密封用環氧樹脂組合物及電子零件裝置的製作方法

2023-05-24 09:00:51 1

專利名稱：：密封用環氧樹脂組合物及電子零件裝置的製作方法
技術領域：
：本發明關於密封用環氧樹脂組合物及具備以此組合物密封的元件的電子零件裝置。
背景技術：
：習知在電晶體、IC等電子零件裝置的元件密封領域中，從生產性和成本等方面考慮，以樹脂密封為主流，環氧樹脂成形材料被廣泛使用。其理由是因環氧樹脂在電特性，耐溼性，耐熱性，機械特性，和與插入(insert)品的粘接性等各種特性上可取得平衡之故。這些密封用環氧樹脂成形材料的阻燃化，主要是由四溴雙酚A的二縮水甘油基醚等溴化樹脂和氧化銻的組合來進行。近年來，就環境保護的觀點而言，對滷化樹脂或銻化合物有控制其量的動向，就密封用環氧樹脂成形材料則非滷化(非溴化)及非銻化則漸被要求。另外，已知對塑料密封IC的高溫放置特性，溴化合物會有不良影響，由此觀點也期盼溴化樹脂量的減少。因此，在不使用溴化樹脂或氧化銻以達成阻燃化的方法方面，有試著採用紅磷的方法(參照例如日本特開平9-227765號公報。)，使用磷酸酯化合物的方法(參照例如日本特開平9-235449號公報。)，使用磷腈(phosphazene)化合物的方法(參照例如日本特開平8-225714號公報。)，使用金屬氫氧化物的方法(參照例如日本特開平9-241483號公報。)，並用金屬氫氧化物和金屬氧化物的方法(參照例如日本特開平9-100337號公報。)，二茂鐵等的環戊二烯化合物(參照例如日本特開平11-269349號公報。)，使用乙醯丙酮合銅(參照例如加藤寛，月刊機能材料，CMC公司出版，1(6)，34(1991)。)等的有機金屬化合物的方法等的使用滷素，銻以外阻燃劑的方法，使充填劑比率提高的方法(參照例如日本特開平7-82343號公報。)，使用阻燃性高的樹脂的方法(參照例如日本特開平11-140277號公報。)，使用在表面施加了處理的金屬氫氧化物的方法(參照例如日本特開平10-338818號公報。)等。但是，在密封用環氧樹脂成形材料中使用紅磷時，會有耐溼性降低的問題，在使用磷酸酯化合物或磷腈化合物時，會有增塑化導致成形性降低或耐溼性降低的問題，在使用金屬氫氧化物時，會有流動性或模具脫模性降低的問題，在使用金屬氧化物時或使填充劑比率提高時，會有流動性降低的問題。又，在使用乙醯丙酮合銅等的有機金屬化合物時，會阻礙固化反應而有成形性降低的問題。進而在使用阻燃性高的樹脂的方法中，其阻燃性無法充分滿足電子零件裝置的材料所需要的UL-94V-0。又，在金屬氫氧化物中氫氧化鎂耐熱性高，雖有教導對密封用環氧樹脂成形材料可恰當使用的可能性，但不予多量添加時阻燃性無法顯現，因此會有損害流動性等成形性的問題，又因耐酸性劣化，在半導體裝置製作時的鍍焊錫工序中，表面被腐蝕，會有白化現象的問題產生。此種問題即使採用上述表面處理也沒有得到解決。另外，現有的氫氧化鎂會有微細結晶凝集，形成二次粒徑平均為101001im左右的凝集體。因此，在將此氫氧化鎂添加於環氧樹脂成形材料時，分散性惡化，會有阻燃劑的功能無法充分發揮的問題。因此，提出了任意粒徑的分散性良好的氫氧化鎂的製造方法(參照日本特開昭63-277510號公報。)，利用高溫高壓下的水熱合成工序製造六角柱狀結晶的氫氧化鎂方法(參照日本特開平03-170325號公報。)，流動性得以改善的特殊形狀的氫氧化鎂複合體(日本特開平11-11945號公報參照。)，將多面體形狀的複合化金屬氫氧化物的粒度分布予以特定化的物質(參照日本特開2000-53876號公報。)，以及用表面處理將來自礦物的氫氧化鎂的表面覆蓋而得的阻燃劑，其中規定了雜質鐵(Fe)化合物和矽(SO化合物的含量，同時使平均粒徑和粒度分布予以特定化的物質(參照日本特開2003-3171號公報)等。但是上述氫氧化鎂在配合於環氧樹脂成形材料時，分散性或流動性並非充分。又製造工序繁雜成本高等，並非在各方面都滿足要求，而仍有改善的空間。尤其是上述日本特開平03-170325號公報所記載的六角柱形狀氫氧化鎂粒子為扁平，厚度並不充分，又上述日本特開平11-11945號公報所記載的多面體形狀的氫氧化鎂粒子，其結晶的厚度也非可謂充分，其均無法獲得可滿足的流動性。如上所述，在這些使用這些非滷素、非銻系的阻燃劑的方法，提高填充劑比率的方法及使用阻燃性高的樹脂的方法中，在任意情況下也無法獲得和並用溴化樹脂及氧化銻的密封用環氧樹脂成形材料同等的成形性、可靠度及阻燃性。
發明內容本發明是鑑於這些狀況而完成的，其目的在於提供一種密封用環氧基組合物，其中配合有如下這樣的氫氧化鎂，並且不含滷素和銻，其成形性、抗回流(reflowresistive)性、耐溼性及高溫放置特性等可靠度不降低且阻燃性良好，所述氫氧化鎂是其配合於環氧樹脂組合物時的流動性、填充性及分散性良好，燃燒時的環境性也優異的氫氧化鎂。本發明還提供具備用此密封用環氧基組合物密封的元件的電子零件裝置。本發明人等為解決上述課題精心研究，結果發現，著眼於氫氧化鎂粒子的結晶形狀，通過使用配合了六角柱形狀且比現有的結晶厚度非常大的氫氧化鎂即在六角柱形狀的c軸方向上充分生長的氫氧化鎂的密封用環氧樹脂組合物，可實現上述目的，從而完成了本發明。本發明是關於以下(1)(27)。1.一種密封用環氧樹脂組合物，其含有(A)環氧樹脂、(B)固化劑、(C)氫氧化鎂，其特徵為，(C)氫氧化鎂含有結晶外形如下的六角柱形狀的氫氧化鎂粒子，即該氫氧化鎂粒子其結晶外形由互為平行的上下2面的六角形的基底面與形成於這些基底面間的外周6面的角柱面所構成且c軸方向大小為1.5xl0'66.0xl0'6m。2.如上述(l)記載的密封用環氧樹脂組合物，其中所述氫氧化鎂粒子含有具有8.0xlO"8600xlO"8mM本積的粒子。3.如上述(1)或(2)記載的密封用環氧樹脂組合物，其中所述氫氧化鎂粒子含有將微晶直徑50xl(T9m以上的氧化鎂予以水合所得的粒子。4.如上述(1)記載的密封用環氧樹脂組合物，其中(C)氫氧化鎂含有如下的氫氧化鎂粒子混合物，該氫氧化鎂粒子混合物由上述氫氧化鎂粒子和選自具有8.0xlO'18600xlO—18m3體積的氫氧化鎂粒子和將微晶直徑50xl0_9m以上的氧化鎂水合而得的氫氧化鎂粒子中至少一方粒子構成5.—種密封用環氧樹脂組合物，其含有(A)環氧樹脂、(B)固化劑、(C)氫氧化鎂，其特徵為，(C)氫氧化鎂含有按照如下製造方法獲得的氫氧化鎂粒子，即該製造方法包括將具有50"(T9m以上微晶直徑的氧化鎂原料予以粉碎、篩分，並將篩分所得的篩子下面的氧化鎂粉末添加於添加了有機酸的IO(TC以下的溫水中，接著在高剪切攪拌下進行氧化鎂的水合反應，接著將生成的固形成分濾出、水洗、乾燥的工序。6.如上述(1)(5)中任意一項記載的密封用環氧樹脂組合物，其中相對於(A)環氧樹脂100質量份，含有5300質量份(C)氫氧化鎂7.如上述(1)(6)中任意一項記載的密封用環氧樹脂組合物，其還含有(D)金屬氧化物。8.如上述(7)記載的密封用環氧樹脂組合物，其中(D)金屬氧化物選自典型金屬元素的氧化物及過渡金屬元素的氧化物。9.如上述(8)記載的密封用環氧樹脂組合物，其中(D)金屬氧化物為選自鋅，鎂，銅，鐵，鉬，鎢，鋯，錳及鈣的氧化物的至少l種。10.如上述(1)(9)中任意一項記載的密封用環氧樹脂組合物，其中(A)環氧樹脂含有聯苯基型環氧樹脂，雙酚F型環氧樹脂，芪型環氧樹脂，含硫原子環氧樹脂，酚醛清漆型環氧樹脂，二環戊二烯型環氧樹脂，萘型環氧樹脂，三苯基甲烷型環氧樹脂，亞聯苯基型環氧樹脂及萘酚芳垸基型環氧樹脂的至少1種。11.如上述(10)記載的密封用環氧樹脂組合物，其中含硫原子環氧樹脂是下述通式(I)所示的化合物，formulaseeoriginaldocumentpage9(式(I)中，WRS選自氫原子，取代或未取代的碳數110的一價烴基，取代或未取代的碳數110的烷基及取代或未取代的碳數110的烷氧基，全部可為相同或相異。n表示03的整數)。12.如上述第111項中任一項記載的密封用環氧樹脂組合物，其中(B)固化劑含有聯苯基型酚醛樹脂、芳垸基型酚醛樹脂、二環戊二烯型酚醛樹脂、三苯基甲垸型酚醛樹脂及酚醛清漆型酚醛樹脂的至少1種。13.如上述第112項中任一項記載的密封用環氧樹脂組合物，其還含有(E)固化促進劑。