率對本發明不是非常關鍵，只要提供足夠的接觸時間用於除去一氧化碳即可。通常，氣體以約lcm/sec-約200cm/sec的線速度通過床，通常為約10cm/sec-約50cm/sec或者甚至為約17cm/sec_約35cm/sec。設計用於使氣體與固體接觸的任何工藝設備均可以用於進行以上方法。例如，具有適合催化劑和被處理氣體的結構材料的流化床反應器和填充塔是合適的。如上所示，被催化劑處理的氣流中存在酸性化合物會對工藝有害。因此，在本發明的某些實施方案中，在將四氟化矽源氣體與催化劑接觸之前，可以優先將四氟化矽源氣體與離子交換樹脂接觸以除去部分酸性化合物。這能夠在四氟化矽源氣體與催化劑接觸之前，從四氟化矽源氣體中除去氫氟酸。期望在源氣體與催化劑接觸之前從四氟化矽源氣體中除去氫氟酸，因為氫氟酸會分解並引起催化劑的氟中毒。如上文所討論的，一氧化碳形成粘附於催化劑活性部位的金屬羰基配合物。因而，由於更多位點被金屬羰基配合物阻斷而使催化劑的活性隨時間而下降。雖然可以簡單地廢棄催化劑並插入新催化劑，但出於經濟和環境的原因，優選再生至少部分或全部催化劑。通過將催化劑加熱至足以引起金屬羰基配合物分解形成碳氧化物的溫度可以再生催化劑，所述碳氧化物隨後從催化劑表面釋放。例如，可以將催化劑加熱至至少為約500° C、至少約700° C或者甚至更高的溫度。當氣態流出物通過反應容器時，通常將催化劑加熱至約500° C-約 1400。C、約 500° C-約 1000。C、約 500° C-約 700° C，或者甚至約 500° C-約570° C的溫度。C.通過使用吸收流體除去二氧化碳四氟化矽通常含有約2體積％_約3體積％的二氧化碳。通過從氣體中除去大量二氧化碳可以純化四氟化矽源氣體。根據本發明的一個實施方案，通過將四氟化矽氣體與吸收流體接觸除去大量二氧化碳。根據另一實施方案，吸收流體包括二醇二醚(即「甘醇二甲醚」)，例如諸如乙二醇二甲醚、二甘醇二甲醚、三甘醇二甲醚、四甘醇二甲醚、聚乙二醇二甲醚、乙二醇二乙醚、二甘醇二乙醚、二甘醇二丁醚、乙氧基叔丁氧基乙烷及其混合物。將四氟化矽源氣體與二醇二醚接觸使四氟化矽源氣體中二氧化碳氣體的量降低至低於約2體積％。根據本發明的其它實施方案，將四氟化矽源氣體與二醇二醚接觸使四氟化矽源氣體中二氧化碳氣體的量降低至以體積計低於約O. 5ppm,以及根據另一實施方案以體積計低於約O. Ippm0
多種工藝設備可以用於使四氟化矽氣體與吸收液接觸，例如諸如吸收塔。可以通過在解吸塔中使解吸氣體穿過塔來解吸二氧化碳從而再生吸收液。D.通過使用低溫蒸餾除去惰性化合物四氟化矽通常包含大量惰性 氣體，例如諸如氮氣。通常四氟化矽源氣體包含約O. 5體積％-約10體積％的惰性化合物。可以通過低溫蒸餾除去這些惰性化合物。低溫蒸餾包括將四氟化矽源氣體冷卻至通常為約-200° C至約-50° C的低溫溫度。根據另一實施方案，將四氟化矽冷卻至約-90° C至約-60° C。將冷卻的四氟化矽源氣體進料至蒸餾塔中以製備惰性化合物濃度下降的純化的四氟化矽氣流。低溫蒸餾工藝可以包括一系列可以在不同壓力下操作的蒸餾區。低溫蒸餾步驟可以在四氟化矽源氣體與本發明實施方案的催化劑接觸之前或之後(即在除去一氧化碳之前或之後)進行，也可以在四氟化矽源氣體與離子交換樹脂接觸之前或之後(即在除去酸氣體之前或之後)進行。在一個實施方案中，將四氟化矽源氣體冷卻至低溫溫度並隨後進料至蒸餾塔中以使四氟化矽源氣體與催化劑接觸。