氮化物螢光體或氧氮化物螢光體的製造方法

2023-12-06 13:47:21

專利名稱：：氮化物螢光體或氧氮化物螢光體的製造方法
技術領域：
：本發明涉及陰極射線管(CRT)、場致發射顯示器(FED)、等離子顯示器(PDP)、電致發光(EL)等顯示裝置、螢光顯示管、螢光燈等照明裝置等中使用的螢光體的製造方法，尤其的製造方法。
背景技術：
：現在，作為照明裝置使用的放電式螢光燈、白熾燈等存在諸多問題，如含有汞等有害物質且壽命短。近年來，發出藍色光、紫外光的LED被不斷開發出來，將由該LED發出的紫外藍色的光與在紫外~藍色的波長區域具有激髮帶的螢光體組合在一起，以獲得發出白色的光的下一代照明裝置的研究開發正蓬勃開展。這種照明裝置產生的熱量少，另外，由於由半導體元件(LED)和螢光體構成，不用擔心像白熾燈那樣碎裂，壽命長；進而具有不需要汞等有害物質等諸多優點，是理想的照明裝置。在此，為了將上述LED和螢光體組合而獲得白光，通常認為有兩種方式。一種為將發出藍色光的LED與接受該藍色發光並被激發而發出黃色光的螢光體組合，通過將這些處於互補色關係中的藍色發光和黃色發光組合而得到白色發光。另一種是將發出近紫外光或紫外光的LED和被該近紫外或紫外發光激發而發出紅色(R)光的螢光體、發出綠色(G)光的螢光體、發出藍色(B)光的螢光體、發出其它顏色光的螢光體組合在一起，通過混合該RGB等的光而獲得白色發光。這種通過RGB等的光而獲得白色發光的方法，能夠通過發出RGB等光的螢光體的組合、混合比等而獲得白光以外任意的發光顏色，作為照明裝置的應用範圍廣。在這種用途中使用的螢光體，紅色螢光體例如是Y202S:Eu、La202S:Eu、3.5MgO0.5MgF2Ge02:Mn、(La、Mn、Sm)202SGa203:Eu等，綠色螢光體例如是ZnS:Cu，Al、CaGa2S4:Eu、SrGa2S4:Eu、BaGa2S4:Eu、SrAl204:Eu、BAM:Eu,Mn、(Ba、Sr、Ca)2Si04:Eu等，藍色螢光體例如是BAM:Eu、Sr5(P04)3Cl:Eu、ZnS:Ag、(Sr、Ca、Ba、Mg)10(P04)6Cl2:Eu等。並且，將這些分別發出RGB等光的螢光體與發出近紫外光、紫外光的LED等發光部(發光元件)組合，由此能夠獲得發出白色光或所期望的單色光的以LED為首的光源、具備該光源的照明裝置。但是，在將藍色LED和黃色螢光體(YAG:Ce)組合以獲為稍帶藍色的白色發光,無法獲得燈泡那樣稍帶紅色的白色發光。另外，通過組合近紫外-紫外LED與分別發出RGB等光的螢光體來獲得白色的照明中，3色螢光體中，紅色螢光體與其他螢光體相比，長波長側的激發效率差、發光效率降低，因此，不得不增加紅色螢光體的混合比例，用於提高亮度的螢光體不足，無法獲得高亮度的白色。因此，最近提出了在長波長側具有良好的激發、能獲得半寬度寬的發光峰的氧氮化物玻璃螢光體(例如參照專利文獻l)，以賽隆(SIALON)為母體的螢光體(例如參照專利文獻2、3、4),氮化矽系等含氮的螢光體(例如參照專利文獻5、6)。這些含氮的螢光體與氧化物系螢光體等相比，共價鍵的比例變多，因此，在波長400nm以上的光中也具有良好的激髮帶，作為發出白色光的照明裝置用的螢光體而受到關注。此外，本發明人等還報導了在紅色的範圍內具有寬的發射光譜、此外在近紫外-紫外的範圍內具有寬且平坦的激髮帶、發光效率優異的螢光體。(參照專利文獻7、8、9)專利文獻l:日本特開2001-214162號7>才艮專利文獻2:日本特開2003-336059號公才艮專利文獻3:日本特開2003-124527號公報專利文獻4:日本特願2004-067837號7>才艮專利文獻5:日本特表2003-515655號^/H艮專利文獻6:日本特開2003-277746號公報專利文獻7:日本特開2005-239985號7>才艮專利文獻8:日本特開2006-008862號7>才艮專利文獻9:日本特開2006-028295號7〉才艮