14.如上述第13項記載的密封用環氧樹脂組合物，其中(E)固化促進劑含有膦化合物與醌化合物的加成物。15.如上述第14項記載的密封用環氧樹脂組合物，其中(E)固化促進劑含有至少一個烷基結合於磷原子的膦化合物與醌化合物的加成物。16.如上述第115項中任一項記載的密封用環氧樹脂組合物，其還含有(F)偶合劑。17.如上述第16項記載的密封用環氧樹脂組合物，其中(F)偶合劑含有具有仲胺基的矽烷偶合劑。18.如上述第17項記載的密封用環氧樹脂組合物，其中具有仲胺基的矽垸偶合劑含有下述通式(II)所示的化合物，(在此，Ri選自氫原子、碳數16的垸基及碳數12的垸氧基，W選自碳數16的垸基及苯基，rS表示甲基或乙基，n表示l6的整數，m表示13的整數)。19.如上述第118項中任一項記載的密封用環氧樹脂組合物，其還含有(G)具有磷原子的化合物。20.如上述第19項記載的密封用環氧樹脂組合物，其中(G)具有磷原子的化合物含有磷酸酯化合物。21.如上述第20項記載的密封用環氧樹脂組合物，其中磷酸酯化合物含有下述通式(III)所示的化合物，formulaseeoriginaldocumentpage11(在此，式(III)中的8個R表示碳數14的垸基，全部可為相同或相異，Ar表示芳香族環)。22.如上述第19項記載的密封用環氧樹脂組合物，其中(G)具有磷原子的化合物含有氧化膦，該氧化膦含有下述通式(IV)所示的膦化合物formulaseeoriginaldocumentpage11(通式(IV)中，R1、尺2及113表示碳數110的取代或未取代的烷基、芳基、芳烷基及氫原子的任一種，全部可為相同或相異，但是除了全部為氫原子的情況)。23.如上述第122項中的任一項記載的密封用環氧樹脂組合物，其還含有(H)重均分子量4,000以上的直鏈型氧化聚乙烯，及將(I)碳數530的a-烯烴與順丁烯二酸酐的共聚物以碳數525的一元醇酯化而成的化合物的至少一種。24.如上述第23項記載的密封用環氧樹脂組合物，其中，(H)成分及(I)成分的至少一種，是與(A)成分的一部分或全部預混合所成。25.如上述第124項中的任一項記載的密封用環氧樹脂組合物，其還含有G)無機填充劑。26.如上述第25項記載的密封用環氧樹脂組合物，其中(C)氫氧化鎂與(J)無機填充劑含量的合計量，相對於密封用環氧樹脂組合物為6095質量％。27.—種具備以上述第126項中任一項記載的密封用環氧樹脂組合物所密封的元件的電子零件裝置。本發明與2005年7月13日提出申請的日本特願2005-204290記載的主題相關連，其內容通過引用而包括在本發明中。圖1是表示本發明的氫氧化鎂粒子的結晶外形的立體圖。具體實施方式本發明中所用的(A)環氧樹脂，由於是通常用於密封用環氧樹脂成形材料的物質，因此並無特別限制。例如以線型酚醛型環氧樹脂、鄰甲酚醛型環氧樹脂、具有三苯基甲垸骨架的環氧樹脂為代表的，將苯酚、甲酚、二甲苯酚、間苯二酚、兒茶酚、雙酚A、雙酚F等的苯酚類及/或a-萘酚、(3-萘酚、二羥基萘等的萘酚類和甲醛、乙醛、丙醛、苯甲醛、水楊醛等具有醛基的化合物在酸性催化劑下予以縮合或共縮合所得的酚醛清漆樹脂，加以環氧化而獲得的物質，雙酚A，雙酚F，雙酚S，烷基取代或未取代的雙酚等的二縮水甘油基醚，芪型環氧樹脂，氫醌型環氧樹脂，由酞酸、二聚酸等的多元酸和表氯醇的反應所得的縮水甘油酸酯型環氧樹脂，由二胺基二苯基甲垸、異三聚氰酸等的聚胺和表氯醇的反應所得的縮水甘油基胺型環氧樹脂，二環戊二烯和酚類的共縮合樹脂的環氧化物，具有萘環的環氧樹脂，苯酚芳垸基樹脂、萘酚芳垸基樹脂等的芳烷基型酚醛樹脂的環氧化物，亞聯苯基型環氧樹脂，三羥甲基丙烷型環氧樹脂，詣，詣,萜烯改性環氧樹月！將烯烴鍵以過乙酸等的過酸氧化而得的線狀脂肪族環氧樹飛脂環族環氧樹脂，含硫原子環氧樹脂等，這些可單獨使用也可組合2種以上使用。其中以抗回流性的觀點而言，以聯苯基型環氧樹脂，雙酚F型環氧樹脂，芪型環氧樹脂及含硫原子環氧樹脂為佳，從固化性的觀點而言，以酚醛清漆型環氧樹脂為佳，從低吸溼性的觀點而言，以二環戊二烯型環氧樹脂為佳，從耐熱性及低翹曲性的觀點而言，以萘型環氧樹脂及三苯基甲烷型環氧樹脂為佳，從阻燃性的觀點而言，以亞聯苯基型環氧樹脂及萘酚芳垸基型環氧樹脂為佳。以含有這些環氧樹脂的至少1種為佳。作為聯苯基型環氧樹脂，可例舉下述通式(V)所示的環氧樹脂等，作為雙酚F型環氧樹脂，可例舉下述通式(VI)所示的環氧樹脂等，作為芪型環氧樹脂，可例舉下述通式(VII)所示的環氧樹脂等，作為含硫原子環氧樹脂，可例舉下述通式(I)所示的環氧樹脂等。化5formulaseeoriginaldocumentpage13(式(V)中，RiRS選自氫原子及碳數l10的取代或未取代的一價烴基，全部可為相同或相異。n表示03的整數。)化6formulaseeoriginaldocumentpage13(式(VI)中，RiR8選自氫原子，碳數110的烷基，碳數110的垸氧基，碳數610的芳基，及碳數610的芳烷基，全部可為相同或相異。n表示03的整數。)化7(式(VII)中，WRS選自氫原子及碳數15的取代或未取代的一價烴基，全部可為相同或相異。n表示010的整數。)化8formulaseeoriginaldocumentpage14(在式(I)中，R'RS選自氫原子，取代或未取代的碳數110的一價烴基，取代或未取代的碳數110的烷基及取代或未取代的碳數110的垸氧基，全部可為相同或相異。n表示03的整數。)作為上述通式(V)所示的聯苯基型環氧樹脂，可例舉例如以4,4'-雙(2,3-環氧基丙氧基)聯苯或4，4'-雙(2，3-環氧基丙氧基)-3,3'，5，5'-四甲基聯苯為主成分的環氧樹脂，表氯醇和4,4'-雙酚或4，4'-(3,3',5,5'-四甲基)雙酚反應所得的環氧樹脂等。其中以4，4'-雙(2,3-環氧基丙氧基)-3，3',5,5'-四甲基聯苯為主成分的環氧樹脂為佳。以11=0為主成分的YX-4000(日本環氧樹脂公司制商品名)可從市面上買得。作為上述通式(VI)所示的雙酚F型環氧樹脂，例如R1，R3，W及R8為甲基、R2，R4，R5及R7為氫原子、n=0為主成分的YSLV-80XY(新日鐵化學公司制，商品名)可從市面上買得。上述通式(VII)所示的芪型環氧樹脂，可以通過將作為原料的芪系苯酚類和表氯醇在鹼性物質存在下反應而得。作為此原料的芪系苯酚類，可例舉例如3-叔丁基-4，4'-二羥基-3'，5,5，-三甲基芪，3-叔丁基-4,4'-二羥基-3',5'，6-三甲基芪，4,4'-二羥基-3，3'，5,5'-四甲基芪，4,4'-二羥基-3,3'-二-叔丁基-5,5'-二甲基芪，4,4'-二羥基-3,3'-二-叔丁基-6,6'-二甲基芪等，其中以3-叔丁基_4,4，-二羥基-3'，5,5'-三甲基芪，及4，4'-二羥基-3,3',5,5'-四甲基芪為佳。這些芪型苯酚類可單獨使用也可組合2種以上使用。在上述通式(i)所示的含硫原子環氧樹脂中，以r2，r3，W及r7為氫原子，r1，r4，rs及rs為烷基的環氧樹脂為佳，以r2，r3，W及r7為氫原子，W及rs為叔丁基，W及rs為甲基的環氧樹脂更佳。作為此種化合物，有yslv-120TE(新日鐵化學公司制，商品名)等可從市面上買得。這些環氧樹脂可單獨使用任意一種也可組合2種以上使用，但為發揮其性能，其配合總量相對於環氧樹脂總量以20質量％以上為佳，30質量%以上較佳，50質量％以上更佳。作為酚醛清漆型環氧樹脂，可例舉例如下述通式(viii)所示的環氧樹脂等。化9ci2-ch-ch,—0,c巧2-ch-ch廣0、c^.ch—ch廣o"JU、o'丄/ch2-~~ch2-U(vin)(在式(viii)中，r選自氫原子及碳數110的取代或未取代的一價烴基，n表示010的整數。)上述通式(vm)所示的酚醛清漆型環氧樹脂，通過在線型酚醛樹脂中使表氯醇反應而可容易獲得。其中，作為通式(vin)中的r，以甲基、乙基、丙基、丁基、異丙基、異丁基等碳數iio的烷基，甲氧基、乙氧基、丙氧基、丁氧基等碳數iio的垸氧基為佳，以氫原子或甲基更佳。n表示03的整數為佳。上述通式(vin)所示的酚醛清漆型環氧樹脂的中以鄰甲酚醛型環氧樹脂為佳。