封裝用環氧樹脂組合物及使用該組合物的電子組件的製作方法

2023-10-22 11:44:12 7

專利名稱：：封裝用環氧樹脂組合物及使用該組合物的電子組件的製作方法
技術領域：
：本發明是關於封裝用環氧樹脂組合物、使用該組合物的電子組件及封裝半導體器件的封裝用環氧樹脂組合物的用途。
背景技術：
：在例如電晶體或IC等電子元件的元件封裝領域中，就生產率或製造成本而言，封裝用樹脂迄今仍為主要趨勢。在封裝用樹脂組合物之中，環氧樹脂組合物已經廣泛地使用。一般己認識到該封裝用環氧數值組合物與溴化樹脂如四溴雙酚A二縮水甘油醚及氧化銻的組合物具有阻燃性。由環保的觀點來看，近年來以十溴二苯醚為代表的滷化物樹脂及銻化合物的使用漸受到管制。對於封裝用環氧樹脂組合物，也要求使用未經滷化(未經溴化)及不含銻的化合物。此外，因為一般已知溴化合物對塑料封裝IC的高溫儲存性會產生不利的影響，所以也需要減少溴化樹脂的使用。至於為了達到阻燃性標準而無需使用溴化樹脂及氧化銻的方法，曾有人嘗試若干種方法，包括使用滷化物及銻化合物以外的阻燃劑，例如紅磷、磷酸酯化合物、磷氮烯(phosphazene)化合物、金屬氫氧化物、金屬氧化物及有機金屬化合物的方法、增加填料含量的方法等。此外，亦有使用複合金屬氫氧化物的方法(國際申請公開WO98/47968、日本未審査專利公開案第2000-53875號)。
發明內容就本發明人所知，屬於未經滷化及不含銻的化合物的各阻燃劑尚未達到相當於含有溴化樹脂及氧化銻二者的封裝用環氧樹脂組合物所具有的模塑性及可靠度。例如，於下列情形下存在著多種問題使用紅磷時，會造成耐潮溼性的降低；使用磷酸酯化合物或磷氮烯化合物時，會由於塑化效率而造成模塑性及耐潮溼性的降低；使用金屬氫氧化物時，會造成流動性或脫模性的降低；使用金屬氧化物或增加填料量時，會造成流動性的降低；以及使用有機金屬化合物(例如乙醯丙銅酸銅)時，會造成硬化反應受阻，且模塑性的降低。此外，隨著對複合金屬氫氧化物用途的研究發展，本發明人發現由於複合金屬氫氧化物的流動阻力，而造成含有複合金屬氫氧化物的組合物的流動性變低，這是因為複合金屬氫氧化物的晶體不是球形而為扁平形。本發明的目的是提供一種封裝用環氧樹脂組合物，該組合物未經滷化且不含銻，並具有良好的流動性及阻燃性且不會降低適當的模塑性及例如耐回焊性、耐潮溼性及高溫儲藏性等的VLSI封裝可靠度。本發明的另一目的是提供包含以封裝用環氧樹脂組合物封裝的元件的電子組件。本發明的又一目的是提供封裝半導體器件用的環氧樹脂組合物的用途。根據本發明第一方面，是提供一種封裝用環氧樹脂組合物，該組合物包含環氧樹脂(A)、固化劑(B)，以及複合金屬氫氧化物(C)，且具有大於或等於80毫米的圓盤流動性(diskflow)。根據本發明第二方面，是提供一種封裝用環氧樹脂組合物以封裝具有下列至少一項特徵的半導體器件，所述特徵包含(a)半導體晶片上側的封裝材料及半導體晶片下側的封裝材料中的至少一者的厚度小於或等於0.7毫米；(b)引線數目((pincount))大於或等於80;(C)導線長度大於或等於2毫米；(d)半導體晶片上的焊墊間距(padpitch)小於或等於90微米；(e)在配裝基材上配置有半導體晶片的封裝件的厚度小於或等於2毫米；以及(f)半導體晶片的面積大於或等於25平方毫米。根據本發明第三方面，是提供包括以封裝用環氧樹脂組合物封裝的元件的電子組件。根據本發明第四方面，是提供封裝具有下列至少一項特徵的半導體器件用的環氧樹脂組合物的用途，這些特徵包含(a)半導體晶片上側的封裝材料及半導體晶片下側的封裝材料中至少一者的厚度小於或等於0.7毫米；(b)引線數目大於或等於80;(C)導線長度大於或等於2毫米；(d)半導體晶片上的焊墊間距小於或等於90微米；(e)在配裝基材上配置有半導體晶片的封裝件的厚度小於或等於2毫米；以及(f)半導體晶片的面積大於或等於25平方毫米。圖1A至1C顯示半導體器件(四面平整封裝件，QFP(quadflatpackage))的實例。圖1A為剖面圖，圖IB為透視的局部俯視圖，圖1C為焊墊(bondingpads)部分的放大圖。圖2A至2C顯示半導體器件(球柵陣列，BGA(ballgridarray))的實例。圖2A為剖面圖，圖2B為透視的局部俯視圖，及圖2C為焊墊部分的放大圖。圖3A及3B是模塊陣列型BGA元件實例的示意圖。圖4及圖5是顯示導線偏移率(wiresweeprate)測定方法的示意圖。具體實施方式根據本發明第一方面，是提供封裝用環氧樹脂組合物(後文簡稱為"樹脂組合物")，該封裝用環氧樹脂組合物包含環氧樹脂(A)、固化劑(B)以及複合金屬氫氧化物(C)，且具有大於或等於80毫米的圓盤流動性。"螺旋流動性"已知是作為樹脂組合物流動性的指數。就本發明人所知，螺旋流動性是顯示於高剪切速率範圍的流動性指數。當將封裝用樹脂組合物用於模塑如半導體器件的電子組件時，測量螺旋流動性時的封裝用樹脂組合物的剪切速率幾乎與其於澆口部分的剪切速率一樣高。另一方面，本發明的"圓盤流動性"是於低剪切速率範圍的流動性指數。當將封裝樹脂組合物用於模塑如半導體器件的電子組件時，測量圓盤流動性時的封裝用樹脂組合物的剪切速率幾乎與其在放置了晶片及導線的模穴的內部的剪切速率相同。已發現圓盤流動性與有瑕疵的模塑，例如孔隙及導線偏移之間有緊密關聯。特別是在現有技術中的，最新發現了對於薄型、多引線數目、長導線及窄焊墊間距型的半導體封裝而言，圓盤流動性與有瑕疵的模塑，例如孔隙及導線偏移彼此間緊密關聯。換言的，於上述半導體風裝件中，當將螺旋流動性用作為指數時，雖然有瑕疵的模塑的產生與螺旋流動性之間並無幹連，但採用圓盤流動性作為指數時，有瑕疵的模塑與圓盤流動性之間則彼此相關聯。圓盤流動性是顯示在78N負重下的流動性指數。更特別是，當5克的樹脂組合物於模塑溫度18(TC、負重78N及硬化時間90秒的條件下模塑時，圓盤流動性是模塑樣品的輔軸與主軸的平均測量值。若圓盤流動性大於特定值80毫米，則可抑制有瑕疵的模塑，例如孔隙的產生及導線偏移。通過使用圓盤流動性大於或等於80毫米的樹脂組合物，即使在薄型、多引線數目、長導線及窄焊墊間距型的半導體器件中或在配裝基材上配置有半導體晶片的半導體器件中，也可降低有瑕疵模塑，例如導線偏移及孔隙的發生。特別是，環氧樹脂組合物可優選用作為本發明第二及第四方面的半導體器件的封裝材料。就減少孔隙及閃光(flash)的觀點而言，圓盤流動性優選小於或等於200毫米。此外，圓盤流動性較優選在85至180毫米的範圍，更優選在90至150毫米的範圍。樹脂組合物包含環氧樹脂(A)、固化劑(B)以及複合金屬氫氧化物(C)。作為成分(A)環氧樹脂，可應用通常用於已知的環氧樹脂組合物的樹脂，對此無其他限制。非限制性的特定實例包含經由酚醛清漆型樹脂的環氧化作用而獲得的酚醛清漆型環氧樹脂(酚-酚醛清漆環氧樹脂、原甲酚-酚醛清漆型環氧樹脂等)，其中該酚醛清漆型樹脂是經由例如苯酚、甲酚、二甲酚、間苯二酚、兒茶酚、雙酚A及雙酚F的酚類(酚系)及/或例如a-萘酚、P-萘酚及二羥基萘的萘酚類(萘酚系)，與例如甲醛、乙醛、丙醛、苯甲醛及水楊醛的具有醛基的化合物在酸性催化劑的存在下進行縮合或共縮合反映而製得的產物；雙酚A、雙酚F、雙酚S等的縮水甘油醚類(雙酚型環氧樹脂類)；未經取代或經烷基取代的雙酚的縮水甘油醚類(聯苯型環氧樹脂類)；均二苯代乙烯型環氧樹脂；氫醌型環氧樹脂；經由例如酞酸及二聚酸的多元酸與環氧氯丙烷反應而製得的縮水甘油酯型環氧樹脂；經由例如二胺基二苯基甲垸及異氰尿酸的聚胺與環氧氯丙烷反應而製得的縮水甘油胺型環氧樹脂;二環戊二烯與酚類的共縮聚的聚合物的環氧化產物(二環戊二烯型環氧樹脂)；具有萘環的環氧樹脂(萘型環氧樹脂)；例如酚-芳烷基樹脂及萘酚-芳烷基樹脂的芳烷基型酚樹脂的環氧化產物；三羥甲基丙烷型環氧樹脂，萜烯改性的環氧樹脂；以例如過乙酸的過酸來氧化烯烴鍵而製得的線型脂族環氧樹脂；脂環族環氧樹脂；含硫原子的環氧樹脂；以及三苯基甲烷型環氧樹脂。這些樹脂可單獨使用或組合使用。其中，就耐回焊性而言，以聯苯型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、均二苯代乙烯型環氧樹脂及含硫原子的環氧樹脂為優選，就硬化性質而言，以酚醛清漆型環氧樹脂為優選，就低潮吸收性著眼，以二環戊二烯型環氧樹脂為優選，而就耐熱性及低翹曲性而言，以萘型環氧樹脂及三苯基甲垸型環氧樹脂為優選。於上述八種優選的環氧樹脂中，包含聯苯型環氧樹脂、雙酚F型環氧數值、均二苯代乙烯型環氧樹脂、含硫原子的環氧樹脂、酚醛清漆型環氧樹脂，二環戊二烯型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、以及三苯基甲烷型環氧樹脂，可使用上述各環氧型環氧樹脂或多種上述環氧樹脂的組合。這些環氧樹脂的混合量以環氧樹脂的總量計，優選為大於或等於50重量％，更優選為大於或等於60重量％，進一步優選為大於或等於80重量％。聯苯型環氧樹脂的實例包含下述通式(iv)所示的環氧樹脂，雙酚f型環氧樹脂的實例包含下述通式(v)所示的環氧樹脂，均二苯代乙烯型環氧樹脂的實例包含下述通式(vi)所示的環氧樹脂，含硫原子的環氧樹脂的實例包括在主鏈中含有硫化鍵或碸鍵者、或在側鏈中包含含有硫原子的官能基(例如硫基及磺酸基)者，這些樹脂可單獨使用或組合使用。上述環氧樹脂中，以上述通式(m)所示的化合物為較佳。此四種環氧樹脂可單獨使用或組合使用，其混合量以環氧樹脂的總量計，較佳為大於或等於20重量%，更佳為大於或等於30重量％，最佳為大於或等於50重量％，以獲得環氧樹脂的效能。(在式(iv)中，W至rM皮此可相同或不同，各選自氫原子及具有i至10個碳原子的經取代或未經取代的單價烴基，n為0至3的整數。)(在式(v)中，r'至rs彼此可相同或不同，各選自氫原子、具有1至10個碳原子的烷基、具有1至10個碳原子的垸氧基、具有6至10個碳原子的芳基及具有6至10個碳原子的芳烷基，n為0至3的整數。)formulaseeoriginaldocumentpage11(VI)(在式(vi)中，W至rM皮此可相同或不同，是選自氫原子及具有1至10個碳原子的經取代或未經取代的單價烴基者，n為0至3的整數。)(iii)(在式(m)中，W至rs彼此可相同或不同，是選自氫原子及具有i至io個碳原子的經取代或未經取代的單價烴基者，n為0至3的整數。)上式(IV)所示的聯苯型環氧樹脂的實例包括包含4,4'-雙(2，3-環氧丙氧基)聯苯或4，4'-雙(2,3-環氧丙氧基)-3,3，，5，5，-四甲基聯苯為主要成分的環氧樹脂、及由環氧氯丙烷與4,4，-雙酚或4，4，-(3，3，，5,5，-四甲基灘苯二酚反應而製得的環氧樹脂。上述環氧樹脂中，以包含4,4'-雙(2，3-環氧丙氧基)-3，3'，5，5'-四甲基聯苯為主要成分的環氧樹脂為較佳。上述通式(V)所示的雙酚F型環氧樹脂的實例包括市售品YSLV-80XY(商品名，NipponSteel化學股份有限公司制；目前為TohtoKasei股份有限公司的商品名)。YSLV-80XY的主要成分包含R1、R3、R6及r8為甲基，R2、R4、115為氫，且n為0。通式(VI)所示的均二苯代乙烯型環氧樹脂可經由而苯乙烯型酚與環氧氯丙烷於鹼性物質的存在下反應而製得。均二苯代乙烯型酚的非限制性實例包含3-叔丁基-4，4'-二羥基-3，,5，5，-三甲基均二苯代乙烯、3-叔丁基-4,4，-二羥基-3，,5,6-三甲基均二苯代乙烯、4,4，-二羥基-3，3，,5,5，-四甲基均二苯代乙烯、及4,4，-二羥基-3,3，-二叔丁基-5，5，-二甲基均二苯代乙烯、4,4，-二羥基-3,3，-二叔丁基-6，6，-二甲基均二苯代乙烯。這些均二苯代乙烯型酚可單獨使用或組合使用。上述均二苯代乙烯型酚中，以3-叔丁基-4,4'-二羥基-3，,5，5，-三甲基均二苯代乙烯及4，4，-二羥基-3，3，，5,5，-四甲基均二苯代乙烯為較佳。通式(III)所示的含硫原子的環氧樹脂中，以具有選自氫原子及含1至10個碳原子的經取代或未經取代的烷基的R1至R8的環氧樹脂為較佳。此夕卜，以R2、R3、W及W為氫，R1、W與RS為垸基的環氧樹脂為更佳。