發明內容發明要解決的問題但是，上述專利文獻l~6的含氮的螢光體在通過近紫外-紫外的激發光進行激發時的發光效率並不能達到滿意的水平，無法獲得充分的發光強度和亮度，因此認為用在發光裝置中並不充分。此外，本發明人等提出的螢光體雖然與目前的螢光體相比是發光效率優異的螢光體，但在與近紫外-紫外LED組合製作白色LED照明時，照明最重要的要素即亮度尚不能達到應滿足的水平，螢光體需要進一步改善發光效率以及發光強度和亮度。因此，本發明人製備了各種螢光體的試樣，以期改善發光效率，考慮到其原因在於該螢光體中作為雜質所含的碳和/或5氧。在此，本發明人等對該作為雜質所包含的碳和/或氧的來源進行了進一步研究。結果考慮到上述元素是氣氛氣體中微量含有的氧、燒成爐內的碳部件所含的碳帶來的影響。本發明是考慮上述情況作出的，目的在於提供螢光體的製造方法，其通過抑制氣氛氣體中微量含有的氧、燒成爐內的碳部件含有的碳變成螢光體的雜質，從而能夠進一步提高氮化物螢光體或氧氮化物螢光體的發光效率。用於解決問題的方法為了解決上述問題，本發明人等進行了研究，結果發現通過將該氮化物或氧氮化物螢光體的原料粉體裝入由氮化物製成的燒成容器內，並對該燒成容器加蓋進行燒成，由此獲得的氮化物螢光體或氧氮化物螢光體的發光強度提高了20%左右，從而完成了本發明。即，用於解決問題的第l方面為氮化物螢光體或氧氮化物螢光體的製造方法，其特徵在於，將原料粉體裝入由氮化物製成的燒成容器內，並對該燒成容器加蓋，進行燒成。第2方面為根據第l方面所述的氮化物螢光體或氧氮化物螢光體的製造方法，其特徵在於，上述由氮化物製成的燒成容器為氮化硼制的燒成容器。第3方面為根據第1或第2方面所述的氮化物螢光體或氧氮化物螢光體的製造方法，其特徵在於，上述蓋為氮化硼制的蓋。第4方面為根據第1~第3方面任意一項所述的氮化物螢光體或氧氮化物螢光體的製造方法，其特徵在於，上述螢光體用通式MABO。N3-2,3。Z表示，M元素是一種以上價數取II價的元素，A元素是一種以上價數取in價的元素，B元素是一種以上價數取IV價的元素，O是氧，N是氮，Z元素是活化劑，o^0。第5方面為根據第4方面所述的氮化物螢光體或氧氮化物螢光體的製造方法，其特徵在於，上述M元素是選自Mg、Ca、Sr、Ba、Zn中的l種以上元素，上述A元素是選自B(硼)、Al、Ga中的l種以上元素，上述B元素是Si和/或Ge，上述Z元素是選自稀土或過渡金屬中的l種以上元素。第6方面為根據第4或5方面所述的氮化物螢光體或氧氮化物螢光體的製造方法，其特徵在於，上述A元素是Al,B元素是Si。第7方面為根據第4~第6任意一項所述的氮化物螢光體或氧氮化物螢光體的製造方法，其特徵在於，上述M元素是Ca，Z元素是Eu。發明效果根據第1~第7方面任意一項的氮化物螢光體或氧氮化物螢光體的製造方法，能夠將該螢光體的發光效率提高20%左右。圖l是表示將燒成容器(坩堝)容納到發揮蓋的作用的容器內，將該燒成容器和發揮蓋的作用的容器放置到燒成爐內的步驟的立體圖。圖2是表示將容納有焚光體原料的混合物的託盤與發揮蓋的作用的容器同時示出的圖，(A)為立體圖，(B)為剖面圖。