N-600系列(大日本油墨化學工業公司制，商品名)可從市面上買得。在使用酚醛清漆型環氧樹脂時，為發揮其性能，其配合量相對於環氧樹脂全量以20質量％以上為佳，以30質量％以上更佳。作為二環戊二烯型環氧樹脂，可例舉例如下述通式(ix)所示的環氧樹脂等。化ioformulaseeoriginaldocumentpage16(IX)(在式(IX)中，W及I^各自獨立，選自氫原子及碳數110的取代或未取代的一價烴基，n表示010的整數，m表示06的整數。)作為上述式(IX)中的R，可例舉例如氫原子，甲基，乙基，丙基，丁基，異丙基，叔丁基等的烷基，乙烯基，烯丙基，丁烯基等的鏈烯基，滷化烷基，胺基取代烷基，巰基取代烷基等的碳數15的取代或未取代的一價烴基，其中以甲基，乙基等的垸基及氫原子為佳，甲基及氫原子更佳。作為R2，可例舉例如氫原子，甲基，乙基，丙基，丁基，異丙基，叔丁基等的烷基，乙烯基，烯丙基，丁烯基等的鏈烯基，滷化垸基，氨基取代垸基，巰基取代垸基等的碳數15的取代或未取代的一價烴基，其中以氫原子為佳。HP-7200(大日本油墨化學工業公司制商品名)可從市面上買得。在使用二環戊二烯型環氧樹脂時，為發揮其性能，其配合量相對於環氧樹脂全量以20質量％以上為佳，以30質量％以上更佳作為萘型環氧樹脂，可例舉例如下述通式(X)所示的環氧樹脂等，作為三苯基甲烷型環氧樹脂，可例舉例如下述通式(XI)所示的環氧樹脂等。化llformulaseeoriginaldocumentpage16(在式(X)中，R'RS選自氫原子及取代或未取代的碳數112的一價烴基，各自全部可為相同或相異。p為l或0，1，m各自為0ll的整數中，以(l+m)為111的整數且(l+p)為112的整數的方式選擇。i表示03的整數，j表示02的整數，k表示04的整數。)作為上述通式(X)所示的萘型環氧樹脂，可例舉將1個結構單元及m個結構單元隨機含有的無規共聚物，交替含有的交替共聚物，規則地含有的共聚物，嵌段狀含有的嵌段共聚物，這些任一種可單獨使用，也可組合2種以上使用。化12formulaseeoriginaldocumentpage17(XI)(在(XI)中，R選自氫原子及碳數l10的取代或未取代的一價烴基，n表示110的整數。)作為通式(XI)所示的三苯基甲垸型環氧樹脂，例如EPPN-500系列(日本化藥公司制，商品名)可從市面上買得。這些環氧樹脂的任一種可單獨使用，也可將兩者組合使用，為發揮其性能，其配合總量相對於環氧樹脂全量以20質量％以上為佳，以30質量％以上較佳，以50質量％以上更佳。上述聯苯基型環氧樹脂，雙酚F型環氧樹脂，芪型環氧樹脂，含硫原子環氧樹脂，酚醛清漆型環氧樹脂，二環戊二烯型環氧樹脂，萘型環氧樹脂及三苯基甲烷型環氧樹脂，其任一種可單獨使用也可組合2種以上使用，但其配合量，相對於環氧樹脂全量合起來以50質量％以上為佳，60質量°/。以上較佳，80質量％以上更佳。作為亞聯苯基型環氧樹脂，可例舉例如下述通式(XII)所示的環氧樹脂等，作為萘酚芳烷基型環氧樹脂，可例舉例如下述通式(XIII)所示的環氧樹脂等。化13formulaseeoriginaldocumentpage18(上述式(XII)中的RiW全部可為相同或相異，選自氫原子，甲基，乙基，丙基，丁基，異丙基，異丁基等的碳數110的烷基，甲氧基，乙氧基，丙氧基，丁氧基等碳數110的烷氧基，苯基，甲苯基，二甲苯基等碳數610的芳基，及苄基，苯乙基等碳數610的芳烷基，其中以氫原子和甲基為佳。n表示010的整數。)[化14]formulaseeoriginaldocumentpage18(在(XIII)中，R'W選自氫原子及取代或未取代的碳數1烴基，各自全部可為相同或相異。n表示l10的整數。)作為亞聯苯基型環氧樹脂，NC-3000(日本化藥公司制，商品名)可從市面上買得。又作為萘酚芳垸基型環氧樹脂，ESN-175等(東都化成公司制商品名)可從市面上買得。這些亞聯苯基型環氧樹脂及萘酚芳烷基型環氧樹脂的任一種可單獨使用或者兩者組合使用，為發揮其性能，其配合總量，相對於環氧樹脂全量以20質量％以上為佳，30質量％以上較佳，以50質量％以上更佳。上述環氧樹脂中，尤其從抗回流性等的可靠性、成形性及阻燃性的觀點出發，以上述通式(I)所示構造的含硫原子環氧樹脂最佳。本發明中所使用的(A)環氧樹脂在15(TC中的熔融粘度，從流動性的觀點出發以2泊以下為佳，l泊以下較佳，0.5泊以下更佳。在此，熔融粘度是指以ICIconeplate粘度計測定的粘度。本發明中所使用的(B)固化劑，是在密封用環氧樹脂成形材料中通常使用的固化劑沒有特別的限制。可例舉例如，苯酚，甲酚，間苯二酚，兒茶酚，雙酚A，雙酚F，苯基苯酚，氨基苯酚等的苯酚類及/或a-萘酚，卩-萘酚，二羥基萘等的萘酚類和甲醛，苯甲醛，水楊醛等的具有醛基的化合物，在酸性催化劑下予以縮合或共縮合所得酚醛清漆型酚醛樹脂，由苯酚類及/或萘酚類和二甲氧基對二甲苯或雙(甲氧基甲基)聯苯所合成的苯酚芳烷基樹脂，萘酚芳烷基樹脂等的芳垸基型酚醛樹脂，由苯酚類及/或萘酚類和環戊二烯以共聚所合成的二環戊二烯型酚醛樹脂，3匕3曰，萜烯改性酚醛樹脂，三苯基甲垸型酚醛樹脂等，這些可單獨使用也可組合2種以上使用。其中，就阻燃性的觀點而言，以聯苯基型酚醛樹脂為佳，就抗回流性及固化性的觀點而言，以芳垸基型酚醛樹脂為佳，就低吸溼性的觀點而言，以二環戊二烯型酚醛樹脂為佳，就耐熱性、低膨脹率及低翹曲性的觀點而言，以三苯基甲烷型酚醛樹脂為佳，就固化性的觀點而言，以酚醛清漆型酚醛樹脂為佳，以含有這些酚醛樹脂的至少1種為佳。作為聯苯基型酚醛樹脂，可例舉例如下述通式(XIV)所示的酚醛樹脂等。化15formulaseeoriginaldocumentpage19上述式(XIV)中的R'W的全部可為相同或相異，選自氫原子，甲基，乙基，丙基，丁基，異丙基，異丁基等碳數110的烷基，甲氧基，乙氧基，丙氧基，丁氧基等碳數110的烷氧基，苯基，甲苯基，二甲苯基等碳數610的芳基，及苄基，苯乙基等的碳數610的芳垸基，其中以氫原子和甲基為佳。n表示010的整數。作為上述通式(XIV)所示的聯苯基型酚醛樹脂，可例舉例如WR9的全部為氫原子的化合物等，其中從熔融粘度的觀點出發，含有50質量％以上的n為1以上的縮合物的縮合物混合物為佳。作為這樣的化合物，MEH-7851(明和化成公司制，商品名)可從市面上買得。在使用聯苯基型酚醛樹脂時，為發揮其性能，其配合量相對於固化劑全量以30質量％以上為佳，50質量％以上更佳，60質量％以上進一步佳作為芳烷基型酚醛樹脂，可例舉例如苯酚芳烷基樹脂、萘酚芳烷基樹脂等，優選下述通式(XV)所示的苯酚芳烷基樹脂、下述通式(XVI)所示的萘酚.芳垸基樹脂。通式(XV)中，R為氫原子、n的平均值為08的苯酚芳烷基樹脂更優選。作為具體例，可例舉對亞二甲苯基型苯酚芳烷基樹脂、間亞二甲苯基型苯酚芳烷基樹脂等。在使用這些芳垸基型酚醛樹脂時，為發揮其性能，其配合量相對於固化劑全量以30質量％以上為佳，50質量％以上更佳。化16formulaseeoriginaldocumentpage20(XV)(在(XI)中，R選自氫原子及碳數l10的取代或未取代的-n表示010的整數。)化17formulaseeoriginaldocumentpage20(在(XVI)中，WI^選自氫原子及碳數110的取代或未取代的一價烴基，各自全部可為相同或相異。n表示010的整數。)作為二環戊二烯型酚醛樹脂，可例舉例如下述通式(XVII)所示的酚醛樹脂等。化18formulaseeoriginaldocumentpage21在式(xvii)中，r'及rz各自獨立，選自氫原子及碳數110的取代或未取代的一價烴基，n表示010的整數，m表示06的整數。)在使用二環戊二烯型酚醛樹脂時，為發揮其性能，其配合量相對於固化劑全量以30質量％以上為佳，50質量％以上更佳。作為三苯基甲烷型酚醛樹脂，可例舉例如下述通式(xviii)所示的酚醛樹脂等。[化19]formulaseeoriginaldocumentpage21(在式(xviii)中，r選自氫原子及碳數110的取代或未取代的一價烴基，n表示110的整數)在使用三苯基甲垸型酚醛樹脂時，為發揮其性能，其配合量相對於固化劑全量以30質量％以上為佳，50質量％以上更佳。