又以R2、R3、116及117為氫，Ri與RS為叔丁基以及W與RS為甲基的環氧樹脂為最佳。至於上述樹脂，例如YSLV-120TE(商品名，NipponSted化學股份有限公司制；目前為TohtoKasei股份有限公司的商品名)為市售品。至於成分(A)，除含硫原子的環氧樹脂以外，還可使用本文所列舉的一種或多種環氧樹脂。於此情形下，不含硫原子的環氧樹脂的混合量以環氧樹脂的總量記，較佳為小於或等於50重量％。當其量超過50重量％時，含硫原子的環氧樹脂無法展現出其優異的特性。酚醛清漆環氧樹脂的實例包含下述通式(VII)所示的環氧樹脂。CH2;CH-CH2—0、(//CH2-CH-CHr~0、CH2—CH-CH2—OO(VII)(在式(vn)中，r是選自氫原子及具有i至io個碳原子的經取代或未經取代的單價烴基，n為0至10的整數。)上述通式(VII)所示的酚醛清漆型環氧樹脂可僅經由酚醛清漆型環氧樹脂與環氧氯丙烷反應而製得。具體而言，至於通式(vn)中的R，以具有1至10個碳原子的垸基，例如甲基、乙基、丙基、丁基、異丙基及異丁氧基以及具有1至io個碳原子的垸氧基，如甲氧基、乙氧基、丙氧基、丁氧基為較佳，而以氫及甲基為更佳。n較佳為0至3的整數。通式(VII)所示的酚醛清漆型環氧樹脂中，以原甲酚-酚醛清漆型環氧樹脂為較佳。當使用酚醛清漆型環氧樹脂時，該環氧樹脂的混合量以環氧樹脂的總量計，較佳為大於或等於20重量％，更佳為大於或等於30重量％，以展現出其特性。二環戊二烯型環氧樹脂的實例包含下述通式(vin)所示的環氧41。3曰<(糊)(在式(vm)中，R'及i^是獨立選自氫原子及具有i至io個碳原子的經取代或未經取代的單價烴基，n為G至10的整數，且m為0至6的整數)。上述通式(Vin)中的Rl的非限制性實例包含氫原子；如甲基、乙基、丙基、丁基、異丙基及叔丁基的烷基；如乙烯基、烯丙基及丁烯基的鏈烯基；經胺基取代的烷基；如經巰基取代的烷基的具有1至10個碳原子的經取代或未經取代的單價烴基。如上所述中，以具有1至5個碳原子的經取代或未經取代的單價烴基為較佳。以例如甲基及乙基的烷基及氫原子為更佳，且以甲基及氫為最佳。W的非限制性實例包含氫原子；具有l至IO個碳原子的經取代或未經取代的單價烴基，這些烴基包含例如甲基、乙基、丙基、丁基、異丙基及叔丁基的烷基；例如乙烯基、烯丙基及丁烯基的鏈烯基；以及經胺基取代的烷基和經巰基取代的烷基。具體而言，如上所述中，以具有1至5個碳原子的經取代或未經取代的單價烴基為較佳，且以氫原子為更佳。當使用二環戊二烯型環氧樹脂時，該環氧樹脂的混合量以環氧樹脂的總量計，較佳為大於或等於20重量％，更佳為大於或等於30重量％，以展現出其特性。萘型環氧樹脂的實例包含下述通式(IX)所示的環氧樹脂，且三苯基甲烷型環氧樹脂的實例包含通式(X)所示的環氧樹脂。formulaseeoriginaldocumentpage14(在式(ix)中，R'至rS可彼此相同或不同，是選自氫原子及具有l至12個碳原子的經取代或未經取代的單價烴基。p為1或0，h及m分別為0至11的整數，(h+m)的總和為1至11的整數，(h+p)的總和為1至12的整數，而h，m及p各需符合上述條件。i為0至3的整數，j為0至2的整數，且k為0至4的整數。)formulaseeoriginaldocumentpage14(在式(x)中，r是選自氫原子及具有1至10個碳原子的經取代或未經取代的單價烴基，n為1至10的整數。)上述通式(ix)所示的萘型環氧樹脂的非限制性實例包括無規地包含h個構成單元及m個構成單元的無規共聚物、交替地包含兩種構成單元的交替共聚物、以規則方式包含兩種構成單元的共聚物、及嵌段包含兩種構成單元的嵌段共聚物。這些樹脂可單獨使用或組合使用。萘型環氧樹脂及三苯基甲烷型環氧樹脂可單獨使用或組合使用，且其混合量以環氧樹脂的總量計，較佳為大於或等於20重量％，更佳為大於或等於30重量％，最佳為大於或等於50重量％，以展現出環氧樹脂的效能c至於成分(B)固化劑，可使用一般用於己知環氧樹脂組合物而無特殊限制。該固化劑的非限制實例包含酚醛清漆型酚樹脂，其是經由例如酚、甲酚、間苯二酚、兒茶酚、雙酚A、雙酚F、苯酚及胺基酚的酚類(酚系)和域例如a-萘酚、P-萘酚及二烴基萘的萘酚類(萘酚系)，與例如甲醛、苯甲醛及水楊醛的具有醛基的化合物在酸性催化劑的存在下進行縮合或共縮合反應而製得;例如酚-芳垸基樹脂及萘酚-芳烷基樹脂的芳烷基型酚樹脂，其是經由酚和/或萘酚與二甲氧基對二甲苯或雙(甲氧基甲基)聯苯合成而得；例如二環戊二烯型酚-酚醛清漆樹脂及二環戊二烯型萘酚-酚醛清漆樹脂的二環戊二烯型酚樹脂，其是經由酚類及/或萘酚類與二環戊二烯進行共聚合而製得(二環戊二烯型環氧樹脂)；萜烯改性的環氧樹脂；聯苯型酚樹脂；以及三苯基甲垸型酚樹脂。這些樹脂可以單獨使用或組合使用。如上所述中，就阻燃性而言，以聯苯型酚樹脂為較佳，就耐回焊性及硬化性而言，以芳垸基型酚樹脂為較佳，就低潮溼吸收性而言，以二環戊二烯型酚樹脂為較佳，就耐熱性、低膨脹係數及低翹曲性而言，以三苯基甲垸性酚樹脂為較佳，而就硬化性而言，以酚醛清漆酚樹脂為較佳。因此，較佳包含上述至少一種酚樹脂。至於聯苯型酚樹脂，列舉下述通式(XI)所示的酚樹脂，例如(幼於上式(XI)中，W至W可各彼此相同或不同，各選自氫原子、例如甲基、乙基、丙基、丁基、異丙基及異丁基的具有1至10個碳原子的垸基以及例如為甲氧基、乙氧基、丙氧基及丁氧基的具有1至10個碳原子的垸氧基、例如苯基、甲苯基及二甲苯基的具有6至10個碳原子的芳基、及例如苯甲基及苯乙基的具有6至10個碳原子的芳烷基。其中，以氫及甲基為較佳，n為l至10的整數。上述通式(XI)所示的聯苯型酚樹脂的非限制性實例包括含有R1至RS全為氫的化合物，其中，就熔融黏度而言，以含有大於或等於50重量Q/。的n大於或等於l的縮合反應產物的混合物為較佳。如MEH-7851(商品名，明和化學塑膠工業股份有限公司制)化合物為市售品。當使用聯苯型酚樹脂時，該樹脂的混合量以固化劑的總量計，較佳為大於或等於30重量％，更佳為大於或等於50重量％，及最佳為大於或等於60重量％,以展現出其效能。芳垸基型酚樹脂的非限制性實例包括酚-芳烷基樹脂及萘酚-芳垸基樹脂。以下述通式(XII)所示的酚-芳烷基樹脂為較佳，且以通式(XII)中的R為氫及n的平均值為0至8的酚-芳烷基樹脂為更佳。(XII)(在式(XII)中，R是選自氫原子或具有1至IO個碳原子的經取代或未經取代的單價烴基，n而0至10的整數。)酚-芳烷基樹脂的特定實例包括對二甲苯型酚-芳垸基樹脂、及間二甲苯型酚-芳烷基樹脂。當使用芳垸基型酚樹脂時，該樹脂的混合量以固化劑的總量計，較佳為大於或等於30重量％，更佳為大於或等於50重量％，以展現出其效能。至於二環戊二烯型酚樹脂，列舉下述通式(xm)所示的酚樹脂formulaseeoriginaldocumentpage16(在式(xin)中，^及112是獨立選自氫原子及具有i至io個碳原子的經取代或未取代的單價烴基，n及m分別為0至10及0至6的整數。)當使用二環戊二烯型酚樹脂時，該樹脂的混合量以固化劑的總量計，較佳為大於或等於30重量％，更佳為大於或等於50重量％，以展現出其效能。至於三苯基甲烷型酚樹脂的實例包含下述通式(XIV)所示的酚樹脂-(在式(XIV)中，R是選自氫原子及具有1至IO個碳原子的經取代或未經取代的單價烴基，ii為1至10的整數。)當使用三苯基甲烷型酚樹脂時，該樹脂的混合量以固化劑的總量計，較佳為大於或等於30重量％，及更佳為大於或等於50重量％，以展現出其效能。酚醛清漆型酚樹脂的實例包含酚-酚醛清漆樹脂、甲酚-酚醛清漆樹脂、及萘酚-酚醛清漆樹脂。其中以酚-酚醛清漆樹脂為較佳。當使用酚醛清漆型酚樹脂時，該樹脂的混合量以固化劑的總量計，較佳為大於或等於30重量％，及更佳為大於或等於50重量％，以展現出其效能。包含聯苯型酚樹脂、芳烷基型酚樹脂、二環戊二烯型酚樹脂、三苯基甲垸型酚樹脂、及酚醛清漆型酚樹脂的上述樹脂可單獨使用或組合使用。當使用上述一種樹脂時，該樹脂的混合量以固化劑(B)的總量計，較佳為大於或等於30重量％，更佳為大於或等於50重量％，及最佳為大於或等於60重量％，以展現出其效能。當混合任何兩種或多種樹脂時，該等樹脂的混合量以固化劑的總量計，較佳為大於或等於60重量％，及更佳為大於或等於80重量％。環氧樹脂(A)與固化劑(B)的當量比，亦即，固化劑(B)中的羥基對環氧樹脂(A)中的環氧基的比例(即，固化劑中的羥基數目除以環氧樹脂中的環氧基數目)並無特殊限制。然而較佳將該比例設定在0.5至2的範圍內，及更佳在0.6至1.3的範圍內，以減少未反應成分。就增進模塑性及耐回焊性而言，該比例在0.8至1.2的範圍內為更佳。成分(C)複合金屬氫氧化物是作為阻燃劑，而該複合金屬氫氧化物是由多種金屬的氫氧化物，即兩種或更多種的金屬氫氧化物的固體溶液或其混合物所組成。就增進模塑性及減少模塑缺陷(例如孔隙)而言，該複合金屬氫氧化物較佳是在室溫至配裝期間所處的溫度下穩定。當複合金屬氫氧化物是作為阻燃劑時，較佳為在該溫度範圍內成分(A)及(B)會引起脫水反應，而在該溫度範圍內成分(A)及(B)會分解。可利用任何已知複合金屬氫氧化物的製造方法。例如，複合金屬氫氧化物可利用將溶解於良好溶劑中的金屬鹽逐漸滴滴入鹼性水溶液的沉澱法而製得。雖然只要可展現出本發明的效能即可並無特殊限制，但以下述化學組成式(C-I)所示的化合物作為成分(C)為較佳。p(M、Ob)q(M2cOd)r(M3cOd)mH20(C陽I)(在式(C-I)中，M1、]VP及MM皮此為不同的金屬元素，而a、b、c、d、p、q及m為正數，r為0或正數。)上述中，以上述式(C-I)中的r為0的化合物，亦即下述化學組成式(C-II)所示的化合物為較佳。M(M'aOb)n(M2cOd)h(H20)(C-II)(在式(C-II)中，M'及N^代表彼此不同的金屬元素，而a、b、c、d、m、n及h為正數。)於上述化學組成式(C-I)中的M'及M^皮此為不同的金屬元素，且對該等金屬元素並無特殊限制。就較佳的阻燃性而言，雖然避免為M1及M2選擇相同的金屬，但M'較佳是選自屬於第三周期的金屬元素、IIA族鹼土金屬元素及屬於IVB、IIB、VIII、IB、IIIA及IVA族的金屬元素所成組群，而MS較佳是選自niB至IIB族的過渡金屬元素。金屬Ml更佳是選自鎂、轉、鋁、錫、鈦、鐵、鈷、鎳、銅及鋅所成組群，而1V^更佳是選自鐵、鈷、鎳、銅及鋅所成組群。就流動性而言，M'較佳為鎂，而1VP較佳為鋅或鎳，且以M'為鎂，而N^為鋅的情形為更佳。本文金屬元素包含所謂的半金屬元素，亦即金屬元素代表非金屬元素以外的所有元素。金屬元素的分類根據周期律表的長形式，其中典型元素屬於A族，過渡元素屬於B族，該分類來源為TheEncyclopediaChimica，第4冊，第30縮印版，1987年2月15日，KyoritsuShuppan股份有限公司出版。-雖然上述化學組成式(C-I)中的p、q與r的摩爾比並無特殊限制，r較佳為0，而p與q的摩爾比例(p/q)較佳為99/1至50/50。換言之，上述化學組成式(C-II)中的m與n的摩爾比例(m/n)較佳為99/1至50/50。就商品化的複合金屬氫氧化物而言，成分(C)有例如市售品EchomagZ-20(商品名，Tateho化學工業股份有限公司制)。複合金屬氫氧化物的形狀並無特殊限制，然而就流動性而言，適當厚度的多面體形狀較扁平形狀為更佳。與金屬氫氧化物相比，較易獲得複合金屬氫氧化物的多面體晶體。雖然欲混合的複合金屬氫氧化物的量對樹脂組合物的量並無特殊限制，但就阻燃性而言，以大於或等於0.5重量％為較佳，就流動性及耐回焊性而言，以小於或等於20重量％為較佳，以0.7至15重量％的範圍為更佳，及以1.4至12重量％的範圍為最佳。於第一較佳具體實施例中，為了降低潮溼吸收性及線膨脹係數且提升熱傳導度及強度，可混合無機填料(D)。無機填料的非限制性實例包含熔融氧化矽、結晶氧化矽、氧化鋁、鋯石、矽酸鈣、碳酸鈣、鈦酸鉀、碳化矽、氮化矽、氮化鋁、氮化硼、氧化鈹、氧化鋯、鎂橄欖石、塊滑石、尖晶石、多鋁紅柱石、及氧化鈦等的粉體或球形的珠粒及玻纖等。