[符號說明]10容器(用作蓋的容器)11燒成容器(坩堝)14燒成爐具體實施方式下面說明實施本發明的最佳方式。但本發明並不限於以下實施方式。像本實施方式中螢光體的製造方法那樣，通過將氮化物螢光體或氧氮化物螢光體(以下有時簡單記為"螢光體"。)的原料粉體裝入由氮化物製成的燒成容器，並對該燒成容器加蓋，進行燒成，由此能夠獲得發光強度提高20%左右的螢光體。通過該製造方法獲得的螢光體的發光強度提高20%左右的詳細理由尚不清楚。但是，本發明人等測定所獲得的螢光體中的氧含量和碳雜質含量時，氧含量低於2.7重量％、碳雜質含量低於0.06重量％,認為這些氧含量的優化、碳雜質含量的降低有助於提高螢光體的發光強度。通式MABO。N3-2/3。Z表示，M元素是一種以上價數取II價的元素，A元素是一種以上價數取in價的元素，B元素是一種以上價數取IV價的元素，O是氧，N是氮，Z元素是活化劑，oS0。(o=0時為氮化物螢光體，o〉0時為氧氮化物螢光體。)，其是在紫外~綠色(波長區域250~550nm)的寬範圍的光中具有激髮帶的螢光體，但其發光效率容易被氧和碳的含量左右。因此，發光效率的製造方法。上述M元素優選為選自Be、Mg、Ca、Sr、Ba、Zn、Cd、Hg中的至少一種以上的元素，進一步優選為選自Mg、Ca、Sr、Ba、Zn中的至少一種以上的元素，最優選為Ca。上述A元素優選為選自B、Al、Ga、In、Tl、Y、Sc、P、As、Sb、Bi中的l種以上元素，進而更優選為選自B、Al、Ga中的l種以上元素，最優選為A1。上述B元素優選為選自Si、Ge、Sn、Ti、Hf、Mo、W、Cr、Pb、Zr中的l種以上元素，進一步優選Si和/或Ge，最優選Si。上述Z元素優選為選自稀土元素或過渡金屬元素中的至少l種以上元素，j旦尤其優選為選自Eu、Mn、Sm、Ce中的至少l種以上元素。其中，使用Eu的話，由於螢光體顯示出從橙色至紅色的強烈發光，發光效率高，作為發出白色光的光源(LED)用的螢光體的活化劑更為優選。以製造螢光體CaAlSiO。N3-2,3。Eu(其中，Eu/(Ca+Eu)=0.015)為例來說明本實施方式中的螢光體的製造方法。首先，作為原料的Ca、Al、Si的氮化物，分別準備CasN2(2N)、A1N(3N)、Si3N4(3N)。準備￡11203(3N)作為Eu原料。將這些原料按照各元素的摩爾比為Ca:Al:Si:Eu=0.985:1:1:0.015進行秤量、混合。((Ca+Eu):Al:Si:=1:1:1。)該混合可以是使用研缽等的通常的混合方法，但在氮氣等惰性氣氛下的手套箱內進行操作是方便的。在惰性氣氛下的手套箱內進行該混合操作的原因在於，如果在大氣中進行這種操作的話，由於上述原料的氧化、分解會破壞母體構成元素中含有的氧濃度的比率，有可能降低發光特性，並且將偏離螢光體的目標組成。進而，各原料元素的氮化物容易受水分的影響，因此惰性氣體最好使用充分去除水分後的氣體。使用氮化物原料作為各原料元素的情況下，為了避免原料的分解，混合方式優選為乾式混合，可以是使用球磨、研缽等通常的乾式混合方法。將混合完成後的原料填充到作為燒成容器的氮化硼制的坩堝中，在氮氣等惰性氣氛中以15。C/分鐘的升溫速度升溫至1500°C，在1500°C下保持3小時進行燒成。燒成溫度可以為1000。C以上，優選1400。C以上。燒成溫度越高，越能迅速進行9燒成，因此能縮短燒成時間。燒成溫度即使低，也可以通過保持長時間而獲得目標發光特性。