作為酚醛清漆型酚醛樹脂，可例舉例如線型酚醛樹脂、甲酚醛樹脂、線型萘酚醛樹脂等，其中以線型酚醛樹脂為佳。在使用酚醛清漆型酚醛樹脂時，為發揮其性能，其配合量相對於固化劑全量以30質量％以上為佳，50質量％以上更佳。上述的聯苯基型酚醛樹脂、芳垸基型酚醛樹脂、二環戊二烯型酚醛樹脂、三苯基甲烷型酚醛樹脂及酚醛清漆型酚醛樹脂，任一種可單獨使用也可組合2種以上使用，但其配合量，相對於固化劑全量，合起來以60質量％以上為佳，80質量％以上更佳。本發明中所使用的(B)固化劑在15(TC的熔融粘度，就流動性的觀點而言以2泊以下為佳，l泊以下更佳。在此，熔融粘度是指ICI粘度。(A)環氧樹脂和(B)固化劑的當量比，也即，固化劑中的羥基數目與環氧樹脂中的環氧基數目之比(固化劑中的羥基數目/環氧樹脂中的環氧基數目)，並無特別限制，但為了控制成有少量各自未反應部分，以設定在0.52的範圍為佳，以0.61.3更佳。為獲得成形性及抗回流性優異的密封用環氧樹脂成形材料，設定在0.81.2的範圍進而佳。圖1用立體圖表示了含於本發明所使用的(C)氫氧化鎂中的氫氧化鎂粒子的結晶形狀的一例。本發明的特徵在於，在(C)氫氧化鎂中含有具有圖1所示的六角柱形狀、c軸方向的大小(以下稱為Lc)在設定範圍的氫氧化鎂粒子。Lc為1.5xl0—66.0xl0—6m，更佳為1.5xl0—63.0xl0'6m。當Lc為1.5xl(^m以上時，氫氧化鎂粒子相對於環氧樹脂組合物的填充性、流動性良好。這表明Lc的值越大，六角柱形狀的粒子相對地在c軸方向生長。作為這樣的氫氧化鎂粒子，例如可購得由Tateho化學工業公司制商品名PZ-1。此外，六角柱形狀是由結晶外形互為平行的上下2面的六角形的基底面和形成於這些基底面間的外周6面的角柱面構成。在氫氧化鎂粒子和樹脂的界面，存在某些相互作用，其成為粒子形狀束縛樹脂的自由運動的原因。一般而言該傾向受到粒子形狀的影響。也即，形狀各向異性程度越大則影響越大。因本發明的氫氧化鎂粒子是在c軸方向上充分生長的粒子，因此與現有的粒子相比形狀各向異性為小，這是因為妨礙樹脂的自由運動的因素減少的緣故。此外，氫氧化鎂粒子的平均粒徑d並無特別限定，但以在通常0.1xl0—610xl(^m的範圍為佳。此外，本發明中氫氧化鎂粒子的c軸方向的大小Lc是在掃描型電子顯微鏡觀察中具有視野中的最大長度的粒子的測定值，體積V是通過測定該粒子基底面的六角形一邊的長度而計算出。又氫氧化鎂粒子的平均粒徑d是由利用雷射散射法的粒度分布測定裝置所測定的粉末試料50%徑的值。又本發明中具有上述設定範圍的Lc的氫氧化鎂粒子，以具有8.0xl0—18600xlO"8m3的體積為佳。進而本發明的氫氧化鎂粒子優選是使微晶直徑為50xlO力m以上的氧化鎂予以水合所得的粒子。這是因為微晶直徑大的結晶充分生長的氧化鎂，其水合活性低，故抑制了微細粒子的生成，可獲得向C軸方向大幅度生長的氫氧化鎂。此外，此微晶直徑是指使用X射線衍射法以Scherrer式計算的值。又，當本發明所使用的(C)氫氧化鎂含有氫氧化鎂粒子混合物時，因流動性、阻燃性變得良好，因此更佳。在此，氫氧化鎂粒子混合物是指由具有所述設定範圍的Lc的氫氧化鎂粒子、和選自具有8.0xl0'18600xlO"SmM本積的氫氧化鎂粒子和將微晶直徑為50xl(T9m以上的氧化鎂進行水合所得的氫氧化鎂粒子中的至少一種粒子形成的混合物。本發明中氫氧化鎂粒子是通過含有下列工序的製造方法來製得，艮P:將微晶徑50xl(T9m以上的氧化鎂(MgO)原料予以粉碎，進行篩分，獲得篩子下方的MgO粉末的工序；在添加了有機酸的IO(TC以下溫水中添加該MgO粉末，接著在高剪切攪拌下進行MgO水合反應的工序；和將通過該反應生成的固形成分濾出，予以水洗、乾燥的工序。作為上述有機酸並無特別限定，但較佳為一元羧酸、含氧羧酸(含氧酸)等。作為一元羧酸，可例舉例如甲酸，乙酸，丙酸，丁酸，戊酸，己酸，丙烯酸，巴豆酸等，作為含氧羧酸(含氧酸)，可例舉例如乙醇酸，乳酸，羥基丙酸，a-含氧丁酸，甘油酸，水楊酸，苯甲酸，五倍子酸(gallicacid)等。上述氫氧化鎂粒子的製造方法中，作為原料使用的氧化鎂(MgO)只要是將微晶直徑50xl(T9m以上的氧化鎂予以粉碎，通過篩分篩選得到的具有某一程度大小以下的粉末，就無特別限定，但優選通過電鑄法所得的電解MgO。通過使用電解MgO，可在僅1次的水合反應就獲得設定厚度的氫氧化鎂粒子。上述水合反應是在IO(TC以下、例如5010(TC的溫水中在高剪切攪拌下進行。具體而言，以使用具備渦輪機葉片的高速攪拌機等為佳。溫水溫度，較佳為60100"C。在此第一次反應中所得的氫氧化鎂粒子的平均粒徑dl以0.5x10—61.0xl(T6m為佳，在新的第二次以後的水合反應時，通過使其作為晶種佔全體的3成左右，可獲得粒徑更大且具有本發明設定的Lc的氫氧化鎂粒子。接著，將最初所得的小粒徑的氫氧化鎂粒子和之後獲得的大粒徑氫氧化鎂粒子，用V型混合機等進行乾式混合或者在水合後的漿液狀態下以溼式攪拌、混合，可進一步提高相對於樹脂的填充性。又在上述水合反應後，可以接著對所得的氫氧化鎂粒子用周知的方法實施各種表面處理。作為用於提高對於樹脂的親和性的表面處理劑，可例舉例如高級脂肪酸或其鹼金屬鹽，磷酸酯，矽烷偶合劑類，多元醇的脂肪酸酯類等。另一方面，為提高耐酸性，疏水性等，則可例舉例如在氧化鋁塗布、二氧化矽塗布後，在約500100(TC予以燒成，進行利用矽酸金屬鹽塗布、矽油、聚氟垸基磷酸酯鹽等的塗布等的表面處理方法。為提高紫外線吸收性，可舉出使硫酸氧鈦(Titanylsulfate)進行水解反應而覆蓋二氧化鈦的表面處理方法等。又可組合使用多種這些表面處理。此外，在製造上述氫氧化鎂粒子的過程中，如上述日本特開平11-11945號公報所記載，添加氧化鋅或氯化鋅等的鋅化合物，可以將氫氧化鎂作為複合金屬氫氧化物來製造。(C)氫氧化鎂的配合量相對於環氧樹脂100質量份，以配合5300質量份為佳。以10200質量份較佳，以20100質量份進一步佳。配合量未達5質量份時阻燃性傾向於劣化，而在超過300質量份時，會有流動性等的成形性、耐酸性劣化的傾向。從提高阻燃性的觀點出發，在本發明的密封用環氧樹脂組合物中可使用(D)金屬氧化物。作為(D)金屬氧化物，優選選自屬於IA族、IIA族、11IAVIA族元素中的金屬元素所謂典型金屬元素的氧化物以及屬於HIBIIB的過渡金屬元素的氧化物。從阻燃性的觀點出發，以鎂，銅，鐵，鉬，鎢，鋯，錳及鈣的氧化物的至少一種為佳。此外，金屬元素的分類，是根據使典型元素作為A亞族，遷移元素作為B亞族的長周期型的周期表(出處共立出版公司發行「化學大辭典4」1987年2月15日縮印版第30印刷)。(D)金屬氧化物的配合量以相對於(A)環氧樹脂IOO質量份為O.I100質量份為佳，以150質量份更佳，以320質量份進一步佳。未達0.1質量份時，會有阻燃性效果劣化的傾向，又超過100質量份時，會有流動性或固化性有降低的傾向。在本發明的密封用環氧樹脂組合物中，為促進(A)環氧樹脂和(B)固化劑的反應，可根據需要使用(E)固化促進劑。(E)固化促進劑只要是在密封用環氧樹脂成形材料中通常使用的物質，就無特別限制，可例舉例如1,8-二氮雜-雙環(5,4，0)十一烯-7,l，5-二氮雜-雙環(4,3,0)壬烯，5,6-二丁基胺基-1，8-二氮雜-雙環(5,4,0)十一烯-7等的環脒化合物及使這些化合物與順丁烯二酸酐、1,4-醌苯醌、2,5-甲苯醌、1,4-萘醌、2,3-二甲基苯醌、2，6-二甲基苯醌、2，3-二甲氧基-5-甲基-1，4-苯醌、2,3-二甲氧基-l,4-苯醌、苯基-l,4-苯醌等的醌化合物，重氮苯基甲垸，酚醛樹脂等的具有7l鍵的化合物予以加成所得的具有分子內極化的化合物，苄基二甲基胺，三乙醇胺，二甲基胺基乙醇，三(二甲基胺基甲基)苯酚等的3級胺類及這些的衍生物，2-甲基咪唑，2-苯基咪唑，2-苯基-4-甲基咪唑等的咪唑類及這些的衍生物，三丁基膦，甲基二苯基膦，三苯基膦，三(4-甲基苯基)膦，二苯基膦，苯基膦等的膦化合物及使這些膦化合物與順丁烯二酸酐，上述醌化合物，重氮苯基甲烷，酚醛樹脂等的具有"鍵的化合物予以加成所得的具有分子內極化的磷化合四苯基鱗四苯基硼酸鹽，三苯基膦四苯基硼酸鹽，2-乙基-4-甲基咪唑四苯基硼酸鹽，N-甲基嗎啉基四苯基硼酸鹽等的四苯基硼鹽及這些的衍生物等，這些可單獨使用也可組合2種以上使用。