這些無機填料可單獨使用或組合使用。其中，就降低線膨脹係數而言，以熔融氧化矽為較佳，就較佳熱傳導度而言，以氧化鋁為較佳，就模塑時的流動性與模具耐磨損性而言，填料形狀以球形為較佳。就耐回焊性、流動性、阻燃性、模塑性、降低潮溼吸收性與線膨脹係數、及提升強度而言，該成分(D)的混合量以樹脂組合物的總量計，較佳為大於或等於60重量％，更佳為大於或等於75重量％，最佳為大於或等於80重量％，進一步最佳為大於或等於88重量％。另一方面，該成分(D)的混合量，較佳為小於或等於95重量％,及更佳為小於或等於92重量％。亦即，較佳範圍在70至95重量％的間，更佳範圍在75至92重量％的間。或者視所欲的用途等而定，較佳範圍在80至95重量％的間，且更佳範圍在88至92重量％的間。當混合量少於60重量％時，阻燃性及耐回焊性變差，而當混合量超過95重量％時，流動性變得不足。於第二較佳具體實施例中，就流動性、脫模性、圓盤流動性而言，將分子中具有二級胺基的矽烷偶合劑(E)混合於樹脂組合物中。特別是以下述通式(I)所示的胺基矽垸偶合劑為更佳。式(I)中，R'是選自氫原子、具有1至6個碳原子的烷基及具有1或2個碳原子的烷氧基所成組群，f是選自具有1至6個碳原子的垸基及苯基，RS代表甲基或乙基，而n為l至6的整數，m為l至3的整數。上述通式(I)所示的胺基矽垸偶合劑的非限制性實例包含Y-苯胺基丙基三甲氧基矽烷、Y-苯胺基丙基三乙氧基矽垸、Y-苯胺基丙基甲基二甲氧基矽烷、y-苯胺基丙基甲基二乙氧基矽垸、Y-苯胺基丙基乙基二乙氧基矽垸、Y-苯胺基丙基乙基二甲氧基矽垸、Y-本胺基甲基三甲氧基矽烷、Y-苯胺基甲基三乙氧基矽垸、Y-苯胺基甲基甲基二甲氧基矽烷、Y-笨胺基甲基甲基二乙氧基矽烷、Y-苯胺基甲基乙基二乙氧基矽烷、Y-苯胺基甲基乙基二甲氧基矽烷、N-(對甲氧基苯基)-Y-胺基餅基三甲氧基矽烷、N-(對甲氧基苯基)-Y-胺基丙基三乙氧基矽垸，N-(對甲氧苯基)-Y-胺基丙基甲基二甲氧基矽烷、N-(對甲氧基苯基)-Y-胺基丙基甲基二乙氧基矽烷、N-(對甲氧基苯萄-Y-胺基丙基乙基二乙氧基矽烷、及N-(對甲氧基苯基)-Y-胺基丙基乙基二甲氧基矽垸。以使用Y-胺基丙基三甲氧基矽垸為特佳。上述通式(I)所示的胺基矽烷偶合劑以外的成分(E)的非限制性實例包含Y-(N-甲基)胺基丙基三甲氧基矽烷、Y-(N-乙基)胺基丙基三甲氧基矽烷、Y-(N-丁基)胺基丙基三甲氧基矽烷、Y-(N-苯甲基)胺基丙基三甲氧基矽烷、Y-(N-甲基)胺基丙基三乙氧基矽烷、Y-(N-乙基)胺基丙基三乙氧基矽烷、Y-(N-丁基)胺基丙基三乙氧基矽烷、Y-(N-苯甲基)胺基丙基三乙氧基矽烷、Y-(N-甲基)胺基丙基二機氧矽烷、Y-(N-乙基)胺基丙基甲基二甲氧基矽垸、Y-(N-苯甲基)胺基丙基甲基二甲氧基矽垸、N-P-(胺基乙基)-Y-胺基丙基三甲氧基矽垸、Y-(P-胺基乙基)胺基丙基三甲氧基矽烷、及N-P-(N-乙烯基苯甲胺基乙基)-Y-胺基丙基三甲氧基矽烷。當將成分(E)混合於樹脂組合物中時，可增進必要成分與視需要成分(例如填料)的間的黏著性，結果可適當地展現必要成分與視需要成分的功能及效果。特別是視需要成分中，就適當地展現成分(D)的功能及效果而言，較佳將成分(E)與(D)組合使用。就模塑性及對導線架的黏著性而言，成分(E)的混合量以樹脂組合物的總量計，較佳在0.037至4.75重量％的範圍，及更佳在0.088至2.3重量％的範圍。在添加成分(D)無機填料的情形下，就模塑性及對導線架的黏著性而言，成分(E)的混合量以無機填料的用量計，較佳在0.05至5重量°/。的範圍，及更佳在0.1至2.5重量％的範圍。在除上述偶合劑以外還使用其他種類的偶合劑的情形下，成分(E)的混合量以偶合劑的總量計，較佳為大於或等於30重量％，及更佳為大於或等於50重量％，以展現出偶合劑的效能。特別是，在將根據下述第二方面的樹脂組合物用於薄形、多引線數目、長導線及窄墊間距型的半導體器件的情形下，成分(E)的混合量較佳為等於或大於0.037重量％，以降低由較低的圓盤流動性所造成的有瑕疵的模塑(例如導線偏移及孔隙)及避免對導線架的黏著性不佳。於第三具體實施例中，可額外地混合含磷原子的化合物(F)以增進阻燃性。至於成分(F)，較佳是使用一種或多種選自紅磷、磷酸酯、及含磷與氮的化合物(具有磷、氮鍵的化合物)所組成組群的化合物。當使用紅磷時，簡單基材及表面的一塗覆著有機或無機化合物者皆可使用。可利用任何視需要的已知方法將紅磷塗覆於表面上且亦對塗覆的順序並無限制。於塗覆程序中可同時使用兩種或更多種的金屬氫氧化物、複合金屬氫氧化物、金屬氧化物及熱固性樹脂。製造經塗覆的紅磷的非限制性實例如下。將水溶金屬鹽的水溶液添加至含紅磷的懸浮水溶液中，然後金屬氫氧化物被吸收於紅磷上並予以分開，經由金屬鹽與氫氧化納或氫氧化鉀、或碳酸氫銨的複分解反應而塗覆於紅磷表面上。或者，進一步將上述獲得的塗覆有金屬氫氧化物的紅磷加熱而將金屬氫氧化物轉換成金屬氧化物，然後將獲得的塗覆有金屬氧化物的紅磷再懸浮於水中，接著經塗覆的紅磷的顆粒籍由使熱固性樹脂的單體於這些顆粒的表面上進行聚合而將熱固性樹脂塗覆於其上。熱固性樹脂的非限制性實例包含已知環氧樹脂、聚氨酯樹脂、氰酸鹽樹脂、酚樹脂、聚醯亞胺樹脂、三聚氰胺樹脂、脲甲醛樹脂、呋喃樹脂、苯胺甲醛樹脂、聚醯胺樹脂和聚醯胺醯亞胺樹脂。亦可使用上述樹脂的單體或寡聚合物，使用單體或寡聚合物時，聚合反應及塗覆同時發生，而形成上述的熱固性樹脂作為塗層。紅磷的混合量相對於環氧樹脂總量較佳在0.5至30重量％的範圍內。就流動性(圓盤流動性)而言，較佳使用磷酸酯作為成分(F)。因為磷酸酯是作為塑化劑及阻燃劑，使用磷酸酯可減少成分(C)的混合量。磷酸酯是由磷酸與醇類化合物或酚類化合物所製得的酯化合物，對其並無特殊限制。磷酸酯的非限制性實例包含磷酸三甲酯、磷酸三乙酯、磷酸三苯酯、磷酸三甲苯酯、磷酸三(二甲苯)酯、磷酸甲苯二苯酯、磷酸(二甲苯)二苯酯、磷酸三(2，6-二甲苯基)酯及芳族縮合磷酸酯。特別是，就耐水解性而言，以下述通式(n)所示的芳族縮合磷酸酯為較佳。(式(n)中，R代表具有l至4個碳原子的垸基，Ar代表芳基。R可各彼此相同或不同。)至於上述通式(II)所示的磷酸酯，可列舉下述結構式(XV)所示的磷酸酯。就阻燃性效能而言，磷酸酯的添加量以除添料以外的所有成分的總量中的磷原子的量計，較佳為大於或等於0.2重量％，就模塑性、耐潮溼性及外觀而言，較佳為小於或等於3.0重量％。若磷酸酯添加量超過3.0重量%，則於模塑時磷酸酯有時會滲出而損壞外觀。特別是，將根據下述第二方面的樹脂組合物用於薄型、多接腳數目、長導線及窄墊間距型的半導體器件時，磷酸酯添加量較佳為大於或等於0.2重量％，以避免由降低圓盤流動性所造成的有瑕疵的模塑(例如導線偏移及孔隙)。至於含磷及氮的化合物，可列舉日本未審査專利公開案第平8(1996)-225714號中所揭示的環磷氮烯化合物。特定的實例包含在骨架主鏈中具有下式(XVIa)及/或(XVIb)的重複單元的環狀磷氮烯化合物，及具有下式(XVIc)及/或(VXId)所示的環狀磷氮烯化合物，在其含有的重複單元中在相對於磷原子的不同位置磷氮烯環被取代。formulaseeoriginaldocumentpage24在式(XVIa)及(XVIc)中，m為1至10的整數，R'至R"是選自經取代或未經取代的芳基及具有1至12個碳原子的垸基。W至W可各彼此相同或不同，但R1至R4中至少一者具有羥基。A代表具有1至4個碳原子的烷撐或芳撐。式(XVIb)及(XVId)中，n為1至10的整數，115至118是選自經取代或未經取代的烷基及具有1至12個碳原子的芳基。W至RS可各彼此相同或不同，而A代表1至.4個碳原子的垸撐或芳撐。此外，m個重複單元中的R1、R2、113及114可彼此完全相同或不同，n個重複單元中的R5、R6、R7及R8可彼此完全相同或不同。式(XVIa)至(XVId)中，R1至RS所示的具有1至12個碳原子的經取代或未經取代的烷基或芳基的非限制性實例包含垸基例如甲基、乙基丙基、異丙基、丁基、異丁基仲丁基及叔丁基；芳基例如苯基、l-萘基及2-萘基；經烷基取代的芳基，例如鄰甲苯基、間苯甲基、對甲苯基、2,3-二甲苯基、2，4-二甲苯基、鄰枯烯基、間枯烯基、對枯烯基及三甲苯基；以及經芳基取代的烷基，例如苯甲基及苯乙基。進一步取代上述基團的取代基包含烷基、垸氧基、芳基、羥基、氨基、環氧基、乙烯基、羥垸基及烷胺基。上述中，就樹脂組合物的耐熱性及耐潮溼性而言，以芳基為較佳，而以苯基及羥苯基為更佳。特別是，W至W中的至少一者較佳為羥苯基，而更佳為R1至R4中的任一者為羥苯基。R1至R8皆可為羥苯基，但固化後的樹脂組合物可能變得易脆。若R1至R8皆為苯基，固化樹脂組合物的耐熱性變低，這是由於該化合物並未併入環氧樹脂的交聯結構中。由上述式(XVIa)至(XVId)中的A所示的具有1至4個碳原子的烷撐或芳撐的非限制性實例包含甲撐、乙撐、丙撐、異丙撐、丁撐、異丁撐；苯撐、甲苯撐、二甲苯撐及萘撐。就樹脂組合物的耐熱性及耐潮溼性而言，以芳撐為較佳，而以苯撐為更佳。環狀磷氮烯化合物為上式(XVIa)至(XVId)中任一者的聚合物、式(XVIa)與(XVIb)的共聚物、或式(XVIc)與(XVId)的共聚物。這些共聚物可為無規共聚物、嵌段共聚物、或交替共聚物。共聚物中的摩爾比m/n雖然並無限制，但就提升固化樹脂組合物的耐熱性及強度而言，可較佳在1/0至l/4的範圍內，而更佳在1/0至1/1.5的範圍內。聚合度，m+n較佳在l至20的範圍內，更佳在2至8的範圍內，最佳在3至6的範圍內。環狀磷氮烯化合物的較佳實例包含下式(XVII)所示的聚合物及下式(XVIII)所示的共聚物。(XVIII)formulaseeoriginaldocumentpage26式(XVII)中，m為0至9的整數，而R1至R4是獨立地選自氫及羥基。式(XVin)中，m及n為0至9的整數，而R1至R4是獨立地選自氫及羥基，且Ri至W中至少一者為羥基。RS至RS是獨立選自氫及羥基。此外，式(xvm)所示的環狀磷氮烯化合物可為交替地、嵌段地、或無規地含有如下式(XIX)所示的m個重複單元(a)及n個另一重複單元(b)的化合物。其中，以無規地含有重複單元(a)及另一重複單元(b)的化合物為較佳。上述化合物中，較佳者為含有式(XVII)中的R1至R4中的任一者為羥基且m為3至6的整數的聚合物作為主要成份的化合物、含有式(XVIII)中的R1至R4中的任一者為羥基，R5至R8皆為氫或R5至R8中的一者為羥基，而m/n為1/2至1/3，且m+n為3至6的整數的共聚物作為主要成份的化合物。磷氮烯化合物有市售品SPE-100(商品名，Otsuka化學股份有限公司)。在第四較佳實施方式中，視需要可使用固化加速劑(G)以加速環氧樹脂(A)與固化劑(B)的間的反應。雖然成分(G)的混合量並無特殊限制，只要其量足以加速反應即可，但以樹脂組合物的總量計，較佳為0.005至2重量％，更佳為0.01至0.5重量％。當固化加速劑的量低於0.005重量％時，則短時間內硬化性會變差，而當其量高於2重量％時，則硬化formulaseeoriginaldocumentpage26速率過快而難以製得良好的模塑品。至於固化加速劑，一般可利用使用於已知環氧樹脂組合物中的，並無特殊限制。固化加速劑的非限制性實施例包含環脒化合物，例如1,8-二氮雜-二環(5,4,0)H"一烯國7，1,5—二氮雜-二環(4,3,0)壬烯及5，6-二丁基胺基-l,8-二氮雜-二環(5,4,0)十一烯-7);籍由添加上述環脒化合物與例如馬來酐或醌化合物，例如1,4-苯醌、2，5-甲苯醌、1，4-萘醌、2，3-二甲苯醌、2，6-甲苯醌、2，3-二甲氧基-5-甲基-1，4-苯醌、2,3-二甲氧基-1，4-苯醌及苯基-l，4-苯醌、重氮苯基甲垸、及酚樹脂等分子中具^鍵的化合物而製得的具有分子內極性的化合物；三級胺類，例如苯甲基二甲胺、三乙醇胺、二甲基胺基乙醇、三(二甲胺基甲基)酚)及其衍生物；咪唑，例如2-甲基咪唑、2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑)及其衍生物；膦化合物，例如三丁基膦、甲基二苯基膦、三苯基膦、三(4-甲基苯基)膦、二苯基膦、及苯基膦；籍由添加上述膦化合物與分子中具n鍵的化合物，例如上述馬來酐、醌化合物、重氮苯基甲垸、及酚樹脂等，而製得的具有分子內極性的磷化合物；四苯基硼酸鹽，例如四苯基硼酸四苯基磷、四苯基硼酸三苯基膦、四苯基硼酸2-乙基-4-甲基咪唑、四苯基硼酸N—甲基嗎啉及其衍生物。