燒成時間越長，顆粒越能成長，顆粒形狀變得越大，因此可以根據目標顆粒尺寸來設定任意的燒成時間。本發明人等已經發現隨著螢光體中含有的碳的量和氧的量的增加，螢光體的發光強度將降低。並對燒成容器的材質進行了研究，提出通過燒成容器的材質的優化來提高所得的螢光體的發光效率(參照專利文獻9)。即，使用例如碳制的燒成容器作為燒成螢光體原料的燒成容器(例如坩堝)來進行燒成時，在被燒成的螢光體中，混入來自碳制的燒成容器的成為雜質的碳，有可能使螢光體的發光強度降低。根據本發明人等的研究，發現螢光體中含有的碳的量達到0.08重量％以上的話，螢光體的發光強度開始降低。進而，報導了使用氧化鋁製的燒成容器進行燒成時，氧從氧化鋁製的燒成容器擴散到被燒成的螢光體中成為雜質，有螢光體的發光強度降低的憂慮。根據本發明人等的研究，發現螢光體中含有的氧的量達到3.0重量％以上的話，螢光體的發光強度開始降低。在此，本發明人等進行了進一步研究，結果在對氮化硼制的燒成容器(坩堝等)加蓋來進行燒成的情況下，螢光體的發光強度提高20%左右。即，使用氮化硼制的燒成容器作為燒成容器(坩堝等)，在該燒成容器中裝入螢光體的原料。並且，在該燒成容器中裝入螢光體的原料後，準備比該氮化硼制燒成容器大一圏的氮化硼制容器(大一圏具體是指與該氮化硼制燒成容器的外部尺寸相比具有基本相同尺寸~2倍左右的內部尺寸的氮化硼制容器。)，以比該氮化硼制燒成容器大一圏的氮化硼制容器為蓋，並以蓋在該燒成容器上的狀態放置到爐內。將該蓋有蓋的燒成容器放置在爐內後，將爐內抽成真空，用氮氣置換後，在流通的氮氣氣氛中(流動狀態，20.0L/分鐘)、爐內壓0.05Mpa下以15。C/分鐘升溫至1500°C，在1500。C下保持、燒成3小時。然後，用1小時30分鐘從1500。C冷卻到5(TC，結束燒成。然後，從爐內取出燒成後的原料，在大氣中用研缽粉碎成適當的粒徑，製得組成式CaSiA10o.nN2.89:Eu的螢光體。可以認為對氮化硼制的燒成容器蓋上比該燒成容器大一圏的氮化硼制容器，以蓋在該燒成容器上的狀態進行燒成，由此，能夠防止氣氛氣體中微量含有的氧混入到所獲得的螢光體中，此外，能夠防止從爐內的碳部件飛濺的碳混入。認為這樣減少了對發光無益的碳雜質和氧雜質的含量。結果，認為由於後述的理由，能夠抑制螢光體的發光強度的降低、提高該螢光體的發光效率。此外，還認為除了防止氧、碳的混入以外，還能夠抑制爐內部件可能產生的Fe、Co、Ni等雜質元素、殘留在爐內的原料分解物的殘渣的混入，由此也能夠抑制發光強度的降低、提高該螢光體的發光效率。給燒成容器加蓋的方法，可以如上所述那樣在燒成容器上將大一圏的形狀的容器倒著蓋上，也可以將燒成容器上部的開放部用板狀的蓋蓋住。該蓋的材質可以使用A1203、Si3N4、A1N、賽隆、BN(氮化硼)等可在上述氣體氣氛中使用的材質，使用BN的話，能夠避免混入來自蓋的雜質，因此優選。另一方面，在燒成時會釋放出碳、分解氣體的碳制的蓋有可能對燒成試樣即螢光體的特性帶來惡劣影響。但是，如後所述，只要作為防止從爐內剝落的碳雜質混入的目的使用或者用作臺座，則能夠獲得充分的效果。但是，即使是這種情況下，該碳制的蓋優選使用釋放碳和分解氣體少的高純度的碳材質。ii使用圖l來說明使用坩堝作為燒成容器、該燒成容器和覆蓋其的蓋的一個例子。圖l是示意將坩堝容納到發揮蓋的作用的容器內，將該蚶堝和容器放置到燒成爐內的步驟的立體圖。