尤以含有膦化合物和醌化合物的加成物的物質為佳。其中，從阻燃性、固化性的觀點而言，以三苯基膦為佳，從阻燃性、固化性、流動性及脫模性的觀點而言，以第三膦化合物和醌化合物的加成物為佳。作為第三膦化合物，並無特別限定，但優選三環己基膦，三丁基膦，二丁基苯基膦，丁基二苯基膦，乙基二苯基膦，三苯基膦，三(4-甲基苯基)膦，三(4-乙基苯基)膦，三(4-丙基苯基)膦，三(4-丁基苯基)膦，三(異丙基苯基)膦，三(叔丁基苯基)膦，三(2，4-二甲基苯基)膦，三(2,6-二甲基苯基)膦，三(2,4,6-三甲基苯基)膦，三(2,6-二甲基-4-乙氧基苯基)膦，三(4-甲氧基苯基)膦，三(4-乙氧基苯基)膦等的具有烷基、芳基的第三膦化合物。又作為醌化合物，可例舉鄰苯醌、對苯醌、二苯酚合苯醌、1,4-萘醌，蒽醌等，其中從耐溼性、保存穩定性的觀點，以對苯醌為佳。從脫模性的觀點，三(4-甲基苯基)膦和對苯醌的加成物更佳。進而從固化性、流動性及阻燃性的觀點而言，在磷原子有至少一個烷基鍵結的膦化合物和醌化合物的加成物為佳。固化促進劑的配合量，若為可獲得固化促進效果的量則並無特別限制，但相對於密封用環氧樹脂組合物以0.0052質量％為佳，以0.010.5質量％更佳。在未達0.005質量％時會有在短時間的固化性劣化的傾向，而超過2質量％時固化速度會過速而有不容易獲得良好成形品的傾向。在本發明可根據需要配合(J)無機填充劑。無機填充劑有使吸溼性、線膨脹係數降低，使熱傳導性提高及強度提高的效果，可例舉例如熔融二氧化矽、結晶二氧化矽、氧化鋁、鋯石、矽酸鈣、碳酸鈣、鈦酸鉀、碳化矽、氮化矽、氮化鋁、氮化硼、氧化鈹耐火材料(Beryma)、氧化鋯、鋯石、鎂橄欖石(forsterite)、塊滑石、尖晶石、莫來石(mullite)、二氧化鈦等的粉體，或這些予以球形化的球體，玻璃纖維等。進而，作為具有阻燃效果的無機填充劑，可例舉氫氧化鋁，硼酸鋅，鉬酸鋅等。在此，作為硼酸鋅有FB-290，FB-500(U.S.Borax公司制)，FRZ陽500C(水澤化學公司制)等，作為鉬酸鋅有KEMGARD911B，911C，1100(Sherwin-Williams公司制)等分別可從市面上購得。這些無機填充劑可單獨使用也可組合2種以上使用，其中從填充性、線膨脹係數降低的觀點而言，以熔融二氧化矽為佳，從高熱傳導性的觀點而言，以氧化鋁為佳，而從填充性及模具磨損性的觀點而言，無機填充劑的形狀以球形為佳。從阻燃性、成形性、吸溼性、線膨脹係數的降低，強度提高及抗回流性的觀點而言，對於無機填充劑的配合量，優選其與(C)氫氧化鎂的合計量相對於密封用環氧樹脂組合物為50質量％以上，更優選6095質量%，進一步優選7090質量％。在未達60質量％時阻燃性及抗回流性會有降低的傾向，超過95質量％時會有流動性不足的傾向，並且阻燃性也有降低的傾向。在使用(J)無機填充劑時，為使樹脂成分和填充劑的粘接性提高，在本發明的密封用環氧樹脂組合物中優選配合(F)偶合劑。作為(F)偶合劑，是在密封用環氧樹脂成形材料中通常使用的物質，並無特別限制，可例舉例如具有伯及/或仲及/或叔胺基的矽烷化合物，環氧基矽垸，巰基矽烷，烷基矽烷，脲基矽垸，乙烯矽烷等各種矽垸系化合物，鈦系化合物，鋁絡合物類，鋁/鋯系化合物等。這些的例示，可例舉乙烯基三氯矽垸，乙烯基三乙氧基矽烷，乙烯基三(P-甲氧基乙氧基)矽烷，y-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷，卩-(3,4-環氧基環己基)乙基三甲氧基矽垸，，縮水甘油基丙基三甲氧基矽烷，，縮水甘油基丙基甲基二甲氧基矽垸，乙烯基三乙醯氧基矽垸，y-巰基丙基三甲氧基矽烷，y-胺基丙基三甲氧基矽垸，y-胺基丙基甲基二甲氧基矽烷，y-胺基丙基三乙氧基矽烷，y-胺基丙基甲基二乙氧基矽烷，y-苯胺基丙基三甲氧基矽垸，y-苯胺基丙基三乙氧基矽烷，y-(n，n-二甲基)胺基丙基三甲氧基矽烷，y-(n,n-二乙基)胺基丙基三甲氧基矽烷，y-(n，n-二丁基)胺基丙基三甲氧基矽烷，丫-(n-甲基)苯胺基丙基三甲氧基矽烷，y-(n-乙基)苯胺基丙基三甲氧基矽烷，y-(n,n-二甲基)胺基丙基三乙氧基矽烷，，(n,n-二乙基)胺基丙基三乙氧基矽垸，"(n,n-二丁基)胺基丙基三乙氧基矽烷，y-(n-甲基)苯胺基丙基三乙氧基矽烷，y-(N-乙基)苯胺基丙基三乙氧基矽烷，y-(N,N-二甲基)胺基丙基甲基二甲氧基矽烷，，(n，n-二乙基)胺基丙基甲基二甲氧基矽烷，y-(n,n-二丁基)胺基丙基甲基二甲氧基矽烷，y-(n-甲基)苯胺基丙基甲基二甲氧基矽烷，y-(n-乙基)苯胺基丙基甲基二甲氧基矽垸，n-(三甲氧基甲矽烷基丙基)乙二胺，n-(二甲氧基甲基甲矽烷基異丙基)乙二胺，甲基三甲氧基矽垸，二甲基二甲氧基矽院，甲基三乙氧基矽烷，？氯丙基三甲氧基矽垸，六甲基二矽烷，乙烯基三甲氧基矽垸，y-巰基丙基甲基二甲氧基矽垸等的矽垸系偶合劑，異丙基三異硬脂醯基鈦酸酯，異丙基三(二辛基焦(pyro)磷酸酯)鈦酸酯，異丙基三(n-胺基乙基胺基乙基)鈦酸酯，四辛基雙(二-十三基磷酸酯)鈦酸酯，四(2，2-二烯丙基氧甲基-1-丁基)雙(二-十三基)磷酸酯鈦酸酯，雙(二辛基焦磷酸酯)氧乙酸酯鈦酸酯，雙(二辛基焦磷酸酯)乙烯鈦酸酯，異丙基三辛醯基鈦酸酯，異丙基二甲基丙烯醯基異硬脂醯基鈦酸酯，異丙基三-十二基苯磺醯鈦酸酯，異丙基異硬脂醯基二丙烯醯基鈦酸酯，異丙基三(二辛基磷酸酯)鈦酸酯，異丙基三異丙苯基苯基鈦酸酯，四異丙基雙(二辛基磷酸酯)鈦酸酯等的鈦酸酯系偶合劑等，這些可單獨使用一種或將2種類以上組合使用。其中就流動性、阻燃性的觀點而言，以含有矽烷偶合劑的偶合劑尤以含有具有仲胺基的矽烷偶合劑的偶合劑為佳。具有仲胺基的矽垸偶合劑若為在分子內具有仲胺基的矽垸化合物的話並無特別限制。例如，Y-苯胺基丙基三甲氧基矽垸，Y-苯胺基丙基三乙氧基矽烷，Y-苯胺基丙基甲基二甲氧基矽垸，Y-苯胺基丙基甲基二乙氧基矽垸，Y-苯胺基丙基乙基二乙氧基矽烷，，苯胺基丙基乙基二甲氧基矽垸，Y-苯胺基甲基三甲氧基矽烷，Y-苯胺基甲基三乙氧基矽烷，Y-苯胺基甲基甲基二甲氧基矽烷，Y-苯胺基甲基甲基二乙氧基矽烷，Y-苯胺基甲基乙基二乙氧基矽垸，Y-苯胺基甲基乙基二甲氧基矽垸，N-(對甲氧基苯基)-Y-胺基丙基三甲氧基矽烷，N-(對甲氧基苯基)-丫-胺基丙基三乙氧基矽垸，N-(對甲氧基苯基)個胺基丙基甲基二甲氧基矽烷，N-(對甲氧基苯基)於胺基丙基甲基二乙氧基矽烷，N-(對甲氧基苯基)個胺基丙基乙基二乙氧基矽烷，N-(對甲氧基苯基)卞胺基丙基乙基二甲氧基矽烷，，(N-甲基)胺基丙基三甲氧基矽垸，Y-(N-乙基)胺基丙基三甲氧基矽烷，，(N-丁基)胺基丙基三甲氧基矽垸，y-(n-苄基)胺基丙基三甲氧基矽垸，y-(n-甲基)胺基丙基三乙氧基矽烷，y-(n-乙基)胺基丙基三乙氧基矽垸，y-(n-丁基)胺基丙基三乙氧基矽烷，y-(n-苄基)胺基丙基三乙氧基矽垸，y_(n-甲基)胺基丙基甲基二甲氧基矽垸，y-(n-乙基)胺基丙基甲基二甲氧基矽烷，y-(N-丁基)胺基丙基甲基二甲氧基矽垸，，(N-苄基)胺基丙基甲基二甲氧基矽垸，N-P-(胺基乙基)-，胺基丙基三甲氧基矽烷，Y-(P-胺基乙基)胺基丙基三甲氧基矽烷，N-(3-(N-乙烯基苄基胺基乙基)-Y-胺基丙基三甲氧基矽烷等。其中以含有下述通式(II)所示的胺基矽烷偶合劑為特佳。(在此，Ri選自氫原子，碳數16的烷基及碳數12的烷氧基，W選自碳數16的烷基及苯基，RS表示甲基或乙基，n表示l6的整數，m表示13的整數。)偶合劑的總配合量，相對於密封用環氧樹脂組合物以0.0375質量％為佳，以0.054.75質量％更佳，以0.12.5質量％進一步佳。在未達0.037質量％時會有和框架(frame)的粘接性降低的傾向，在超過4.75質量°/。時封裝體的成形性有降低的傾向。從使阻燃性提高的觀點出發，在本發明的密封用環氧樹脂組合物中可使用(G)具有磷原子的化合物。