這些固化加速劑可單獨使用或組合使用。就硬化性而言，成分(G)較佳含有膦化合物。於此情況下，該樹脂組合物較佳進一步含有醌化合物。就硬化性及流動性而言，成分(G)較佳含有膦化合物及醌化合物的加成物。作為膦化合物，以三級膦化合物為較佳。膦化合物的非限定性實例也包含垸基和/或芳基的三級膦化合物，例如三環已基膦、三丁基膦、二丁基苯基膦、丁基二苯基膦、乙基二苯基膦、三苯基膦、三(4-甲基苯基)膦、三(4-乙基苯基)膦、三(4-乙基苯基)膦、三-(4-丙基苯基)膦、三(4-丁基苯基)膦、三(異丙基苯基)膦、三(第三丁基苯基)膦、三(2,4-二甲基苯基膦)、三(2,6-甲基苯基)膦、三(2,4,6-三甲基苯基)膦、三(2,6-二甲基-4-乙氧基苯基)膦、三(4-甲氧基苯基)膦及三(4-乙氧基苯基)膦。其中，選自三苯基膦、三對甲苯基膦及三丁基膦所成組群的膦化合物為特佳。醌化合物的非限制性實例包含鄰苯醌、對苯醌、二酚醌、1，4-萘醌、及蒽醌。其中，就耐潮溼性及儲藏穩定性而言，以對苯醌(l,4-苯醌)為較佳。此外，以通式(XX)所示的三級膦化合物與對苯醌的加成物為較佳。式(XX)中的R選自氫原子、具有1至12個碳原子的烴基、及具有1至12個碳原子的烷氧基，而各R可彼此相同或不同。上述烴基或垸氧基可經取代。上述各R較佳的是獨立地選自氫原子、具有1至4個碳原子的烷基、及具有1至4個碳原子的烷基氧。就脫模性而言，於此情形下，m等於l，三個R中的一者或一者以上較佳為垸基或烷氧基，及各R更佳為烷基或垸氧基。更具體地，就脫模性而言，三苯基膦、三(4-甲基苯基)膦、或三丁基膦與對苯醌的加成物為更佳。就儲藏穩定性而言，固化加速劑(G)較佳包含環脒化合物及酚樹脂的加成物，而更特別是以二氮雜二環十一烯的酚-酚醛清漆樹脂鹽為更佳。就增進圓盤流動性而言，樹脂組合物包含下述的固化加速劑中任一者作為成分(G)。(1)包含上述通式(XX)所示的膦化合物與醌化合物的加成物的固化加速劑；(2)包含上述通式(XX)所示的膦化合物與醌化合物二者的固化加速劑；(3)包含具有與至少一個烷基鍵結的磷原子的膦化合及醌化合物的加成物的固化加速劑；(4)包含具有與至少一個烷基鍵結的磷原子的膦化合物及醌化合物二者的固化加速劑；例如，固化加速劑可含有通式(XX)所示的膦化合物與醌化合物的加成物、以及具有與至少一個烷基鍵結的磷原子的膦化合物及醌哈的加成物二者。固化加速劑亦可含有通式(XX)所示的膦化合物、具有與至少一個烷基鍵結的磷原子的膦化合物、及醌化合物。上述中，由於分子間作用力作用所形成的加成物是指由加成膦化合物與醌化合物所製得的化合物或絡合物，加成物的非限制性實例包括加成反應產物、及由兩種彼此具有不同^電子密度的化合物通過分子間力所組成的化合物。在上述(2)及(4)中，膦化合物與醌化合物的摩爾比較佳在1/1至1/1.5之間。至於具有與至少一個烷基鍵結的磷原子的膦化合物，以下述通式(XXI)所示的膦化合物為較佳。R，,R3咖〉通式(XXI)中的Ri是指具有1至12個碳原子的烷基，而W與R3為氫原子或具有1至12個碳原子的烴基，Ri、f及I^可彼此相同或不同。上述垸基與烴基可經取代。R1、W及RS較佳是獨立選自具有1至12個碳原子的烷基。就較佳脫模性而言，W至RS中的一者或一者以上較佳為環己基、丁基或辛基。通式(XX)所示的膦化合物的非限制性實例包含三苯基膦、二苯基對甲苯基膦、二苯基(對甲氧基苯基)膦、二對甲苯基苯基膦、雙(對甲氧基苯基、三對甲苯基膦、三鄰甲苯基膦、三間甲苯基膦、三(對乙基苯基)膦、三(對正丁基苯基)膦、三(對甲氧基苯基)膦、三(鄰甲氧基苯基)膦、以及三(間甲氧基苯基)膦。特別是，就優異的硬化性而言，較佳實施例包含苯基雙(對烷基苯基)膦、苯基雙(對烷氧基苯基)膦、三(對烷基苯基)膦、三(鄰垸基苯基)膦、三(間垸基苯基)膦、以及三(對烷氧基苯基)膦，所有膦化合物皆具有兩個或更多個電子給予取代基，例如引入對、間或鄰位的烷基或垸氧基，例如苯基二對甲苯基膦、苯基雙(對甲氧基苯基)膦、三對甲苯基膦、三鄰甲苯基膦、三間甲苯基膦、三(對乙基苯基)膦、三(對正丁基苯基)膦及參(對甲氧基苯基)膦。一種或多種通式(XX)所示的膦化合物可適當地選擇以醌化合物的加成產物的形式、或與醌化合物混合的形式予以使用。就流動性而言，以醌化合物的加成物的形式為最佳。通式(XXI)所示的膦化合物的非限制性實例包含三垸基膦，例如三丁基膦、三環己基膦、及三辛基膦；芳基二烷基膦，例如苯基二丁基膦、及苯基二環已基膦；以及二芳基烷基膦，例如二苯基丁基膦、及二苯基環己基膦。上述化合物中，就硬化性而言，以三垸基膦，例如三丁基膦、三環己基膦、及三辛基膦為較佳。就耐回焊性而言，以芳基二垸基膦，例如二苯基丁基膦、及二苯基環已基膦為較佳。通式(XXI)所示的膦化合物可單獨使用或組合使用。可以與醌化合物形成的加成物的形式、或與醌化合物一起予以使用。就流動性而言，以加成物為較佳。以與膦化合物形成的加成物的形式或與膦化合物一起含於樹脂組合物中的醌化合物列舉有苯醌、萘醌、及蒽醌。其中以對醌類為較佳。對醌類的非限制性實例包含1,4-苯醌、甲基-1，4-苯醌、甲氧基-1，4-苯醌、叔丁基-1，4-苯醌、苯基-l，4-苯醌、2,3-二甲基-1，4-苯醌、2,5-二甲基-1，4-苯醌、2,3-二甲氧基-l,4-苯醌、2,5-二甲氧基-1，4-苯醌、2，5-二叔丁基-1，4-萘醌、及9，10-蒽醌。其中，就與膦化合物有較佳的反應性而言，以1,4-苯醌及甲基對苯醌為更佳。至於醌化合物，可適當地選擇一種或多種醌化合物來使用。就通式(XX)所示的膦化合物與醌化合物的加成物而言，雖然對其並無特殊限制，但就硬化性而言，以醌化合物與包括兩個或更多個具有電子給予取代基的芳基的膦化合物所形成的加成物為較佳。加成物的非限制性實例包含三(對甲氧基苯基)膦與1,4-苯醌的加成物、三(對甲氧基苯基)膦與甲基-l,4-苯醌的加成物、三(對甲氧基苯基)膦與叔丁基-1，4-苯醌的加成物、三對甲苯基膦與1,4-苯醌的加成物、三對甲苯基膦與甲基-1,4-苯醌的加成物、三對甲苯基膦與叔丁基-l,4-苯醌的加成物、三鄰甲苯基膦與1，4-苯醌的加成物、三鄰甲苯基膦與甲基-l，4-苯醌的加成物、三鄰甲苯基膦與叔丁基-l,4-苯醌的加成物、三間甲苯基膦與1,4-苯醌的加成物、三間甲苯基膦與甲基-l,4-苯醌的加成物、三間甲苯基膦與叔丁基-l，4-苯醌的加成物、雙(對甲氧基苯基)苯基膦與1，4-苯醌的反應產物、雙(對甲氧基苯基)苯基膦與甲基-1,4-苯醌的反應產物、雙(對甲氧苯基)苯基膦與叔丁基-l，4-苯醌的反應產物、二對甲苯基苯基膦與1,4-苯醌的反應產物、二對甲苯基苯基膦與甲基-l，4-苯醌的反應產物、以及二對甲苯基苯基膦與叔丁基-l，4-苯醌的反應產物。就耐回焊性而言，以包括兩個以下的具有電子給予取代基的芳基的膦化合物與醌化合物的加成物為較佳。加成物的非限制性實例包含二苯基(對甲氧基苯基)膦與1,4-苯醌的加成物、二苯基(對甲氧基苯基)膦與甲基-l，4-苯醌的加成物、二苯基(對甲氧基苯基)膦與叔丁基-l,4-苯醌的加成物、二苯基對甲苯基膦與1,4-苯醌的加成物、二苯基對甲苯基膦與甲基-i，4-苯醌的加成物、二苯基對甲苯基膦與叔丁基-l,4-苯醌的加成物、三苯基膦與1，4-苯醌的加成物、三苯基膦與甲基-l，4-苯醌的加成物、以及三苯基膦與叔丁基-l，4-苯醌的加成物。至於通式(XXI)所示的膦化合物與醌化合物的加成物，雖然對其並無特殊限制，但就硬化性而言，以下述化合物為較佳。非限制性實例包含三垸基膦與醌化合物的加成物，例如三環已基膦與1，4-苯醌的加成物、三環已基膦與甲基-l，4-苯錕的加成物、三環己基膦與叔丁基-l，4-苯醌的加成物、三丁基膦與1,4-苯醌的加成物、三丁基膦與甲基-l,4-苯醌的加成物、三丁基膦與第三丁基-l，4-苯醌的加成物、三辛基膦與1，4-苯醌的加成物、三辛基膦與甲基-l，4-苯醌的加成物、以及三辛基膦與叔丁基-l，4-苯醌的加成物。就耐回焊性而言，以垸基二芳基膦或而烷基芳基膦與醌化合物的加成物為較佳。上述加成物的非限制性實例包含環已基二苯基膦與1，4-苯醌的加成物、環已基二苯基膦與甲基-l,4-苯醌的加成物、環已基二苯基膦與叔丁基-l,4-苯醌的加成物、丁基二苯基膦與1，4-苯醌的加成物、丁基二苯基膦與甲基_1，4-苯醌的加成物、丁基二苯基膦與叔丁基-l,4-苯醌的加成物、二環已基苯基膦與1,4-苯醌的加成物、二環已基苯基膦與甲基-l，4-苯醌的加成物、二環已基苯基膦與叔丁基-l，4-苯醌的加成物、二丁基苯基膦與1,4一苯醌的加成物、二丁基苯基膦與甲基-l，4，-苯醌的加成物、二丁基苯基膦與叔丁基-l，4-苯醌的加成物。上述加成物中，以烷基二苯基膦與1,40苯醌的加成物，例如環已基二苯基膦與1，4-苯醌的加成物、丁基二苯基膦與1,4-苯醌的加成物、以及辛基而苯基膦與1,4-苯醌的加成物為更佳。更具體而言，作為膦化合物與醌化合物的加成物的下式(XXII)所示的化合物列舉如下(XXII)formulaseeoriginaldocumentpage32(式(XXII)中，R、R'、R"、R"'及W至R3是選自氫原子及具有1至18個碳原子的烴基，R、R，、R"、R"'及R'至RS可各彼此相同或不同。R2及R3可經由連結彼此而形成環結構。)可利用iH-NMR及31P-NMR來鑑定上式所式的加成物而不會有困難。在31P-NMR中，屬於膦化合物的31P的峰向低磁場移位，而此即顯示磷原子已變為陽離子。就iH-NMR而享，由醌導出的iH變為羥基可由&的消失而得以證明。此外，可觀察到&及"P間的偶合。根據這些事實，可確定醌化合物與膦的加成產物的形成。對通式(XX)所示的膦化合物與醌化合物的加成物，及包含與至少一個烷基鍵結的磷原子的膦化合物和醌化合物的加成物的製造方法並無特殊限制。例如，一種方法包含在可溶解膦化合物與醌化合物的原料，接著可將產物分離出來的有機溶劑中膦化合物與醌化合物進行加成反應、另一方法包含在上述成分(B)固化劑中使膦化合物和醌化合物進行加成反應的。於後一方法中，可使用所獲得的溶解於固化劑中的產物而無需分離，以作為樹脂組合物的成分。作為通式(XX)所示的膦化合物與醌化合物，上述各加成物可單獨使用或將兩種或更多種的上述加成物組合使用。至於包含與至少一個烷基鍵結的膦原子的膦化合物和醌化合物的加成物，上述各加成物可單獨使用或兩種或更多種的上述加成物組合使用。此外，如上所述，一種或多種的通式(XX)所示的膦化合物與醌化合物的加成物以及一種或多種的包含與至少一個烷基鍵結的磷原子的膦化合物和醌化合物的加成物亦可組合使用。若需要，可進一步包含例如磷化合物、三級胺化合物、及咪唑化合物的固化加速劑，並與上述的固化加速劑(1)至(4)中任一者組合使用，而作為成分(G)。在此情形下，以固化加速劑的總量計，該固化加速劑的混合量較佳小於或等於95重量％。通過選擇成分(A)、(B)、(C)及視需要成分的組合，並通過調整各成份的混合量，可調整樹脂組合物的圓盤流動性，使該圓盤流動性大於或等於80毫米。例如，較佳添加成分(E)的含有二級胺基的矽烷偶合劑與成分(F)的磷酸酯中至少一者。當混合成分(D)無機填料作為視需要成分時，成分(A)至(C)的選擇及成分(D)量的調整變得特別重要。此外，成分(G)固化加速劑的選擇也很重要。具體而言，通過選擇成分(A)、(B)、(C)、還有作為視需要成分的成分(D)、(E)和(G)及其他作為各種添加劑的成分的組合，並通過調整各成分的混合量，可製備具有大於或等於80毫米的圓盤流動性(discflow)的樹脂組合物。上述中，成分(A)、(B)、(C)、及(E)、(G)的選擇，以及成分(D)的混合量變得特別重要。