並且，圖l的(A)表示將坩堝容納到發揮蓋的作用的容器內的狀態，圖l的(B)表示多個將坩堝容納到發揮蓋的作用的容器內的組合被放置到臺上的狀態，圖l的(C)表示將在圖l的(B)中說明的、將坩堝容納到發揮蓋的作用的容器內的組合和臺容納到更大的碳容器內的狀態，圖l的(D)是示意性地表示將圖l的(C)中說明的、更大的碳容器放置到燒成爐內時的狀態。首先，如圖l的(A)所示，該作為蓋的容器10形成為比有底的筒形的坩堝11大一圈這樣尺寸的有底的筒形，相對於坩堝ll上下顛倒，將該坩堝ll容納到內部來蓋住。如圖l的(B)所示，將坩堝11放置到燒成爐14時，首先將1個或多個容納有螢光體原料的混合物16的坩堝1l放置到碳臺12上，給這些坩堝11各罩上容器10。接著，如圖l的(C)和(D)所示，將這些坩堝ll和容器IO與碳臺12—起收到碳容器13內，然後放置到燒成爐14內。上述碳容器13用於使來自設置在燒成爐14內的圓周方向的多個碳加熱器15的熱均勻化，同時對坩堝11發揮與容器10同樣的作用、即作為蓋。用圖2說明蓋的其它例子。圖2是表示將容納螢光體原料的混合物的託盤與發揮作為蓋的功能的容器同時示出的圖，(A)是其立體圖、(B)是其剖面圖。如圖2的(A)、(B)所示，螢光體原料的混合物16被容納到上方開口的箱狀的託盤20內。這種託盤20可由與上述坩堝ll同樣的材質例如BN(氮化硼)形成。這種託盤20的蓋可以是覆蓋託盤20的上方開口部分的板狀，也可以如圖2所示那樣，使用下方開口的箱狀的容器21，用該容器21蓋住託盤20，以使託盤20被容納到該容器21內。這種情況下，可以使用具有與託盤20的外部尺寸相比幾乎相同的內部尺寸~2倍左右的內部尺寸的箱狀的容器21。本實施方式是在氮化物或氧氮化物這類含氮的螢光體中，特別能夠抑制發光強度降低的製造方法。其理由並不確定，但i人為大i丈如下。可以認為是由於氮化物螢光體由於氧的混入而使氮原子的位置被置換成離子半徑不同的氧原子而導致其晶體結構被破壞；或者具有3價的價數的氮原子被置換成具有2價的價數的氧原子，從而使價數的平衡被破壞，發生晶格缺陷等，由此螢光體的發光強度降低。在氧氮化物螢光體中，其氧原子和氮原子的比率被破壞，從而偏離了保持最佳的晶體結構的氧/氮比，晶體結構被破環；或者具有3價的價數的氮原子被置換成具有2價的價數的氧原子，從而使價數的平衡被破壞，發生晶格缺陷等，由此螢光體的發光強度降低。此外，從爐內飛出的碳等混到螢光體試樣中的話，該碳吸收來自螢光體的發光、或吸收用於激發螢光體而照射的光、或不能使全部的激發能量用於螢光體的激發，由此實質上使螢光體所放出的光的功率降低。此外，燒成中混入螢光體試樣的碳和螢光體試樣反應，碳原子擴散、進入到螢光體試樣內部，作為雜質原子進入而使發光強度降低。若氧化物螢光體這種原本螢光體試樣中就含有很多氧原子的物質的話，微量的碳與試樣中的氧原子反應變成C02而被除去，因此預想其不會受到爐內的碳汙染的嚴重影響，但氮化物螢光體或氧含量少的氧氮化物螢光體這種原本氧原子的含量就少的物質的情況下，爐內的碳原樣殘留在試樣中，容易受其影響。此外，認為爐內部件可能產生的Fe、Co、Ni等雜質元素混入並進入到螢光體試樣內部而使發光強度降低、爐內殘留的原料分解物的殘渣混入並與螢光體試樣反應、存在於殘渣中的元素作為雜質元素進入到螢光體試樣內部，發光強度將降低。即，根據本發明的製造方法，能夠防止如上述記載那樣的氧、碳、Fe、Co、Ni等雜質元素、原料分解物的殘渣等的混入，因此，能夠抑制它們所引起的發光強度降低。綜上，本實施方式的螢光體的製造方法是一種工業上容易實施、並且使氮化物或氧氮化物螢光體的發光強度提高20%左右的優異的製造方法。