作為(G)具有磷原子的化合物，若為可獲得本發明的效果則無特別限制，可例舉包覆或無包覆的紅磷、環磷腈等磷及含氮化合物，氰基(nitrilo)三個亞甲基膦酸三鈣鹽、甲垸-l-羥基-U-二膦酸二鈣鹽等的膦酸鹽，三苯基氧化膦，2-(二苯基氧膦(phosphinyl))氫酉昆，2，2-[(2-(二苯基氧膦)-1,4-亞苯基)雙(氧化亞甲基(oxymethylene))雙一環氧乙垸，三-正辛基氧化膦等的膦及氧化膦化合物，磷酸酯化合物等，這些可單獨使用一種也可使用2種以上的組合。作為紅磷，優選以熱固化樹脂包覆的紅磷、以無機化合物及有機化合物包覆的紅磷等包覆紅磷。作為以熱固性樹脂包覆的紅磷所使用的熱固性樹脂，可例舉例如環氧樹脂，酚醛樹脂，三聚氰胺樹脂，聚氨酯樹脂，氰酸根(cyanato)樹脂，尿素甲醛樹脂，苯胺-甲醛樹脂，呋喃樹脂，聚醯胺樹脂，聚醯胺醯亞胺樹脂，聚醯亞胺樹脂等，這些可單獨使用一種也可組合2種以上使用。又，也可以使用這些樹脂的單體或寡聚物同時進行包覆和聚合，將以聚合製造的熱固化樹脂予以包覆，熱固性樹脂也可以在包覆後固化。其中，就與配合於密封用環氧樹脂組合物的基質樹脂的相溶性的觀點而言，以環氧樹脂，酚醛樹脂及三聚氰胺樹脂為佳。以無機化合物及有機化合物包覆的紅磷中所使用的無機化合物，可例舉例如，氫氧化鋁，氫氧化鎂，氫氧化鈣，氫氧化鈦，含水氧化鋯，含氫氧化鋯，氫氧化鉍，碳酸鋇，碳酸鈣，氧化鋅，氧化鈦，氧化鎳，氧化鐵等，這些可單獨使用一種也可組合2種以上使用。其中以磷酸離子補足效果優異的氫氧化鋯，含水氧化鋯，氫氧化鋁及氧化鋅為佳。又，作為以無機化合物及有機化合物包覆的紅磷中所使用的有機化合物，可例舉例如偶合劑或鰲合劑等在表面處理中所使用的低分子量的化合物、熱塑性樹脂、熱固性樹脂等分子量比較高的化合物等，這些可單獨使用一種也可組合2種以上使用。其中，從包覆效果的觀點而言，以熱固性樹脂為佳，從與配合於密封用環氧樹脂組合物中的基質樹脂的相溶性的觀點而言，環氧樹脂、酚醛樹脂及三聚氰胺樹脂更佳。在將紅磷用無機化合物及有機化合物包覆時，對於其包覆處理的順序而言，可以在用無機化合物包覆後用有機化合物包覆，也可以在用有機化合物包覆後用無機化合物包覆，也可以使用兩者的混合物將兩者同時包覆。又，關於包覆形態而言，可以是物理方式的吸附，也可以是化學方式的鍵合，也可以是其它形態。另外無機化合物和有機化合物，可以在包覆後各自存在，也可以是兩者的一部分或全部鍵合的狀態。關於無機化合物及有機化合物的量，無機化合物和有機化合物的質量比(無機化合物/有機化合物)以1/9999/1為佳，以10/9095/5更佳，以30/7090/10進一步佳，優選調整無機化合物和有機化合物或成為其原料的單體、寡聚物的使用量，而成為該質量比。用熱固性樹脂包覆的紅磷、用無機化合物及有機化合物包覆的紅磷等的包覆紅磷的製造方法，可使用例如日本特開昭62-21704號公報，日本特開昭52-131695號公報等記載的周知的包覆方法。又，包覆膜的厚度若為可獲得本發明的效果則並無特別限制，關於包覆，可以是在紅磷表面均勻地包覆，也可以是不均勻地包覆。紅磷的粒徑，以平均粒徑(以粒度分布累積成為50質量％的粒徑)1100pm為佳，以550pm更佳。平均粒徑在小於lpm時，成形品的磷酸離子濃度變高有耐溼性劣化的傾向，超過10(Him時，在使用狹窄焊墊間距(padpitch)的高積體高密度化半導體裝置時，由於金屬線的變形、短路、切斷等而有產生不良現象的傾向。(G)具有磷原子的化合物中，從流動性的觀點而言，優選含有磷酸酯化合物、或氧化膦。磷酸酯化合物若為磷酸和醇化合物或苯酚化合物的酯化合物則並無特別限制，可例舉例如磷酸三甲酯，磷酸三乙酯，磷酸三苯酯，磷酸三甲苯酚酯，磷酸三(二甲苯基酯)，磷酸三甲苯酚二苯酯，磷酸二甲苯基二苯酯，三(2,6二甲基苯基)磷酸酯及芳香族縮合磷酸酯等。其中從耐水解性的觀點而言，以含有下述通式(III)所示的芳香族縮合磷酸酯化合物為佳。化21(通式(III)中的8個R表示碳數14的烷基，全部可為相同或相異。Ar表示芳香族環。)如果舉出上述式(III)的磷酸酯化合物，則可例舉下述結構式(XX)(XXIV)所示的磷酸酯等。化22formulaseeoriginaldocumentpage32這些磷酸酯化合物的添加量，相對於除了填充劑以外的其它全部的配合成分，優選以磷原子的量計為0.23.0質量％的範圍內。在比0.2質量%更少時會有阻燃效果變低的傾向。在超過3.0質量％時會有成形性、耐溼性降低或成形時這些磷酸酯化合物滲出，而有損外觀的情況。在將氧化膦作為阻燃劑使用時，作為氧化膦，以含有下述通式(IV)所示的膦化合物的氧化膦為佳。化230(在此，R1，W及W表示碳數110的取代或未取代的垸基、芳基、芳垸基及氫原子的任一項，全部可為相同或相異。但是除了全部為氫原子情形。)上述通式(IV)所示的膦化合物中，從耐水解性的觀點出發，以R1W為取代或未取代的芳基為佳，尤佳為苯基。氧化膦的配合量相對於密封用環氧樹脂組合物優選以磷原子的量計為0.010.2質量％。更佳為0.020.1質量％，進一步佳為0.030.08質量％。在小於0.01質量％時會有阻燃性降低的傾向，在超過0.2質量％時有成形性、耐溼性降低的傾向。又，作為環磷腈，可以舉出在主鏈骨架中作為重複單元含有式(XXV)及/或式(XXVI)的環狀磷腈化合物，或作為重複單元含有對磷腈環中的磷原子的取代位置不同的式(xxvn)及/或式(xxvm)的化合物等。化24tableseeoriginaldocumentpage34在此，式(XXV)及式(XXVII)中的m為110的整數，WR4選自可具有取代基的碳數112的烷基、芳基及羥基，全部可為相同或相異。A表示碳數l4的亞烷基或丙炔基。式(XXVI)及式(XXVIII)中，n表示l10的整數，RSRS選自可具有取代基的碳數112的烷基或芳基，全部可為相同或相異，A表示碳數14的亞垸基或丙炔基。又，式中m個R1，R2，R3，r4的m個全部可為相同或相異，n個R5，R6，R7，RS的n個全部可為相同或相異。上述式(xxv)式(xxviii)中，作為r'rs所示的可具有取代基的碳數112的垸基或芳基並無特別限制，但可例舉例如甲基，乙基，丙基，異丙基，丁基，異丁基，仲丁基，叔丁基等的垸基，苯基，1-萘基，2-萘基等的芳基，鄰甲苯基，間甲苯基，對甲苯基，2,3-二甲苯基，2，4-二甲苯基，鄰異丙苯基，間異丙苯基，對異丙苯基，茶(mesityl)基等的垸基取代芳基，苄基，苯乙基等的芳基取代垸基等，進而作為這些取代的取代基，可例舉垸基，垸氧基，芳基，羥基，胺基，環氧基，乙烯基，羥基烷基J烷基胺基等o這些中，從環氧樹脂組合物的耐熱性、耐溼性的觀點出發，以芳基為佳，更佳為苯基或者羥基苯基。又，作為上述式(XXV)式(XXVin)中A所示的碳數14的亞垸基或丙炔基，並無特別限制，可例舉例如亞甲基，亞乙基，亞丙基，亞異丙基，亞丁基，亞異丁基，亞苯基，甲代亞苯(tolylene)基，苯二甲基，亞萘基及亞聯苯基等，從環氧樹脂組合物的耐熱性、耐溼性的觀點出發，以丙炔基為佳，其中以亞苯基更佳。環狀磷腈化合物可例舉上述式(xxv)式(xxvm)的任一項的聚合物，上述式(XXV)和上述式(XXVI)的共聚物，或上述式(XXVII)和上述式(XXVIII)的共聚物，在是共聚物的情況下，可以為無規共聚物、嵌段共聚物、或交替共聚物的任一種。對於其共聚摩爾比m/n並無特別限定，但從提高環氧樹脂固化物的耐熱性或強度的觀點出發，以1/01/4為佳，以1/01/1.5更佳。又，聚合度m+n為120，較佳為28，更佳為36。作為優選的環狀磷腈化合物的例子，有式(XXIX)的聚合物和式(XXX)的共聚物等。化25(在此，式(XXIX)中的n表示09的整數，R^W表示各自獨立的氫原子或羥基。)化26(xxx)在此，上述式(XXX)中的m、n表示09的整數，1^116各自獨立選自氫原子或羥基。又，作為上述式所示的環狀磷腈化合物，可以是如下述所示的將n個重複單元(a)和m個重複單元(b)交替含有的化合物、將n個重複單元(a)和m個重複單元(b)嵌段狀含有的化合物、將n個重複單元(a)和m個重複單元(b)無規地含有的化合物中的任一種，但以無規地含有的化合物為佳。此外，重複單元(a)中WW各自獨立選自氫原子或羥基。