低溫蒸餾通常除去源氣體中的至少約95%的惰性化合物，更通常至少約98%的惰性化合物。根據另一實施方法，低溫蒸餾工藝除去至少約99%的惰性化合物，以及根據另一實施方案，除去至少約99. 9%的惰性化合物。實施例I :製備包含氧化鋯基材表面上或接近其表面處的催化銅和錳氧化物的催化劑現在參照圖2，通過使氯化鋯和氫在氫和氧焰22中反應來製備氧化鋯。使用三根同心管4、7、11輸送反應氣體。通過最內管11進料氧氣，通過中間管7進料金屬滷化物以及通過最外管4進料氫。為了製備氧化鋯，通過中間管7進料氯化鋯和惰性氬氣的混合物。將氫進料至多超過其化學計量的50%。通過控制氫和惰性氣體的流速將焰溫度維持在約800° C左右。將氣體通過電極15。在接料器31中收集所得氧化鋯粉末27。通過將冷氫氣注入接料器31中將氧化鋯粉末產物27迅速驟冷。通過維持不同的溫度分離出氯化氫。在某些情況下,將氧化乾(yttria)(即乾氧化物(yttrium oxide))用作穩定化合物。將氯化釔與氯化鋯並流進料以共同產生氧化釔和氧化鋯。在某些情況下，在中間管7中將氯化銅和氯化錳與氯化鋯一起添加以共同產生氧化錯和催化銅和猛氧化物。用有機粘合劑(聚乙烯醇)將鋯粉末產物壓縮，所述有機粘合劑的量為每100份乾粉末為8份。通過模壓成型為圓板形狀(35mm直徑；8mm厚度)的模製體。在400° C下於氬氣氣氛中將模製體保持3小時以除去粘合劑。然後將模製體加熱至750° C維持I小時並在真空下冷卻以通過氫解吸產生大孔和微孔。將等量錳和銅溶液(相對於最終催化劑為5重量％的銅和5重量％的錳)添加至將模製體容納半小時的容器中。用氫氧化銨將錳和銅從溶液中沉澱出來。將液體排出並在其輕微真空下將所得物質加熱至1400° C維持2個小時。由以上方法製備的氧化鋯粉末的平均孔徑直徑低於約Inm且表面積大於約IOOm2/go通過Brunauer-Emmett-Teller方法測定孔體積和孔徑。按照ASTM標準D 4284-83使用水銀測孔計測量直徑小於65nm的孔的孔體積。如Fraissard, Journal de ChimiePhysique, 6，83(1986)中所述，通過氙NMR方法測定直徑小於I. 5nm的微孔的孔體積。孔隙率和表面積在煅燒前和煅燒後測定。在文獻中提到在本領域中已知升高煅燒溫度或實際使用的獲得多孔產品的溫度可用於使比表面積和孔體積降低。然而，該材料在煅燒溫度範圍內未觀察到這些。實施例2 :使用包含氧化鋯基材表面上或接近其表面處的催化銅和錳氧化物的催化劑以從包含其它汙染物的四氟化矽源氣體中除去一氧化碳在lcm/sec的線速度和1-5個大氣壓和15° C下將包含3000ppm左右一氧化碳的四氟化娃氣體通過催化劑床(長15cm ;直徑4cm)。一氧化碳濃度降低至低於lppm。實施例3 :使用包含氧化鋯基材表面上或接近其表面處的催化銅和錳氧化物的催化劑以從完全不含其它汙染物的四氟化矽源氣體中除去一氧化碳在lcm/sec的線速度和1-5個大氣壓和15° C下將包含1%—氧化碳的四氟化娃氣體通過催化劑床(長15cm ;直徑4cm)。一氧化碳濃度降低至低於lppm。 實施例4 :通過將催化金屬沉澱至催化劑表面而製備的催化劑的使用在24°C下將包含540ppm —氧化碳的四氟化娃氣體通過床(長15cm ;直徑4cm)。通過將催化錳和銅沉澱至催化劑表面製備催化劑。在多種線速度下進行操作若干次並在催化劑再生之前或之後進行。結果如下表I所示。