另外，本實施方式是作為氮化物螢光體或氧氮化物螢光體的製造方法合適的製造方法，列舉了CaAlSiO。N3-2/3。Eu螢光體作為一例，但並不限於這種螢光體。還可以應用於氮化物螢光體中、如公知的Ca2Si5N8:Eu、Sr2Si5N8:Eu、Ba2Si5N8:Eu、(Ca、Sr、Ba)2Si5N8:Eu、CaAl2Si4N8:Eu、CaSiN2:Eu、MwAlxSiyBzN((2/3)w+x+(4/3)y+z))等，也可以應用於氧氮化物螢光體中、如Cax(Al、Si)12(O、N)16:Eu(0<x化5)、CaSi202N2:Eu、SrSi202N2:Eu、BaSi202N2:Eu、(Ca、Sr、Ba)Si202N2:Eu、2.75SrOSi3N4:Eu、SrAlxSi4—xOxN7—x:Ce、SrAlxSi6—^+XN8—x:Eu、SrAl19Si9ON31:Eu、LaAISi"ZA1ZN10-zOz:Ce、Si6-ZA1Z0ZN8-z:Eu等。用公知的方法與發光部(特別是發出發光波長區域250550nm中任意的光的發光部)組合，由於在該發光部發出的寬範圍的波長區域的光中具有激髮帶而發光，因此能夠獲得發出可見光或白光的發光效率高的光源。特別是通過公知的方法與作為發光部的、發出發光波長區域250~550nm中任意的光的LED組合，能夠獲得發出可見光或白光的發光效率高的LED。因此，這種光源(LED)能夠作為如CRT、PDP等顯示裝置、螢光燈等照明裝置的多種多樣的光源來使用。實施例以下基於實施例更具體地說明本發明。(實施例l)準備市售的CasN2(2N)、A1N(3N)、Si3N4(3N)、Eu203(3N)，稱量各原料並使各元素的摩爾比為Ca:Al:Si:Eu=0.985:1:1:0.015，在氮氣氣氛下的手套箱中用研缽混合。將混合後的原料填充到氮化硼制的坩堝(內徑30mm、外徑36mm、高27mm)中，將比氮化硼制坩堝大一圈的氮化硼制容器(內徑40mm、夕卜徑46mm、高39mm)蓋在坩堝上，以蓋著蓋的狀態放置到爐內。在此，為了使燒成容器的位置與加熱器部對齊，將這些蓋了蓋的燒成容器配置到已調整了高度的碳臺上，再放入外徑145mm、內徑139mm、高210mm的圓筒狀石友容器中，以此狀態配置到爐內。接著，將爐內抽成真空，用氮氣置換後，在流通的氮氣氣氛中(流動狀態，20.0L/分鐘)，在爐內壓0.05Mpa下以15°C/分鐘升溫到1500。C,在1500。C下保持並燒成3小時。然後，用l小時30分鐘從1500。C冷卻到50。C，完成燒成。然後，在大氣中將燒成試樣用研缽粉碎成平均粒徑約7(im,得到實施例l的螢光體試樣。對得到的螢光體粉末照射460nm的單色光，測定發光強度。其中，發光強度以相對強度來表示，其為將後述比較例l中的螢光體的發光強度作為100%進行標準化後的值。該測定結果示於表l。此外，由化學分析得到的氧含量、碳含量分別為2.69重量％、0.052重量％。該分析結果示於表2。另外，由分析結果算出的該螢光體的組成式為CaAlSiO。.22N2.85:Eu。表ltableseeoriginaldocumentpage16(比較例l)準備市售的CasN2(2N)、A1N(3N)、Si3N4(3N)、Eu203(3N)，稱量各原料並使各元素的摩爾比為Ca:Al:Si:Eu=0.985:1:1:0.015，在氮氣氣氛下的手套箱中用研缽混合。將混合後的原料填充到氮化硼制的坩堝(內徑30mm、外徑36mm、高27mm)中，以氮化硼制的坩堝未加蓋的狀態配置到爐內。