化27formulaseeoriginaldocumentpage36(a)其中，優選將上述式(XXIX)中的n為36的聚合物作為主要成分的化合物，或將上述式(XXX)中的WW全部為氫原子或其中一個為羥基、n/m為1/21/3、n+m為36的共聚物作為主要成分的化合物。又，作為市售的磷腈化合物，有SPE-IOO(大冢化學公司制，商品名)可自市面上購得。(G)具有磷原子的化合物的配合量並無特別限制，相對於除了(J)無機填充劑以外的其它全部配合成分，以磷原子的量計，優選0.0150質量％，更優選0.110質量％，進一步優選0.53質量％。當配合量小於0.01質量％時，阻燃性會有不充分的傾向，當配合量超過50質量°/。時成形性、耐溼性有降低的傾向。本發明中從脫模性的觀點而言，以還含有(H)重均分子量4,000以上的直鏈型氧化聚乙烯和(I)將碳數530的a-烯烴和順丁烯二酸酑的共聚物用碳數525的一元醇酯化的化合物。(H)重均分子量4,000以上的直鏈型氧化聚乙烯起著脫模劑作用。在此，直鏈型聚乙烯是指，側鏈烷基鏈的碳數為主鏈垸基鏈的碳數10%左右以下的聚乙烯，一般而言，被分類為以針入度(penetrationindex)2以下的聚乙烯。又，氧化聚乙烯是指具有酸價的聚乙烯。關於(H)成分的重均分子量，就脫模性的觀點而言，以4,000以上為佳，就粘接性、防止模具和封裝體汙染觀點而言，以30,000以下為佳，以5,00020,000更佳，以7,00015,000進一步佳。在此，重均分子量是指以高溫GPC(凝膠滲透層析法)測定的值。此外，本發明的高溫GPC測定方法是如下。測定器Waters公司制高溫GPC(溶劑二氯苯溫度140°C，標準物質聚苯乙烯)柱PolymerLaboratories公司制，商品名PlgelMIXED-BlOjim(7,5mmx300mm)x2支流量1.0ml/分(試料濃度:0.3w/vol%)(注入量lOO^ll)又，(H)成分的酸值並無特別限制，而就脫模性的觀點而言以250mg/KOH為佳，以1035mg/KOH更佳。對(H)成分的配合量並無特別限制，但相對於(A)環氧樹脂以0.510質量％為佳，以15質量％更佳。在配合量小於0.5質量％時，會有脫模性降低的傾向，在超過10質量％時，粘接性及模具和、封裝體的汙染的改善效果會有不充分的情況。本發明中所使用的(1)將碳數530的a-烯烴與順丁烯二酸酐的共聚物用碳數525的一元醇酯化而得的化合物，也是起著脫模劑作用的化合物，與(H)成分的直鏈型氧化聚乙烯及(A)成分的環氧樹脂的任一者相溶性均高，有防止粘接性的降低和模具、封裝體的汙染的效果。作為在(I)成分中所使用的碳數530的a-烯烴，並無特別限制，可例舉例如l-戊烯，l-己烯，l-庚烯，l-辛烯，l-壬烯，l-癸烯，1-十一烯，l-十二烯，l-十三烯，l-十四烯，l-十五烯，l-十六烯，l-十七烯，1-十八烯，l-十九烯，l-二十烯，l-二十二烯，l-二十三烯，l-二十四烯，1-二十五烯，l-二十六烯，l-二十七烯等的直鏈型oc-烯烴，3-甲基-l-丁烯，3，4-二甲基-戊烯，3-甲基-l-壬烯，3，4-二甲基-辛烯，3-乙基-l衝二烯，4-甲基-5-乙基-1-十八烯，3,4，5-三乙基-1-1-二十烯等的支鏈型a-烯烴等，這些可單獨使用也可組合2種以上使用。其中以碳數1025的直鏈型a-烯烴為佳，以l-二十烯，l-二十二烯，1-二十四烯等的碳數1525的直鏈型ot-烯烴更佳。作為(I)成分所使用的碳數525的一元醇，並無特別限制，可例舉例如，戊醇，異戊醇，己醇，庚醇，辛醇，辛醇，壬醇，癸醇，十一醇，月桂醇，十三醇，肉豆蔻醇，十五醇，十六醇，十七醇，硬脂醇，十八醇，二十醇等的直鏈型或支鏈型脂肪族飽和醇，己烯醇，2-己烯-l-醇，1-己烯-3-醇，戊烯醇，2-甲基-l-戊烯醇等的直鏈型或支鏈型的脂肪族不飽和醇，環戊醇，環己醇等的脂環式醇，苄醇，肉桂醇等的芳香族醇，糠醇等的雜環式醇等，這些可單獨使用也可組合2種以上使用。其中以碳數1020的直鏈型醇為佳，碳數1520的直鏈型脂肪族飽和醇更佳。本發明的(I)成分中碳數530的(x-烯烴和順丁烯二酸酐的共聚物，並無特別限制，可例舉例如下述通式(XXXI)所示的化合物，下述通式(XXXII)所示的化合物等，作為市售品，以l-二十烯，1-二十二烯及1-二十四烯為原料的NissanElectorWPB-1(日本油脂公司制商品名)可自市面上購得。化28formulaseeoriginaldocumentpage38(通式(XXXI)及(XXXII)中，R選自碳數328的一價脂肪族烴基，n表示l以上的整數，m表示正數。)上述通式(XXXI)及(XXXII)中的m表示，相對於順丁烯二酸酐l摩爾共聚了多少摩爾a-烯烴，並無特別限制，但以0.510為佳，以0.91.1更佳。作為(I)成分的共聚物的製造方法，並無特別限制，可使用一般共聚法。在反應中，也可使用使a-烯烴和順丁烯二酸酐可溶的有機溶劑等。有機溶劑方面並無特別限制，但以甲苯為佳，也可使用醇系溶劑，醚系溶劑，胺系溶劑等。反應溫度因使用的有機溶劑的種類而異，但就反應性、生產性的觀點而言，以5020(TC為佳，以8012(TC更佳。對於反應時間，若可得共聚物則並無特別限制，而就生產性的觀點而言以130小時為佳，以215小時更佳，以410小時進一步佳。反應完成後，可根據需要，在加熱減壓下等將未反應部分、溶劑等予以除去。其條件是使溫度為100220°C，更佳為120180°C，壓力為13.3xl03Pa以下，更佳為8xl03Pa以下，使時間為0.510小時為佳。又，在反應中可根據需要添加胺系催化劑、酸催化劑等的反應催化劑。反應體系的pH以110左右為佳。作為將(I)成分的共聚物用碳數525的一元醇酯化的方法，並無特別限制，可使用使共聚物與一元醇加成反應等的一般方法。共聚物和一元醇的反應摩爾比，並無特別限制，可任意設定，但由於通過調整此反應摩爾比，可控制親水性的程度，因此根據目標密封用環氧樹脂組合物而適宜地設定為佳。在反應中可使用共聚物可溶的有機溶劑等。有機溶劑方面並無特別限制，但以甲苯為佳，也可使用醇系溶劑、醚系溶劑、胺系溶劑等。反應溫度根據使用的有機溶劑的種類而異，但就反應性、生產性的觀點而言，以5020(TC為佳，以8012(TC更佳。反應時間並無特別限制，但以生產性的觀點而言以130小時為佳，以215小時更佳，以410小時進一步佳。反應完成後，可根據需要，在加熱減壓下等將未反應部分、溶劑等除去。其條件是使溫度為100220°C，更佳為120180°C，壓力為13.3xl03Pa以下，更佳為8xl03Pa以下，使時間為0.510小時為佳。又，在反應中，可根據需要添加胺系催化劑、酸催化劑等的反應催化劑。反應體系的pH以110左右為佳。作為將(I)成分的a-烯烴和順丁烯二酸酐的共聚物用一元醇酯化的化合物，例如可以舉出在結構中作為重複單元含有選自下述式(a)或(b)所示的二酯及式(c)(f)所示的單酯的1種以上的化合物等。又，也可含有式(g)或(h)所示的非酯。又，可包含順丁烯二酸酐開環而具有二個-COOH基的結構。作為此種化合物，可含有(1)主鏈骨架以式(a)(f)的任一種單獨所構成的化合物，(2)在主鏈骨架中將式(a)(f)中的任意2種以上無規地含有的化合物、規則地含有的化合物、嵌段狀含有的化合物，(3)在主鏈骨架中將式(a)(f)中的任1種或2種以上和式(g)及(h)中的至少一種無規地含有的化合物、規則地含有的化合物、嵌段狀含有的化合物等，這些可單獨使用也可組合2種以上使用。又，(4)在主鏈骨架中將式(g)及(h)，無規地含有的化合物、規則地含有的化合物、嵌段狀含有的化合物；和(5)主鏈骨架以式(g)或(h)中的任意單獨構成的化合物中的任一者或兩者。formulaseeoriginaldocumentpage41(在上述式(a)(h)中，R'表示碳數328的一價脂肪族烴基，R2選自碳數525的一價烴基，m表示正數。)上述式(a)(h)中的m表示相對於順丁烯二酸酐l摩爾使多少摩爾a-烯烴共聚，m並無特別限制，但以0.510為佳，以0.91.1更佳。(I)成分的單酯化率，可根據和(H)成分的組合而適宜選擇，但從脫模性的觀點而言以20%以上為佳，作為(I)成分，優選將式(c)(f)所示的單酯的任1種或2種以上以20摩爾％以上含有的化合物，更優選以30摩爾％以上含有的化合物。