權利要求
1.一種用於從四氟化矽氣體中除去雜質的催化劑，所述催化劑包含 具有表面的惰性基材，其選自氧化鋯、水合矽酸鋁、二氧化矽、氧化鋁、氧化釔和它們的混合物，該惰性基材包含金屬氧化物穩定劑，其中該金屬氧化物穩定劑包含選自鑭系元素、錒系元素、鎂、釔、鈣及其混合物的金屬，惰性基材中穩定劑的量低於約O. I重量％ ;以及 催化金屬氧化物，其包含惰性基材表面上或接近惰性基材表面處的選自銅、錳、鉻、鈷、鉈、鑰、銀和它們的混合物的催化金屬。
2.根據權利要求I所述的催化劑，其中所述催化金屬氧化物包含選自銅、錳和它們的混合物的催化金屬。
3.根據權利要求I或2所述的催化劑，其中所述惰性基材包括氧化鋯、水合矽酸鋁和它們的混合物。
4.根據權利要求1-3任一項所述的催化劑，其中所述惰性基材包含低於約O.I重量％的氧化釔作為穩定劑。
5.根據權利要求1-4任一項所述的催化劑，其中所述催化劑包含至少為約95重量％的惰性基材、低於約3重量％的催化金屬。
6.根據權利要求1-5任一項所述的催化劑，其中所述催化劑包含約O.OOl重量％-約I. O重量％的催化金屬。
7.根據權利要求1-6任一項所述的催化劑，其中所述催化劑包含約95重量％-約99. 999重量％的惰性基材。
8.根據權利要求1-7任一項所述的催化劑，其中所述基材具有約lm2/g-約1000m2/g的表面積。
9.根據權利要求1-8任一項所述的催化劑，其中所述基材具有約30%-約80%的整體孔隙率。
10.根據權利要求1-9任一項所述的催化劑，其中所述基材具有約1%_約20%的微孔率。
11.一種用於製備包含惰性基材和惰性基材表面上或接近惰性基材表面處的催化金屬氧化物的催化劑的方法，所述方法包括 將催化金屬浸潰在惰性基材的表面上或遍及大部分惰性基材，該惰性基材包含金屬氧化物穩定劑，其中該金屬氧化物穩定劑包含選自鑭系元素、錒系元素、鎂、釔、鈣及其混合物的金屬，惰性基材中穩定劑的量低於約O. I重量％;以及 將經金屬浸潰的惰性基材加熱至至少約250° C的溫度以形成惰性基材表面上或接近惰性基材表面處的催化金屬氧化物。
12.根據權利要求11所述的方法，其中將所述經金屬浸潰的惰性基材加熱至約250° C-約 1000° C 的溫度。
13.根據權利要求11或12所述的方法，其中所述惰性基材包含惰性金屬氧化物並通過使包含惰性金屬的第一金屬滷化物與氫在氧和氫焰中反應以製備惰性基材粉末來製備。
14.根據權利要求13所述的方法，其中通過在第一金屬滷化物與氫反應的同時使包含催化金屬的第二金屬滷化物與氫在氧和氫焰中反應而在整個惰性基材中浸潰所述催化金屬。
15.根據權利要求11-14任一項所述的方法，其中通過將催化金屬從金屬鹽溶液中沉澱至惰性基材上來將所述催化金屬浸潰在惰性基材上。
16.根據權利要求11-15任一項所述的方法，其中所述催化金屬氧化物包含選自銅、錳、鉻、鈷、鉈、鑰、銀和它們的混合物的金屬。
17.根據權利要求16所述的方法，其中所述催化金屬氧化物包含選自銅、錳以及它們的混合物的金屬。
18.根據權利要求11-17任一項所述的方法，其中惰性基材選自氧化鋯、水合矽酸鋁、二氧化矽、氧化鋁、氧化釔和它們的混合物。
19.根據權利要求18所述的方法，其中所述惰性基材選自氧化鋯、水合矽酸鋁或它們的混合物。