至於另一方式，通過選擇成分(A)、(B)及(C)、還有作為視需要成份的成份(D)、(F)和(G)、及其他作為各種添加劑的成份的組合，並通過調整各成份的混合量，可製備具有大於或等於80毫米的圓盤流動性的樹脂組合物。於此情形下，成分(A)、(B)、(C)、及(F)、(G)的選擇，以及成分(D)的混合量變得特別重要。於第五較佳實施方式中，就增進脫模性而言，該樹脂組合物在10次注料模塑後的剪切作用下具有小於或等於200Kpa的脫模力。換言之，較佳為該樹脂組合物的脫模性為使剪切作用下的該樹脂組合物的脫模力於10次注料模塑內變成小於或等於200Kpa。本文中當該樹脂組合物是用以模製半導體器件時，剪切作用下的脫模力為顯示模塑物由模具脫離程度的指數。進行上述測定如下。於18(TC模塑溫度、6.9Mpa模塑壓力及90秒的硬化時間的條件下，在50毫米X35毫米X0.4毫米的鍍鉻的不鏽鋼板上模塑具有20毫米直徑的圓盤。模塑後，立即將不鏽鋼板抽出並測量最大抽出力。所測得的最大抽出力表示剪切作用下的脫模力。於相同條件下，連續重複模製程序10次或更多次，較佳約20次，而每次模塑後立即量測剪切作用下的脫模力。較佳為剪切作用下的脫模力在10次注料模塑內變成小於或等於200Kpa(亦即，在10次注料模塑後，剪切作用下的脫模力小於或等於200Kpa)，更佳為小於或等於150Kpa，進一步更佳為小於或等於100Kpa，最佳為小於或等於50Kpa。使用在10次注料模塑後的剪切作用下的脫模力小於或等於200KPa的樹脂組合物可降低脫模時的缺陷，例如澆注道中的斷裂物(澆注道中封裝材料的殘餘物)，而於製造半導體器件時黏附在模具上。因此，該樹脂組合物可降低有瑕疵的模塑(例如導線偏移及孔隙)生成的可能性，因而即使當用於薄型、多插腳樹木、長導線及窄焊墊間距型的半導體器件時，亦能增加其可靠度。剪切作用下的脫模力可使用不同成分的組合併控制其混合量來調整。舉例如下使用成分(C)的複合金屬氫氧化物；使用另一種未經滷化及不含銻的阻燃劑，例如成分(F)的含磷原子的化合物；以及使用脫模劑。在第五較佳實施方式中，作為脫模劑較佳的是使用具有重量平均分子量大於或等於4,000的線形氧化聚乙烯、以及由5至30個碳原子的烯烴及馬來酸酐製成的共聚合反應產物與具有5至25個碳原子的單價醇進行酯化反應所獲得的酯化合物。在第六較佳實施方式中，樹脂組合物為使自每10ml水含有lg由樹脂組合物制的模製品的壓碎片的混合物中萃取離子所獲得的萃取水具有O至3ppm的鈉離子濃度，0至3ppm的氯離子濃度，電導係數小於或等於100uS/cm，以及pH值為5.0至9.0。迄今已熟思了各種使用未經滷化及不含銻的阻燃劑的改進方法。然而使用個別成分以獲得所需的耐潮溼性的標準迄今未明，例如，當以樹脂或無機化合物塗覆紅磷表面時，塗覆材料及塗層厚度的標準；當紅磷與磷酸酯化合物和磷氮烯化合物一起使用時，離子捕捉劑用量的標準；以及當使用紅磷時，金屬氫氧化物阻燃劑的混合量的標準。由於此，除非使用實際的樹脂組合物來進行需要例如數百至數千小時的長時間的可靠度評估，否則不可能評估耐潮溼性。因此，評估上的問題會妨礙產品的發展。因此，第六較佳實施方式可提供評估耐潮溼性的可行指標。本文中，可獲得萃取水溶液如下。將由樹脂組合物制的模製品壓碎，並將壓碎片以每10ml水含有lg的壓碎片的量置入水中。然後在121'C及2大氣壓的條件下進行水萃取，以自壓碎片中萃取離子直至所萃取的離子濃度到達飽和值。如此，製得萃取水。至於壓碎方法，可利用球磨機、衛星式研磨機(satellitemill)、切碎機/石磨機及自動研磨機等任何眾所周知的方法。上述中，因為球磨機及衛星式研磨機容易操作且可降低該萃取水中外來物質的汙染程度，所以球磨機及衛星式研磨機為較佳。就壓碎片而言，為了維持固定的萃取有效條件，較佳使用篩網將直徑超過一定值的顆粒移除。雖然可使用任何眾所周知的方法，重要的是萃取期間樣品或水不會散出並受到損失。可使用任何容器，只要其能承受i2rc及2大氣壓的條件。較佳為容器是壓力艙式且內部以惰性物質襯裡，這是因為可將來自容器的雜質汙染程度降至最低。就符合上述條件的襯裡而言，例如使用氟碳樹脂的製程。萃取離子的量會隨著萃取時間而增加，但萃取量的增加速度會逐漸地降低。在一定時間後，萃取量不會再增加。此種狀態可定義為飽和量。達到飽和量所需時間則依壓碎騙的顆粒大小而有某些程度上的不同，亦即半徑較大顆粒的含量越多，則達到飽和量所需時間越長。至於使用ioo網目篩網所分出的樣品，萃取濃度於12小時內即達到飽和量。需要使用高純度水進行萃取。因為萃取離子濃度為數十至數百ppm，水的純度必須至少為使得氯離子(Cr)、鈉離子(Na+)、正磷酸根離子(P043—)、亞磷酸根離子(HPO,)、及次磷酸根離子(H2P020在10-lppm或更小的量級，且電導係數在數個US/cm或更小的量級。至於上述純水的製備方法，可利用例如離子交換法及蒸餾法的眾所周知方法，但建議需小心操作，才不致混入雜質。就定量測定萃取水中所含的離子濃度而言，可利用眾所周知的方法，包含使欲測定離子反應以產生不溶性鹽的沉澱物並稱該沉澱物的重量的方法；使用指示劑的滴定方法；以及比較離子色譜(ionchromatogramspectrum)的樣品面積與參比材料面積的方法。若上述於萃取水中的鈉離子(Na+)及氯離子(CD濃度超過3ppm，模製品的耐潮溼性會變低，而耐潮溼性降低易造成由於IC導線的腐蝕所引致的遷移問題。萃取水中的氯離子濃度在0至3ppm，較佳在0至2ppm的範圍內。若氯離子濃度超過3ppm，則模製品會吸收溼氣，而IC導線的腐蝕會在短時間內進行，而造成實用上的困難。萃取水中的鈉離子濃度在0至3ppm，較佳在0至2ppm的範圍內。萃取水的電導係數在0至100ppyS/cm，較佳在0至50uS/cm範圍內。若電導係數超過100uS/cm，或若鈉離子濃度超過3ppm，則由於漏電流的增加而造成雜訊、串音、或電壓失調的發生，而對電路運轉造成不利的影響。萃取水的pH值在5.0至9.0的範圍內。若pH值低於此範圍，則IC金屬導線特別是鋁導線等的腐蝕現象可變得相當顯著。另一方面，若pH值高於此範圍，則於導線架的鍍覆程序中封裝件的表面會變白，而造成不佳的外觀、或易造成IC導線的腐蝕。pH值較佳在6.0至8.0之間。在第六較佳實施方式中，至於阻燃性，較佳的是在樹脂組合物中含有成分(F)含磷原子的化合物。於此情形下，萃取水中的正磷酸根離子(P043-)、亞磷酸根離子(HPO320、及次磷酸根離子(H2PO20的總濃度(後文稱為"磷酸根離子總濃度")較佳在0至30ppm，更佳在0至20ppm的範圍內。為了使樹脂組合物適合應用在置於無溼度控制場所的裝置，例如用於室外的電子裝置及運載設備，磷酸根離子的濃度較佳低於或等於20ppm。若磷酸根離子的總濃度超過30ppm，則樹脂組合物制的模製品會吸收溼氣，如此IC導線的腐蝕可在短時間內開始進行，此外，當對電路施加電壓時，電極反應可發生，而產生例如腐蝕及金屬沉澱的缺點。因為除了電力使用之外，電壓通常以直流電的形式施加於半導體電路上，所以上述電極反應會造成金屬在同一處上持續沉澱，最後造成電極間的短路，而使電路功能受損。使用經塗覆的紅磷作為成分(F)，無論塗覆材料為有機或無機材料，塗覆程序較佳的是以一種或多種選自金屬氫氧化物、金屬氧化物、複合金屬氫氧化物及熱固性樹脂所成組群的材料進行，這是因為在上述範圍內易於控制萃取水的電導係數及pH值與萃取水中的磷酸根離子總濃度。紅磷的混合量以環氧樹脂的總量計較佳在0.5至30重量％的範圍內。若混合量少於0.5重量％，則難以達到所需的阻燃性程度。若混合量超過30重量％，則難以將電導係數、pH值及磷酸根離子總濃度控制在所需的範圍內。當使用磷酸酯作為成分(F)時，可接受其任何化學結構。例如，可使用上述的磷酸酯。其中，為了易於將電導係數、pH值與磷酸根離子總濃度控制在上述範圍內，較佳的是使用芳族磷酸酯。此外，較佳的是使用上述含磷-氮鍵的化合物。可同時使用屬於成分(F)的含磷原子化合物的含磷原子的固化加速劑(G)及不含磷原子的固化加速劑(G)二者。較佳的是至少包含膦化合物及醌化合物的加成物、與二氮雜二環十一烯酚-酚醛清漆樹脂鹽中的一者。在第六實施方式中，混合成分(C)的目的為除賦予阻燃性外，還可通過抑制分離及溶解的離子自元件中洗提出來、或通過吸收單離及溶解的離子來防止內部金屬導線腐蝕，並增進耐潮溼性。雖然對成分(C)並無限制，但以上述組合物式(C-I)所示的化合物為較佳。將成分(C)的混合量調整至可維持萃取水中的離子濃度在上述範圍內。一般而言，混合量以100重量份的環氧樹脂計，就耐潮溼性而言，較佳為大於或等於0.5重量份，而就流動性、硬度及生產力而言，較佳為小於或等於500重量份。當為了賦予阻燃性而使用成分(C)複合金屬氫氧化物時，單獨使用時的成分(C)的混合量以100重量份的環氧樹脂計通常在10至500重量份的間。與紅磷一起使用時的成分(C)的混合量以100重量份的環氧樹脂計通常在0.5至200重量份的間。當與磷酸酯或含磷-氮鍵的化合物一起使用時，成分(C)的混合量以100重量份的環氧樹脂計通常在1至300重量份的間。於第七較佳實施方式中，特比是當將樹脂組合物，例如根據後述第二方面的樹脂組合物，應用在薄型、多引線數目、長導線及窄焊墊間距型的半導體器件上時，就流動性而言成分(A)環氧樹脂的熔融黏度於150'C時較佳小於或等於2泊，更佳小於或等於1泊，而又更佳為小於或等於0.5泊。本文中，熔融黏度是指利用ICI錐板式黏度計所測得的黏度(後文稱為ICI黏度)。此外，就流動性而言，成分(B)固化劑的熔融黏度於150'C時較佳為小於或等於2泊，更佳為小於或等於1泊。在較佳實施方式中，除上述成分以外，本發明樹脂組合物還可視需要包含下述成分。(1)阻燃劑除上述成分(C)複合金屬氫氧化物以外，為了增進阻燃性，視需要可混合已知的未經滷化及不含銻的成分的阻燃劑。非限制性實例包含上述成分(F)的化合物；含氮的化合物(例如三聚氰胺、三聚氰胺衍生物、三聚氰胺改性的酚樹脂、含三嗪環的化合物、氰尿酸衍生物及異氰尿酸衍生物)；以及含金屬元素的化合物(例如氫氧化鋁、氫氧化鎂、氧化鋅、錫酸鋅、硼酸鋅、氧化亞鐵/氧化鐵、氧化鉬、鉬酸鋅及二聚環戊二烯亞鐵/二聚環戊二烯鐵)。上述化合物可單獨使用或組合使用。上述中，無機阻燃劑較佳可具有有機材料制的塗層以增進其於樹脂組合物中的分散性，並防止無機阻燃劑由於吸收溼氣所引致分解作用，且增進其硬化性等。(2)離子捕捉劑(陰離子交換劑)就增進例如IC的半導體器件的耐潮溼性及高溫儲藏穩定性而言，離子捕捉劑(陰離子交換劑)可視需要混合於其中。可使用所有眾所周知的離子捕捉劑而無特殊限制。非限制性實例包含水滑石及選自鎂、鋁、鈦、鋯及鉍的元素的氫氧化物。其可單獨使用或組合使用。上述中，以下述化學組合物式(c-m)所示的水滑石為較佳。Mg,.xAlx(OH)2(C03)x/2mH20(C-III)(式(C-m)中，0<x《0,5，而m為正數)雖然離子捕捉劑的混合量並無特殊限制，只要離子捕捉劑的量足以捕捉到例如滷離子的陰離子即可，以成分(A)環氧樹脂用量計，該混合量較佳為O.l至30重量％，更佳為0.5至10重量％，最佳為1至5重量％。(3)偶合劑為了增進樹脂成分與無機填料間的黏著性，若需要，上述成分(E)以外的偶合劑可與成分(E)—起使用或單獨使用。該偶合劑的實例包含不同種類的矽垸化合物，例如環氧矽垸、巰基矽垸、氨基矽烷、烷基矽烷、脲基矽垸與乙烯基矽烷、鈦化合物、鋁螯合物、以及鋁/鋯化合物。可使用含一級及/或三級胺基的矽垸化合物。在含無機填料與不含無機填料二者的情形下，該偶合劑的較佳混合量與上述成分(E)相同。