在此，為了使燒成容器的位置與加熱器部對齊，這些燒成容器配置到已調整了高度的碳臺上，再放入外徑145mm、內徑139mm、高210mm的圓筒狀碳容器中，以此狀態配置到爐內。接著，將爐內抽成真空，用氮氣置換後，在流通的氮氣氣氛中(流動狀態，20.0L/分鐘)，在爐內壓0.05Mpa下以15°C/分鐘升溫到1500。C,在1500。C下保持並燒成3小時。然後，用l小時30分鐘從1500。C冷卻到50。C,完成燒成。然後，在大氣中將燒成試樣用研缽粉碎成平均粒徑約7pm，得到比較例1的螢光體試樣。對得到的螢光體粉末照射460nm的單色光，測定發光強度。該測定結果示於表l。此外，由化學分析得到的氧含量、碳含量分別為2.92重量％、0.062重量％。該分析結果示於表2。另夕卜，由分析結果算出的該螢光體的組成式為CaAlSiOo.26N2.83:Eu。如表1所示，結果為對作為燒成容器的氮化硼制的坩堝加蓋進行燒成而獲得的實施例1的螢光體的發光強度比未對坩堝加蓋進行燒成而獲得的比較例1的螢光體的發光強度高約20%。認為對坩堝加蓋進行燒成的螢光體由於氧含量、碳含量低，這些氧和碳含有率低從而使發光強度得到提高。由此，本實施方式的螢光體的製造方法是一種工業上容易實施的方法，並且是能夠提高該螢光體的發光效率的優異的製造方法。權利要求1.一種氮化物螢光體或氧氮化物螢光體的製造方法，其特徵在於，將原料粉體裝入由氮化物製成的燒成容器內，並對該燒成容器加蓋，進行燒成。2.根據權利要求1所述的氮化物螢光體或氧氮化物螢光體的製造方法，其特徵在於，所述由氮化物製成的燒成容器是氮化硼制的燒成容器。3.根據權利要求1或2所述的氮化物螢光體或氧氮化物螢光體的製造方法，其特徵在於，所述蓋為氮化硼制的蓋。4.根據權利要求l~3任意一項所述的氮化物螢光體或氧氮化物螢光體的製造方法，其特徵在於，所述螢光體用通式MABO。N3—2/3。Z表示，M元素是一種以上價數取II價的元素，A元素是一種以上價數取III價的元素，B元素是一種以上價數取IV價的元素，O是氧，N是氮，Z元素是活化劑，0^0。5.根據權利要求4所述的氮化物螢光體或氧氮化物螢光體的製造方法，其特徵在於，所述M元素是選自Mg、Ca、Sr、Ba、Zn中的l種以上元素，所述A元素是選自B(硼)、Al、Ga中的l種以上元素，所述B元素是Si和/或Ge,所述Z元素是選自稀土或過渡金屬中的l種以上元素。6.根據權利要求4或5所述的氮化物螢光體或氧氮化物螢光體的製造方法，其特徵在於，所述A元素是Al,B元素是Si。7.根據權利要求4~6任意一項所述的氮化物螢光體或氧氮化物螢光體的製造方法，其特徵在於，所述M元素是Ca,Z元素是Eu。全文摘要本發明的目的在於，減少對發光無益的碳雜質和氧雜質的含量、抑制螢光體發光強度的降低，提高該螢光體的發光效率。為此，提供一種氮化物螢光體或氧氮化物螢光體的燒成方法，該方法使用由氮化物製成的坩堝(11)作為燒成容器，且對該坩堝加蓋(容器(10))進行燒成來製造螢光體，上述螢光體用通式MABOoN3-2/3o:Z表示，M元素是一種以上價數取II價的元素，A元素是一種以上價數取III價的元素，B元素是一種以上價數取IV價的元素，O是氧，N是氮，Z元素是活化劑，o≥0。文檔編號C09K11/08GK101522858SQ200780036140公開日2009年9月2日申請日期2007年9月7日優先權日2006年9月29日發明者後藤昌大,坂根堅之申請人:同和電子科技有限公司