20.根據權利要求11-19任一項所述的方法，其中所述惰性基材包含低於約O.I重量％的氧化釔作為穩定劑。
21.根據權利要求11-20任一項所述的方法，其中所述催化劑包含至少約95重量％的惰性基材、和低於約3重量％的催化金屬。
22.根據權利要求11-21任一項所述的方法，其中所述催化劑包含約O.001重量％-約I. O重量％的催化金屬。
23.根據權利要求11-22任一項所述的方法，其中所述催化劑包含約95重量％-約.99. 999重量％的惰性基材。
24.根據權利要求11-23任一項所述的方法，其中所述基材具有約lm2/g-約1000m2/g的表面積。
25.根據權利要求11-24任一項所述的方法，其中所述基材具有約30%-約80%的整體孔隙率。
26.一種用於製備包含包含惰性金屬氧化物的惰性基材和惰性基材表面上或接近惰性基材表面處的催化金屬氧化物的催化劑的方法，所述方法包括 使包含惰性金屬的第一金屬滷化物與氫在氧和氫焰中反應以製備惰性基材粉末， 在第一金屬滷化物與氫反應的同時使包含催化金屬的第二金屬滷化物與氫在氧和氫焰中反應而將催化金屬浸潰在惰性基材的表面上或遍及大部分惰性基材，以及 將經金屬浸潰的惰性基材加熱到至少約250° C以在惰性基材表面上或接近惰性基材表面處形成催化金屬氧化物。
27.根據權利要求26所述的方法，其中將經金屬浸潰的惰性基材加熱到約250°C-約1000。Co
28.根據權利要求26或27所述的方法，其中所述催化金屬氧化物包含選自銅、錳、鉻、鈷、鉈、鑰、銀和它們的混合物的金屬。
29.根據權利要求26-28任一項所述的方法，其中惰性基材選自氧化鋯、水合矽酸鋁、二氧化矽、氧化鋁、氧化釔和它們的混合物。
30.根據權利要求26-29任一項所述的方法，其中該惰性基材包含金屬氧化物穩定劑，其中該金屬氧化物穩定劑包含選自鑭系元素、錒系元素、鎂、釔、鈣及其混合物的金屬。
31.根據權利要求30所述的方法，其中惰性基材包含低於約O.I重量％的穩定劑。
32.根據權利要求30所述的方法，其包括將包含穩定劑金屬的化合物引入氫和氧焰中以製備惰性基材粉末。
33.根據權利要求26-32任一項所述的方法，其中所述惰性基材包含低於約O.I重量％的氧化釔作為穩定劑。
34.根據權利要求26-30任一項所述的方法，其中所述催化劑包含至少約95重量％的惰性基材、低於約3重量％的催化金屬和低於約O. 5重量％的穩定劑。
35.根據權利要求26-34任一項所述的方法，其中所述催化劑包含約O.001重量％-約I.O重量％的催化金屬。
36.根據權利要求26-35任一項所述的方法，其中所述催化劑包含約95重量％-約.99. 999重量％的惰性基材。
全文摘要
本發明提供通過使源氣體進行一個或多個純化工藝來純化四氟化矽源氣體的方法，所述純化工藝包括將四氟化矽源氣體與離子交換樹脂接觸以除去酸性雜質、將四氟化矽源氣體與催化劑接觸以除去一氧化碳、通過使用吸收液除去二氧化碳，以及通過低溫蒸餾除去惰性化合物；本發明還提供適合從四氟化矽源氣體中除去一氧化碳的催化劑和用於製備這樣的催化劑的方法。
文檔編號C01B33/107GK102862990SQ201210380839
公開日2013年1月9日 申請日期2008年9月11日 優先權日2007年9月21日
發明者維塔爾·雷萬卡爾, 賈米勒·伊布拉希姆 申請人:Memc電子材料有限公司