上述偶合劑的非限制性實例包含矽垸系偶合劑，例如乙烯基三氯矽烷、乙烯基三乙氧基矽垸、基三(P-甲氧乙氧基)矽烷、Y-甲基丙烯基氧基丙基三甲氧基矽烷、3-(3，4-環氧環已基)乙基三甲氧基矽烷、Y-縮水甘油醚基丙基三甲氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷、Y-巰基丙基三甲氧基矽烷、Y-胺基丙基三乙氧基矽烷、Y-[雙(e-羥乙基)]胺基丙基三乙氧基矽垸、N-P-(胺乙基)-Y-胺基丙基三甲氧基矽烷、Y-(e-胺乙基)胺基丙基二甲氧基甲基矽烷、N-(三甲氧基矽烷基丙基)乙二胺、N-(二甲氧基甲基矽垸基異丙基)乙二胺、甲基三甲氧基矽烷、二甲基二甲氧基矽垸、甲基三乙氧基矽烷、N-P-(N-乙烯基苯甲基胺乙基)-Y-胺基丙基三甲氧基矽垸、Y-氯丙基三甲氧基矽垸、六甲基二矽烷、乙烯基三甲氧基矽烷以及y-巰基丙基甲基二甲氧基矽烷；鈦酸酯系偶合劑，例如異丙基三異硬脂醯鈦酸酯、異丙基參(二辛基焦磷酸酯)鈦酸酯、異丙基三(N-胺乙基-胺乙基)鈦酸酯、四辛基雙(二個十三烷基亞磷酸酯)鈦酸酯、四(2,2-二烯丙基氧基甲基-1-丁基)雙(二個十三烷基)亞磷酸酯鈦酸酯、雙(二辛基焦磷酸酯)氧基乙酸酯鈦酸酯、雙(二辛基焦磷酸酯)乙烯鈦酸酯異丙基三辛醯基鈦酸酯、異丙基二甲基丙烯醯異硬脂醯基鈦酸酯、異丙基三個十二烷基苯磺醯基鈦酸酯、異丙基異硬脂醯基鈦酸酯、異丙基三(二辛基磷酸酯)鈦酸酯、異丙基三枯烯基苯基鈦酸酯、以及四異丙基雙(二辛基亞磷酸酯)鈦酸酯。該等偶合劑可單獨使用或組合使用。(4)其他添加劑視需要可混合其他添加劑，例如脫模劑，如高級脂肪酸、高級脂肪酸的金屬鹽、酯系蠟、聚烯烴系蠟、聚乙烯、以及氧化聚乙烯；著色劑，如碳黑；以及應力鬆弛劑，如矽酮油由及矽酮橡塑粉。本發明樹脂組合物可利用任何方法製得，只要各原料可均勻分散混合即可。至於一般方法，例如將預定量的原料以混合機等充分混合後，以混合輥子、押出機等熔融混練，接著冷卻並壓碎成粉末的方法。為了易於處理，較佳依模製條件來製備適當大小及重量的綻片。根據本發明第三方面，系提供包括依據本發明以樹脂組合物封裝的元件的電子組件。電子組件的非限制性實例包含在支承部件(例如導線架(島、焊片)、已配線的巻帶式載板、線路基材、玻璃及矽晶圓)或配裝基材上搭載有例如主動元件(例如半導體景片、電晶體、二極官及閘流電晶體)及被動元件(例如電容器、電阻及線圈)等元件，而其必要組件以本發明樹脂組合物封裝。對配裝基材並無限制，非限制性實例包含例如有機基材、有機薄膜、陶瓷基材及玻璃基材、用於LCD、MCM(多晶片模組)基材的玻璃基材、以及混合IC基材。至於使用樹脂組合物的封裝法，最普遍的是低壓轉注模塑法。然而也可使用射出模塑法或熱壓模塑法。具體而言，本發明電子組件的非限制性實例包含一般樹脂封裝型IC，例如有雙列直插式封裝(DIP)、塑料導線晶片載板(PLCC)、四面平整封裝(QFP)、小外形封裝(SOP)、小外形插腳封裝(SQJ)、薄型小外形封裝(TSOP)、以及薄型四面平整封裝(TQFP)，其中，先將元件固定於導線架上，且使元件的端部(例如焊墊)與導線經由引線接合(wirebonding)或凸塊(bump)連接，然後再利用轉注模塑法以本發明樹脂組合物封裝這些元件；巻帶式封裝(TCP)中，半導體晶片以凸塊與巻帶載板連接，並以本發明樹脂組合物予以封裝；板上連接式晶片(COB)模組包括主動元件(例如半導體晶片、電晶體、二極官及閘流電晶體)和/或被動元件(例如電容器、電阻及線圈)，其中，該板上連接式晶片模組與形成與線路基材或玻璃板上的導線以例如引線接合、覆晶接合(flipchipbonding)及焊錫連接，並以本發明樹脂組合物予以封裝；玻璃上連接式晶片(COG)模組；混合IC;多晶片模組(MCM);球柵陣列(BGA)，該球柵陣列包括配裝於有機基材表面上的元件，而該有機基材包括基材反測上的配線用端部，這些端部與形成於有機基材上的導線以凸塊或引線接合連接，並以本發明樹脂組成能夠物予以封裝;晶片尺寸封裝(CSP);以及多晶片封裝(MCP)。此外，亦可將該樹脂組合物有效地用於印刷線路基材。電子組件較佳為半導體器件，而該半導體器件包含下述(a)至(f)中的一至多個特徵。此外，該半導體器件可為堆疊型封裝，其中，2個或2個以上的元件堆疊於配裝基材上；或模塑型封裝(moldarmypackage),其中，2個或2個以上的元件同時以樹脂組合物封裝。近年來正在發展將電子組件以高密度配裝到印刷互連基材上。隨著此項技術的發展，半導體器件己由引腳插入型封裝(pininsertionpackages)轉移至以表面貼裝型封裝(surfacemountpackages)為主流。就屬於表面貼裝型封裝的IC、LSI等而言，封裝件己變得更薄及更小。相對於封裝件而言，元件所佔的容積比例變得更大，且封裝件厚度變得更薄，以提高配裝密度並降低配裝高度。此外，隨著多引線數目與大容量的發展，晶片面積已擴大且引線數目已增加。此外，通過縮短焊墊間距及焊墊大小，使焊墊(電極)的數目逐漸增加，亦即，使焊墊間距變窄。此外，為了符^^更小、更輕的封裝件需求，封裝件形式已自四面平整封裝(QFP)、小外形封裝(SOP)等轉移至易於滿足多引線數目及高密度需求的晶片尺寸封裝(CSP)及球柵陣列(BGA)。為了達成加速及多功能的目的，已發展出具有新結構(例如倒置型、堆疊型、覆晶型及晶圓級型)的封裝件。上述中，堆疊型封裝件由於具有在該封裝件內包含多個經由引線接合而彼此連接的堆疊晶片的結構，因此，多個具有不同功能的晶片可配裝於單一封裝件中以執行多種功能。此外，關於製備CSP與BGA的製程，已發展出以多個晶片置於一個模穴的封裝法來取代一個晶片置於一個模穴的已有封裝的所謂模塑型封裝法。因此，已達到生產力增進及成本降低的目的。另一方面，當將半導體器件表面貼裝至印刷線路基材上時，封裝材料須要滿足耐回焊性的日益需求，且就貼裝後的可靠度而言，也需要耐溫度循環性。因此，為了賦予其低的溼氣吸收性及低的膨脹性，通過降低樹脂黏度，以增加填料含量來達到。然而，當使用傳統的封裝材料時，經常會產生有瑕疵的模塑(例如導線偏移及孔隙)。因此，難以製造出滿足較薄的封裝、較大的晶片面積，較多的引線數目、及較窄的焊墊間距的需求的半導體器件。有人曾嘗試改進封裝材料(例如降低樹脂黏度及各種填料組合物的改變)以滿足上述的需求，但尚未達到較好的結果。此外，就例如使用長導線的堆疊型CSP的半導體器件以及具有較大模穴容積的模塊陣列封裝型元件而言，封裝材料需有較大的流動性。本發明樹脂組合物含有成分(A)至(C)，並具有80毫米或更大的圓盤流動性可滿足如此需求，且較佳是用來密封薄型、多引線數目、長導線及窄焊墊間距型的半導體器件、或用來密封配裝基材(例如有機基材及有機膜)上配置有半導體晶片的半導體器件。因此，根據本發明第二方面，提供一種封裝用環氧樹脂組合物以封裝具有下列至少一項特徵的半導體器件，這些特徵包含(a)半導體晶片上側的封裝材料及半導體晶片下側的封裝材料中的至少一者的厚度小於或等於0.7毫米；(b)引線數目大於或等於80;(C)導線長度大於或等於2毫米；(d)半導體晶片上的焊墊間距小於或等於90微米；(e)在配裝基材上配置有半導體晶片的封裝件的厚度小於或等於2毫米；以及(f)半導體晶片的面積大於或等於25平方毫米。上述半導體器件較佳具有下述(1)或(2)的特徵(1)(a)或(e);以及(2)(a)及選自(b)至(f)中至少一項特徵。半導體器件更佳具有下述(1)至(3)組合中任一者的特徵(1)(b)與(C);(2)(b)與(d);以及(3)(b)、(c)與(d)。半導體器件又更佳具有下述(1)至(9)組合中任一者的特徵(1)(a)與(b);(2)(a)與(c);(3)(a)與(d);(4)(a)與(f);(5)(c)與(e);(6)(a)、(b)與(d);(7)(c)、(e)與(f);(8)(a)、(b)、(d)與(f);以及(9)(a)、(b)、(c)與(d)。亦即，就確保較少孔隙及增進脫模性而言，較佳將該樹脂組合物用於具有一個或多個選自(a)、(c)、(d)、(e)與(f)的特徵且更佳具有(a)或(e)特徵的半導體器件。就避免脫模應力所引致的可靠度降低而言，更佳將該樹脂組合物用於具有(a)及(b)至(f)中一個或多個的特徵的半導體器件。就降低導線偏移及增進脫模性而言，較佳將該樹脂組合物用於具有(b)及(c)、或(d)，更佳具有(b),又更佳具有(b)及(c)、或(b)及(d)，及再更佳具有(b)、(c)及(d)的特徵的半導體器件。就確保較少孔隙、降低導線偏移及增進脫模性而言，較佳將該樹脂組合物用於具有(a)及(d)、(a)及(c)、(a)及(d)、(a)及(f)、或(c)及(e)，更佳具有(a)、(b)及(d)、或(c)、(e)及(f)，及又更佳具有(a)、(b)、(d)及(f)、或(a)、(b)、(c)及(d)的特徵的半導體器件。至於上述半導體器件，以例舉如根據本發明第三方面的實例者為較佳。半導體器件可為堆疊型或模塑型。後文中，將參照顯示非限制性實例的圖式，對半導體器件的構造予以詳細說明。相同元件符號將分別用來指定具有相同功能的元件，而將省略各圖式中的說明。圖1A至1C顯示以樹脂組合物6(封裝材料)封裝的QFPIO。詳言之，以晶片接合劑2將半導體晶片3固定於島(焊片)1上。以導線5連接(經由引線接合)半導體晶片3的端部(焊墊，bondingpads)7與導腳4後，以封裝材料6封裝上述構件。圖1A為半導體晶片3的剖面圖、圖1B為半導體晶片3的俯視圖(部分透視圖)及圖1C為半導體晶片3的端部7的放大的俯視圖(部分透視圖)。就半導體器件10而言，晶片3上側的封裝材料"a"及晶片3下側的封裝材料"b"中的至少一者的厚度較佳為小於或等於0.7毫米，更佳為小於或等於0.5毫米，又更佳為小於或等於0.3毫米，而最佳為小於或等於0.2封裝件的厚度"c"(半導體器件10的總厚度)較佳為小於或等於2.0毫米，更佳為小於或等於1.5毫米，又更佳為小於或等於1.0毫米，而最佳為小於或等於0.5毫米。晶片3的面積"d"較佳為大於或等於25平方毫米，更佳為大於或等於30平方毫米，又更佳為大於或等於50平方毫米，而最佳為大於或等於80平方毫米。此外，半導體器件10較佳為具有大於或等於80根插腳的多引線數目型半導體器件，所以導腳4較佳為100或更多根插腳，甚至更佳為180或更多根插腳，又更佳為200或更多根插腳，而最佳為250或更多根插腳。連接半導體晶片3與導腳4的導線5長度較佳為大於或等於2毫米，更佳為3毫米或更大，再更佳為4毫米或更大，又更佳為5毫米或更大，而最佳為6毫米或更大。半導體晶片3上的焊墊7之間的焊墊間距"e"較佳為小於或等於90微米，更佳為80微米或更小，再更佳為70微米或更小，又更佳為60微米或更小，而最佳為50微米或更小。圖2A至2C顯示以樹脂組合物6(封裝材料)封裝的球柵陣列20(BGA(ballgridarray))。詳言之，以晶片接合劑2將半導體晶片3固定於絕緣基材8上。在以導線5連接半導體晶片3的端部7與基材8的端部後，以封裝材料6封裝上述的構件。圖2A為剖面圖，圖2B為俯視圖(局部透視圖)，及圖2C為焊墊部分的放大圖。在圖2A及下述圖3B中，元件符號9表示焊球。圖3A及3B顯示塑模封裝型的堆疊型BGA。圖3A為俯視圖(局部透視圖)，及圖3B為部分放大的剖面圖。同時，在圖2A至2C所示的半導體器件20中及在圖3A與3B所示的半導體器件30中，封裝件的厚度"c"、半導體晶片3的面積"d"、導線5的長度、以及焊墊間距"e"的較佳值各與圖1A至1C中的相同。根據本發明的第四方面，提供具有上述(a)至(f)項中的一項或多項特徵的封裝半導體器件用的環氧樹脂組合物的用途。較佳的各特徵的構成與組合與上述本發明第二方面所提及的相同。至於封裝用樹脂組合物，可使用任意的樹脂組合物。例如，可使用視需要含有上述樹脂成分與其他視需要成分的樹脂組合物。將本發明第一方面的樹脂組合物作為封裝用材料也是較佳的。本發明的樹脂組合物可達到在未經滷化及不含銻的條件下的阻燃性。當使用該樹脂組合物以密封例如IC與LSI的電子組件時，可以良好的流動性及模塑性來密封電子組件，因而獲得具優異的例如耐回焊性、耐潮溼性及高溫儲藏性的可靠度的電子組件的產物。因此，該樹脂組合物具有大的產業價值。以本發明樹脂組成封裝電子組件，甚至當用於具有上述封裝材料厚度的薄形半導體器件、具有上述封裝材料厚度級晶片面積的半導體器件、及具有上述引線數目、導線長度及焊墊間距的半導體器件時，也均可降低例如導線偏移及孔隙的有瑕疵模塑的發生率。以下，將以實施例說明本發明，但本發明的範圍並不局限於下述實施例。混合成分、評估項目及所使用的評估方法將說明如下。在下述實施例中，在18(TC模塑溫度、6.9MPa模塑壓力、及90秒固化時間的條件下，利用轉移模塑機進行樹脂組合物的模塑。然後在18(TC下進行後固化5小時。[混合成分]環氧樹脂環氧樹脂(1):具有192的環氧當量及105'C的熔點的聯苯型環氧樹脂(商品名為EpicoatYX-4000H，油化殼牌環氧樹脂股份有限公司制)。環氧樹脂(2):具有210的環氧當量及13(TC的軟化點的均二苯代乙烯型環氧樹脂(商品名為ESLV-210，住友化學工業股份有限公司制)。環氧樹脂(3):具有195的環氧當量及65'C的軟化點的鄰甲酚一酚醛清漆型環氧樹脂(商品名為ESCN-190，住友化學工業股份有限公司制)。環氧樹脂(4):具有244的環氧當量及118'C的熔點的含硫原子的環氧樹脂(商品名為YSLV-120TE,NipponSteel化學股份有限公司制)。環氧樹脂(5):具有375的環氧當量、8(TC的軟化點及48重量％的溴含量的雙酚A型溴化環氧樹脂(商品名為ESB-400T，住友化學工業股份有限公司制)。環氧樹脂(6):具有186的環氧當量及75-C的熔點的雙酚F型環氧樹脂(商品名為YSLV-80XY,NipponSted化學股份有限公司制)。固化劑固化劑(1):具有172的羥基當量及70。C的軟化點的酚-芳烷基樹脂(商品名為MilexXL-225，三井化學股份有限公司制)。固化劑(2):具有199的羥基當量及8(TC的軟化點的聯苯型酚樹脂(商品名為MEH-7851，明和化成塑膠工業股份有限公司制)。固化劑(3):具有106的羥基當量及80'C的軟化點的酚-酚醛清漆樹脂(商品名為H-1，明和化成塑膠工業股份有限公司制)。固化加速劑固化加速劑(1):三苯基膦與1，4-苯醌的加成物。固化加速劑(2):三苯基膦與1，4-苯醌的混合物(三苯基膦/l，4-苯醌的摩爾比為1/1.2)。固化加速劑(3):三(4-甲基苯基)膦與對苯醌的加成物。固化加速劑(4):三苯基膦。固化加速劑(5):二氮雜二環十一烯酚-酚醛清漆樹脂鹽。無機填料熔融氧化矽具有17.5微米的平均粒徑及3.8平方米/克的比表面積的球形熔融氧化矽。阻燃劑複合金屬氫氧化物氫氧化鎂及氫氧化鋅的固體溶液，在上述化學組合物式(C-II)中，M'為鎂，M2為鋅，m為7，n為3，h為10，以及a、b、c及d皆為1;(商品名為EchomagZIO，Tateho化學工業股份有限公司制)紅磷(商品名為NovaExcel140，RinkagakuKogyo股份有限公司制)三氧化銻上述式(XVa)所示的縮合磷酸酯(商品名為PX-200，Daihachi化學工業股份有限公司制)三苯基磷酸酯氫氧化鎂(商品名為Kisuma5A，Kyowa化學工業股份有限公司制)。離子捕捉劑水滑石(商品名為DHT-4A，Kyowa化學工業股份有限公司制)偶合劑苯胺基矽垸Y-苯胺基丙基三甲氧基矽烷環氧矽烷Y-縮水甘油醚基丙基三甲氧基矽烷(商品名為KBM403，Shin-Etsu化學股份有限公司制)其他添加劑巴西棕櫚蠟(ClariantJapanK.K商品)碳黑(商品名為MA-IOO，三菱化學股份有限公司制)阻燃性利用製備1/16英寸厚的試片用的金屬模具將樹脂組合物於上述相同條件下進行模塑並進行後固化，然後根據UL-94測試方法評估該經後固化的樹脂組合物的阻燃性。固化階段時的硬度在上述相同條件下將樹脂組合物模製成50毫米直徑及3毫米厚的圓盤後，立即利用肖氏硬度測試計型D(ShorehardnesstestertypeD)量測模具內的模塑圓盤的硬度。剪切作用下的脫模力將尺寸為50毫米長、35毫米寬及0.4毫米厚的鍍鉻不鏽鋼插入模製20毫米半徑圓盤用的模具中。於該不鏽鋼板上，使樹脂組合物於上述條件下模塑。模塑後，立即將不鏽鋼板抽出，並量測最大抽出力。持續重複io次相同實驗，並計算從第二次至第十次的平均測量值。評估所得平均值作為剪切作用下的脫模力(平均值)。評估第十次實驗所測得的抽出力作為剪切作用下的脫模力(IO次注料模塑後)。螺旋流動性根據EMMI-1-66使用測定螺旋流動性用的模具，使樹脂組合物於上述相同條件下模塑，並測得流動距離(cm)。圓盤流動性使用具有200毫米(寬)X200毫米(深)X25毫米(高)的上模及200毫米(寬)X200毫米(深)X15毫米(高)的下模的一組圓盤流動性量測用的平板模具。將精稱的5克樣品(各樹脂組合物)置於經加熱並維持在180'C的下模中心部上。5秒後，以加熱至180'C的上模閉合模具。在荷重78牛頓，固化時間90秒的條件下壓模後，由以遊標尺測得的模塑品的長徑(毫米)及短徑(毫米)來計算平均直徑(毫米)作為圓盤流動性。耐回焊性在上述相同條件下以樹脂組合物模製其上配裝有8毫米XIO毫米X0.4毫米矽晶片的20毫米X14毫米X2毫米外形尺寸的四面平整封裝件(QFP)，接著進行後固化步驟。在85'C及85%相對溼度下潤溼後，每隔一段預定時間於24(TC的加熱條件下進行回焊處理10秒。根據觀察到的裂痕出現，評估出現裂痕的封裝件數對5件測試封裝的比例。耐潮溼性將具有以鋁(10微米線寬及1微米厚)線接的6毫米X6毫米X0.4毫米尺寸的測試矽晶片的20毫米X14毫米X2.7毫米外型尺寸的80根插腳的四面平整封裝件配裝於5微米厚的氧化膜上，並以環氧樹脂組合物予以模製，且於上述相同條件下進行後固化步驟。預處理及潤溼的後，每隔一段預定時間量測由導線腐蝕所造成的導線斷裂數目。根據有缺陷的封裝件數目對10件測試封裝件的比例，進行評估。進行上述的預處理步驟如下。平整封裝件於85。C及85%相對溼度下潤溼72小時後，接著於215'C下進行氣相回焊處理90秒。於02MPa壓力及12rc下進行後續的潤溼步驟。高溫儲存性將置於5微米厚的氧化膜上且以鋁(l微米厚及10微米線寬)線接的5毫米X9毫米X0.4毫米尺寸測試矽晶片以銀膠配裝於由42合金且部分以銀鍍覆所制的導線架上。以樹脂組合物模製利用熱電子(thermonic)型引線機以金導線連接晶片焊墊與內部導線的16根插腳型DIP(雙列直插封裝；DualInlinePackage),且於前述條件下進行後固化步驟。將測試樣品儲存於維持20(TC下的烤箱中，每隔一段預定時間取樣且作持續性測試。比較有持續性缺陷的封裝件數對10件測試封裝件的比例，進行高溫儲存性評估。澆注道的斷裂性(脫模性指標)以樹脂組合物於上述相同條件下模製有8毫米X10毫米X0.4毫米的矽晶片配裝於導線架上的20毫米X14毫米X2毫米外型尺寸的80根插腳的平整封裝件。模塑後，觀察澆注道部分以評估相對於澆注道數目(2)的澆注道斷裂數目(被模塑品阻塞的澆注道數目)。導線偏移率(導線偏移指標)利用軟X射線測量裝置(PRO-TEST100型，SOFTEX社制)，對半導體器件進行螢光觀測以測定於100V電壓與1.5mA電流的條件下的導線偏移率以評估導線偏移。如圖4與圖5所示，從相對於導線架表面的垂直方向進行觀測。量測引線接合的最短距離"L"(連接半導體晶片3的端部7與導線插腳4、或與基材的接合部分(印刷線路基材的端部IO)的線長)及導線5的最大位移"X"。X/LX100指導線偏移率(％)。孔隙產生量依與上述量測導線偏移的相同方式進行半導體器件的螢光觀測。觀測存在或不存在直徑大於或等於0.1毫米的孔隙，然後由存在有孔隙的半導體器件數目/測試半導體器件的數目評估產生的孔隙。萃取水的性質利用轉移模塑法製得20毫米X120毫米X1毫米的模塑品。固化後，利用剪刀將所得的產品切成1毫米X1毫米，然後利用小的震動式研磨機(NB-O型，NittohKagaku股份有限公司制)予以壓碎。在使用100網目的篩網將大顆粒自壓碎顆粒中移除的程序後，將5克樣品與50克蒸餾水一起轉移至內部塗覆有氟碳樹脂的壓力艙式容器中，並包封起來且於121。C下處理20小時。處理完成後，將內容物冷卻至室溫，然後從容器中取出。然後利用離心分離器將懸浮材料沉澱下來，取出水相作為萃取水。萃取水中的離子濃度利用離子層析圖量測(Shodex柱ICSI904E及ICY-521，ShowaDenkoK.K.制)。(1)實施例K[實施例至Kl1，比較例Kl至K6]表K1中所示的各成分依重量份混合，並於8(TC軋輥捏煉10分鐘以製備並評估實施例Kl至Kll及比較例Kl至K6的各樹脂組合物。結果示於表K2中。半導體器件(LOFP)的製造使用各實施例及比較例的各樹脂組合物，按如下所述形成對應的半導體器件(100根插腳LQFP)。將具有100平方毫米麵積及80微米焊墊間距的10毫米X10毫米X0.4毫米的測試矽晶片配裝於導線架上，然後以直徑為18微米，最長長度為3毫米的各金線將晶片與導線架引線接合起來，然後整體以對應的樹脂組合物予以封裝而分別製得半導體器件。所得元件的外型尺寸為20毫米X20毫米，晶片上側的封裝材料的厚度為0.5毫米，晶片下側的封裝材料的厚度為0.5毫米，且元件總厚度為1.5毫米。各元件的導線偏移率及孔隙產生量測定如上。結果示於表K2中。表K1(單位重量份)tableseeoriginaldocumentpage52tableseeoriginaldocumentpage53比較例K4至K6的樹脂組合物不包含成分(C)複合金屬氫氧化物。因此，比較例K5的阻燃性較差而無法達到UL-94V-O的標準，包含磷酸酯的比較例K4的耐潮溼性差，包含溴化環氧樹脂及銻化合物的比較例K6的高溫儲藏性較差。具有圓盤流動性小於80毫米的比較例Kl至K3顯示較大的導線偏移及孔隙產生量。另一方面，實施例K1至K11具有優異的阻燃性，且導線偏移及孔隙產生量低，因此就可靠度而言頗為優異。(2)實施例L[實施例Ll至LIO，比較例Ll至L6]表Ll中所示的各成分依重量份混合，並於8(TC軋輥捏煉10分鐘以製備年個評估實施例Ll至L10及比較例Ll至L6的各樹脂組合物。結果示於表L2中。tableseeoriginaldocumentpage55tableseeoriginaldocumentpage56比較例L4至L6不包含成分(C)複合金屬氫氧化物。因此，比較例L5的阻燃性較差而無法達到UL-94V-0的標準，包含磷酸酯的比較例L4的耐潮溼性較差，包含溴化環氧樹脂及銻化合物的比較例L6的高溫儲藏性較差。具有10次注料模塑後的剪切作用下的脫模力大於200Kpa的比較例Ll至L3呈現較多數目的澆注道斷裂，因而顯示出較差的脫模性。另一方面，實施例L1至L10具有優異的阻燃性，且澆注道斷裂物少，且有良好的脫模性，因此就可靠度而言頗為優異。(3)實施例M樹脂組合物的製備表Ml中所示各成分依重量份混合，並於8(TC軋輥捏煉10分鐘以製備並評估Cl至C14的各樹脂組合物。結果示於表M2中。表M1(單位重量份)tableseeoriginaldocumentpage57*相對於樹脂組合物的量(重量％)tableseeoriginaldocumentpage58半導體器件(LOFP及OFP)的製造使用Cl至C10的樹脂組合物，對應於實施例Ml至M10及比較例Ml至M18的半導體器件形成如下。[實施例M1至M10(表M3)〗使用Cl至C10的樹脂組合物，對應於實施例1至10的半導體器件(100根插腳LQFP)形成如下。將具有100平方毫米麵積及80微米焊墊間距的10毫米X10毫米X0.4毫米的測試矽晶片配裝於導線架上，然後以直徑為18微米，最長長度為3毫米的各金線將晶片與導線架引線接合起來，然後整體以對應的樹脂組合物予以封裝而分別製得半導體器件。所得元件的外型尺寸為20毫米X20毫米，晶片上側的封裝材料的厚度為0.5毫米，晶片下側的封裝材料的厚度為0.5毫米，且元件總厚度為1.5毫米。[比較例M1至M4(表M3)]比較例Ml至M4的半導體器件(100根插腳LQFP)依實施例Ml至M10的相同方式形成，但與之不同的是使用Cll至C14的樹脂組合物。[比較例M5至M14(表M4)]使用Cl至C10的樹脂組合物，比較例M5至M14的半導體器件(64根插腳QFP-1H)形成如下。將具有16平方毫米麵積及IOO微米焊墊間距的4毫米X4毫米X0.4毫米的測試矽晶片配裝於導線架上，然後以直徑為18微米，最長長度為1.5毫米的各金線將晶片與導線架引線接合起來，然後整體以對應的樹脂組合物予以封裝而分別製得半導體器件。所得元件的外型尺寸為20毫米X20毫米，晶片上側的封裝材料的厚度為1.1毫米，晶片下側的封裝材料的厚度為1.1毫米，且元件總厚度為2.7毫米。[比較例M15至M18(表M4)]比較例M15至M18的半導體器件(64根插腳QFP-1H)依比較例M5至M14的相同方式形成，但與之不同的是使用Cll至C14的樹脂組合物。半導體器件(OMPAC型BGA)的製造使用Cl至C14的樹脂組合物，實施例Mil至M20及比較例M19至M36的半導體器件形成如下。[實施例M11至M20(表M5)]於具有26.2毫米X26.2毫米X0.6毫米外型尺寸的半導體晶片配裝用的絕緣基材(玻璃纖布加強型環氧樹脂積層板，商品名"E-679"，日立化成化學股份有限公司制)上形成微細線路圖案。然後除正面上的鍍金端部及背面上的外部連接端部以外的基材的正、背表面皆以防焊漆(商品名"PSR4000AUS5"，太陽油墨製造股份有限公司制)塗覆，並於12(TC下乾燥2小時。將具有81平方毫米麵積及80微米、焊墊間距的9毫米X9毫米X0.51毫米的半導體晶片以黏著劑(商品名"EN-X50"，日立化成化學股份有限公司制)配裝於乾燥基材上，於無塵烤箱中用1小時時間以一定升溫速度從室溫加熱至180°C，接著再於180'C下加熱1小時。然後以直徑為30微米，最長長度為5毫米的各金線將導線接合部分及晶片引線接合起來，然後以Cl至C10的各樹脂組合物封裝其上配裝有晶片的基材的正(上)面以於上述條件下利用轉移模塑法形成實施例Mll至M20對應的26.2毫米X26.2毫米X0.9毫米(1.5毫米厚的BGA元件)的BGA元件。[比較例M19至M22(表M5)]比較例M19至M22對應的半導體器件(1.5毫米厚的BGA元件)依實施例Mll至M20的相同方式形成，但與之不同的是使用Cll至C14的樹脂組合物。依實施例Mil至M20的相同方式，將具有16平方毫米麵積及100微米焊墊間距的4毫米X4毫米X0.51毫米的半導體晶片配裝，然後以直徑為30微米，最長長度為1.5毫米的各金線將導線結合部分及晶片引線接合起來，然後以Cl至C10的各樹脂組合物封裝其上配裝有晶片的基材的正面以在上述條件下利用轉移模塑法形成比較例M23至M32對應的26.2毫米X26.2毫米X0.9毫米(2.5毫米厚的BGA元件)的BGA元件。[比較例M33至M36(表M6)]比較例M33至M36的BGA元件依比較例M23至M32的相同方式形成，但與之不同的是使用Cll至C14的樹脂組合物。半導體器件(模塊陣列封裝型的堆疊型BGA)的製造使用Cl至C14的樹脂組合物，實施例M21至M30及比較例M37至M54的半導體器件形成如下。[實施例M21至M30(表M7)〗將各具有58平方毫米麵積及80微米焊墊間距的9.7毫米X6.0毫米X0.4毫米尺寸且各包含背面貼以晶片接合薄膜(商品名"DF-400"，日立化成化學股份有限公司，)的兩片半導體晶片彼此堆疊於48毫米X171毫米x0.15毫米的聚醯亞胺基材上，且將56組堆疊晶片配置如圖3A所示。將晶片於200°C，荷重200gf下進行接合10秒，接著於180'C下進行烘烤1小時。然後以直徑為30微米，最長長度為5毫米的各金線將導線接合部分及晶片引線接合起來，接著以Cl至C10的各樹脂組合物封裝其上配裝有晶片的基材的正面以於上述條件下利用轉移模塑法形成實施例M21至M30對應的40毫米X83毫米X0.8毫米(0.95毫米厚的BGA元件)的BGA元件，如第3B圖所示。[比較例M37至M40(表M7)]比較例M37至M40的BGA元件(0.95毫米厚的BGA元件)依比較例M21至M30的相同方式形成，但與之不同的是使用Cll至C14的樹脂組合物。比較例M51至M54的BGA元件依比較例M41至M50的相同方式形成，但與之不同的是使用Cll至C14的樹脂組合物。實施例Ml至M30及比較例Ml至M54所製得的半導體器件依各項實驗評估。結果示於表M3至M8中。tableseeoriginaldocumentpage62表M6tableseeoriginaldocumentpage63表M7tableseeoriginaldocumentpage63表M8tableseeoriginaldocumentpage63[實施例]VB1至M恥，比較例M55至M58(表M9)]使用Cll至C14的樹脂組合物，並對可靠度進行各項的評估。結果示於表M9中。表M9tableseeoriginaldocumentpage65就比較例M2、M16、M20、M34、M38及M52的半導體器件而言，它們以未經滷化且含有氫氧化鎂的樹脂組合物C12封裝，有瑕疵的模塑例如導線偏移(大的導線偏移)或孔隙的發生。未經滷化且含有磷酸酯的樹脂組合物Cll於固化階段的硬度較差,且以樹脂組合物Cll封裝的比較例M55的半導體器件的耐潮溼性較差。以使用溴化物阻燃劑及銻化合物的樹脂組合物C13及C14封裝的比較例M57及M58的半導體器件的高溫儲藏性較差。另一方面，Cl至C10的樹脂組合物具有優異的流動性，且在以這些樹脂組合物封裝的實施例Ml至M30的半導體器件中，沒有觀察到導線偏移(極小的導線偏移)，不會產生孔隙，且具有優異的可模塑性。此外，實施例M31至M39的半導體器件具有優異的耐回焊性。就不具有(a)至(f)特徵的比較例M5至M18、M23至M36及M41至M54的半導體器件而言，沒有觀察到導線偏移(極小的導線偏移)，且不會產生孔隙。(4)實施例N[實施例Nl至N8，比較例Nl至N6]表N1中所示的各成分依重量份混合，並於8(TC軋輥捏煉15分鐘以製備並評估實施例Nl至N8及比較Nl至N6的各樹脂組合物。結果示於表N2中。tableseeoriginaldocumentpage67tableseeoriginaldocumentpage68tableseeoriginaldocumentpage69比較例Nl至N4中萃取水中的離子濃度超過設定值且使用非複合型金屬氫氧化物的比較例N5的耐潮溼性較差，包含溴化環氧樹脂及銻化合物的比較例N6的高溫儲藏性較差。另一方面，實施例Nl至N8在流動性、固化階段時的硬度、耐回焊性、耐潮溼性、高溫儲藏性以及阻燃性方面皆具有優異性。(5)實施例P[實施例Pl及P2，比較例Pl至P4]表Pl中所示的各成分依重量份混合，並於8(TC軋輥捏煉10分鐘以製備並評估實施例Pl及P2及比較例Pl至P4的各樹脂組合物。結果示於表P2中。表Pi(單位.重釐份)tableseeoriginaldocumentpage70*:相對於樹脂組合物的量(重量％)表P2tableseeoriginaldocumentpage71*10次注科模塑後如表P2所示，不包括含硫原子的環氧樹脂及複合金屬氫氧化物(C)中的一者或二者比較例P1至P3就耐回焊性、耐潮溼性、或高溫儲藏性而言較差。使用溴化環氧樹脂及銻化合物的比較例M4的高溫儲藏性較差。另一方面，在實施例M1及M2中，耐回焊性、耐潮溼性及或高溫儲藏性皆較佳，且可通過UL-94的V-0實驗而顯示該等樹脂組合物具優良阻燃性。值得注意的是，本發明除上述以外，在不背離本發明新穎的及有利的特徵的情形下，上述實施例還可作各種的更動與改變。因此，所有的這些更動與改變皆包含於下述權利要求的範圍內。權利要求1.封裝用環氧樹脂組合物，包括環氧樹脂(A)、固化劑(B)以及複合金屬氫氧化物(C)，且具有大於或等於80毫米的圓盤流動性；其中，成分(A)包括含硫原子的環氧樹脂，所述含硫原子的環氧樹脂包括通式(III)所示的化合物式(III)中，R1至R8可各彼此相同或不同，是選自氫原子及具有1至10個碳原子的經取代或未經取代的單價烴基，n為0至3的整數；並且，成分(C)含有組成式(C-I)所示的化合物p(M1aOb)·q(M2cOd)·r(M3cOd)·mH2O(C-I)式(C-I)中，M1、M2及M3彼此為不同的金屬元素，而a、b、c、d、p、q及m為正數，r為0或正數。2.如權利要求1所述的封裝用環氧樹脂組合物，其中，]V^是選自屬於第三周期的金屬元素、IIA族鹼土金屬元素及屬於IVB、IIB、VIII、IB、IIIA及IVA族的金屬元素所成組群，而M2是選自IIIB至IIB族的過渡金屬元素。3.如權利要求2所述的封裝用環氧樹脂組合物，其中，金屬Mi是選自鎂、鈣、鋁、錫、鈦、鐵、鈷、鎳、銅及鋅所成組群，而]\42是選自鐵、鈷、鎳、銅及鋅所成組群。4.如權利要求3所述的封裝用環氧樹脂組合物，其中，K^為鎂，而]VP是選自鋅及鎳所成組群。5.如權利要求1所述的封裝用環氧樹脂組合物，其中，r為0，p/q的摩爾比例為99/1至50/50。6.如權利要求1所述的封裝用環氧樹脂組合物，其還含有無機填料(D)。7.如權利要求1所述的封裝用環氧樹脂組合物，其還包含具有二級胺基的矽烷偶合劑(E)。8.如權利要求1所述的封裝用環氧樹脂組合物，該封裝用環氧樹脂組合物還包括含磷原子的化合物(F)。9.如權利要求8所述的封裝用環氧樹脂組合物，其中，所述成分(F)含有至少一種選自由紅磷、磷酸酯、及具有磷-氮鍵的化合物所成組群的化合物。10.如權利要求9所述的封裝用環氧樹脂組合物，其中，所述成分(F)含有磷酸酯。11.如權利要求IO所述的封裝用環氧樹脂組合物，其中，所述磷酸酯為通式(II)所示formulaseeoriginaldocumentpage3(ID式(II)中，R代表具有1至4個碳原子的烷基，R可彼此相同或不同，Ar代表芳基。12.如權利要求1所述封裝用環氧樹脂組合物，其中，成分(A)含有至少一種選自聯苯型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、均二苯代乙烯型環氧樹脂、酚醛清漆型環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂、萘型環氧樹脂及三苯基甲垸型環氧樹脂所組成組群。13.如權利要求1所述的封裝用環氧樹脂組合物，其中，所述成分(B)含有至少一種選自聯苯型酚樹脂、芳垸基型酚樹脂、二環戊二烯型酚樹脂、三苯基甲垸型酚樹脂及酚醛清漆型酚樹脂所成組群。14.如權利要求1所述的封裝用環氧樹脂組合物，其中，還包括固化加速劑(G)。15.如權利要求1至14中任一項所述的封裝用環氧樹脂組合物，其用於封裝半導體器件，且該半導體器件具有下述(a)—(f)中至少一項特徵(a)半導體晶片上側的封裝材料及半導體晶片下側的封裝材料中至少一者的厚度小於或等於0.7毫米；(b)引線數目大於或等於80;(C)導線長度大於或等於2毫米；(d)半導體晶片上的焊墊間距小於或等於90微米；(e)在配裝基材上配置有半導體晶片的封裝件的厚度小於或等於2毫米，以及(f)半導體晶片的面積大於或等於25平方毫米。16.—種電子組件，包括以權利要求1至14中任一項的封裝用環氧樹脂組合物封裝的元件。17.如權利要求16所述的電子組件，其中，該電子組件為具有下列(a)一(f)中至少一項特徵的半導體器件(a)半導體晶片上側的封裝材料及半導體晶片下側的封裝材料中至少一者的厚度小於或等於0.7毫米；(b)引線數目大於或等於80;(C)導線長度大於或等於2毫米；(d)半導體晶片上的焊墊間距小於或等於90微米；(e)在配裝基材上配置有半導體晶片的封裝件的厚度小於或等於2毫米，以及(f)半導體晶片的面積大於或等於25平方毫米。全文摘要本發明揭示一種封裝用環氧樹脂組合物，該組合物包含環氧樹脂(A)、固化劑(B)以及複合金屬氫氧化物(C)，且具有大於或等於80毫米的圓盤流動性(discflow)。該樹脂組合物較佳是用於封裝具有下列至少一項特徵的半導體器件，這些特徵包含(a)半導體晶片上側的封裝材料及半導體晶片下側的封裝材料中的至少一者的厚度小於或等於0.7毫米；(b)引線數目大於或等於80；(c)導線長度大於或等於2毫米；(d)半導體晶片上的焊墊間距小於或等於90微米；(e)在配裝基材上配置有半導體晶片的封裝件的厚度小於或等於2毫米；以及(f)半導體晶片的面積大於或等於25平方毫米。文檔編號C08K3/22GK101412838SQ200810174118公開日2009年4月22日申請日期2003年1月14日優先權日2002年2月27日發明者池澤良一,片寄光雄,秋元孝幸,高橋佳弘申請人:日立化成工業株式會社