又，(I)成分的重均分子量，在防止模具、封裝體汙染及成形性的觀點而言，以5，000100,000為佳，以10,00070，000更佳，以15,00050,000進一步佳。重均分子量小於5,000時會有防止模具、封裝體汙染的效果減低的傾向，超過100,000時化合物的軟化溫度上升，會有混煉性等劣化的formulaseeoriginaldocumentpage41傾向。在此，重均分子量是指在常溫GPC測定的值。在本發明的由常溫GPC進行的重均分子量的測定方法如以下。測定器島津製作所制LC-6C柱shodexKF掘.5+KF隱804+KF-806溶劑THF(四氫呋喃)溫度室溫(25°C)標準物質聚苯乙烯流量l.Oml/分(試料濃度約0,2wt/vol%)注入量200(il(I)成分的配合量，並無特別限制，但相對於(A)環氧樹脂以0.510質量％為佳，以15質量％更佳。配合量小於0.5質量％時會有脫模性降低的傾向，超過10質量％時會有抗回流性降低的傾向。就抗回流性或模具、封裝體汙染的觀點而言，本發明中作為脫模劑的(H)成分及(I)成分的至少一種，優選在本發明的環氧樹脂組合物的調製時與(A)成分的環氧樹脂的一部分或全部預混合。將(H)成分及(I)成分的至少一種和(A)成分預混合時，在這些的基質樹脂中的分散性提高，具有防止抗回流性的降低或模具、封裝體汙染的效果。預混合的方法，並無特別限制，只要可使(H)成分及(I)成分的至少一種分散於(A)成分的環氧樹脂中的話則任意方法均可使用，例如，在室溫22(TC進行0.520小時攪拌等的方法。就分散性、生產性的觀點而言，使溫度為100200°C、更佳為150170°C，攪拌時間為110小時、更佳為36小時為佳。預混合用的(H)成分及(I)成分的至少一種，可和(A)成分的全量預混合，但即使和一部分預混合，也可獲得充分效果。在此情況下，預混合的(A)成分的量以(A)成分全量的1050質量％為佳。又，通過將(H)成分和(I)成分的任一者和(A)成分預混合，可獲得分散性提高的效果，但以將(H)成分及(I)成分兩者和(A)成分預混合時效果更好，因此優選。在預混合時3成分的添加順序，並無特別限制，可使全部同時添加混合，可使(H)成分和(1)成分的任一者先和(A)成分添加混合，之後將殘留的成分添加混合。在本發明的密封用環氧樹脂組合物中，進而以提高阻燃性的目的，可根據需要配合以往公知的非滷素，非銻的阻燃劑。可例舉例如三聚氰胺，三聚氰胺衍生物，三聚氰胺改性酚醛樹脂，具有三嗪環的化合物，三聚氰酸衍生物，異三聚氰酸衍生物等的含氮化合物，氫氧化鋁，錫酸鋅，硼酸鋅，鉬酸鋅，二環戊二烯基鐵等的含金屬元素的化合物等，這些可單獨使用一種也可使用2種以上的組合。又，在本發明的密封用環氧樹脂組合物中，從提高IC等的半導體元件的耐溼性及高溫放置特性的觀點而言，可添加陰離子交換體。陰離子交換體方面並無特別限制，可使用以往公知的物質，例如，水滑石(hydrotalcites)類，或選自鎂、鋁、鈦、鋯、鉍等的元素的水合氧化物等，這些可單獨或將2種以上予以組合使用。其中以下述組成式(XXXIII)所示的水滑石為佳。(XXXIII)所示的化合物作為市售品可獲得協和化學工業公司制商品名DHT-4A。化30Mgi-xAlx(OH)2(CO;0x/2mH20......(XXXIII)(式(XXXIII)中，0<X^0.5，m為正數)進而，在本發明的密封用環氧樹脂組合物中，可根據需要配合高級脂肪酸、高級脂肪酸金屬鹽、酯系蠟、聚烯烴系蠟、聚乙烯、氧化聚乙烯等的脫模劑，碳黑等的著色劑，矽油或矽橡膠粉末等的應力緩和劑等作為其它的添加劑。本發明的密封用環氧樹脂組合物，若為可使各種原材料均一地分散混合的話，則可使用任意方法來調製，作為一般的方法，可例舉將設定配合量的原材料用混合器等予以充分混合後，利用混合輥(mixingroll)、擠壓機，擂潰機(motar)、行星式混合機等進行混合或熔融混煉後，冷卻，根據需要脫泡、粉碎的方法等。又，可根據需要以合乎成形條件的尺寸及質量予以薄片(tablet)化也可。作為將本發明的密封用環氧樹脂組合物作為密封材使用，將半導體裝置等的電子零件裝置密封的方法，以低壓傳遞模塑(transferforming)成形法為最普遍，還可例舉注入成形法、壓縮成形法等。也可使用分散(dispense)方式、模塑方式、印刷方式等。作為具備用本發明所得密封用環氧樹脂組合物進行了密封的元件的本發明的電子零件裝置，可例舉在導線架、已配線完成的巻帶、配線板、玻璃、矽晶圓等的支持構件上或安裝基板上，搭載半導體晶片、電晶體、二極體、閘流電晶體等的有源元件和電容器、電阻器、線圈等的無源元件，並將必要的部分利用本發明的固化性樹脂組合物進行了封裝的電子部件裝置等。作為安裝基板沒有特別的限制，例如可以舉出有機基板、有機薄膜、陶瓷基板、玻璃基板等的插入式基板，液晶用玻璃基板、MCM(MultiChipModule)用基板，混合IC用基板等。作為具備此種元件的電子零件裝置，可例舉例如半導體裝置，更具體而言，例如有將半導體晶片等元件固定於導線架(island、tab)上，再以引線接合或凸塊連接後，使用本發明的密封用環氧樹脂組合物利用傳遞模塑成形等封裝而形成的DIP(DualInlinePackage)、PLCC(PlasticLeadedChipCarrier)、QFP(QuadFlatPackage)、SOP(SmallOutlinePackage)、SOJ(SmallOutlineJ-leadPackage)、TSOP(ThinSmallOutlinePackage)、TQFP(ThinQuadFlatPackage)等的樹脂封裝型IC;將以引線接合在巻帶載板上的半導體晶片，使用本發明的密封用環氧樹脂組合物封裝的TCP(TapeCarrierPackage);將以金屬線接合、倒裝式接合、焊錫等連接於在配線板或玻璃上所形成的配線上的半導體晶片，使用本發明的密封用環氧樹脂組合物封裝的COB(ChipOnBoard)、COG(ChipOnGlass)等的裸晶片組裝的半導體裝置；在於配線板或玻璃上所形成的配線上，將以引線接合、倒裝式接合、焊錫等連接的半導體晶片、電晶體、二極體、閘流電晶體等的有源元件及/或電容器、電阻器、線圈等的無源元件，使用本發明的密封用環氧樹脂組合物封裝的混合式IC;在形成了MCM(MultiChipModule)基板(motherboard)連接用端子的插入式基板上搭載半導體晶片，通過凸塊或引線接合使半導體晶片和形成於插入式基板的配線予以連接後，用本發明的密封用環氧樹脂組合物將半導體晶片搭載側密封的BGA(BallGridArray)、CSP(ChipSizePackage)、MCP(MultiChipPackage)等。又，這些半導體裝置可以是在安裝基板上使元件以2個以上重疊的形式所搭載的堆棧(層合)型封裝體，也可以是使2個以上的元件一次用密封用環氧樹脂組合物密封的集合模塑法(collectivemolding)型封裝體。〔實施例〕接著以實施例說明本發明，但本發明的範圍並非限定於這些實施例。以下，氫氧化鎂粒子表示氫氧化鎂粒子或氫氧化鎂。(氫氧化鎂的合成例)(1)氫氧化鎂l將微晶直徑58.3xl(T9m的電解MgO(Tateho化學工業公司制)用球磨機粉碎，以溼式法使之通過200篩孔的篩。將通過了篩的粒子作為晶種，以氧化物(MgO)濃度為100g/L的方式添加到裝有濃度0.02mol/L的乙酸10L的內容積20L的容器中。將所得的含MgO混合溶液在保持於90'C的同時，使用高速攪拌機(特殊機化公司制，商品名Homomixer)，使渦輪機葉片的圓周速度為10m/s予以攪拌，同時進行4小時水合反應。所得的反應生成物經500篩孔的篩，使通過了篩的微小粒子，接著進行過濾、水洗、乾燥，獲得氫氧化鎂粒子。所得的氫氧化鎂粒子的粒子形狀、c軸的大小(Lc)及體積(V)等如表1所示。(2)氫氧化鎂2將上述所得的氫氧化鎂1粒子30g作為晶種，除了在0.02mol/L乙酸10L中予以預先懸浮以外其它則進行和上述同樣的操作，獲得比上述所得的氫氧化鎂1粒子結晶進一步生長的氫氧化鎂2。表示此氫氧化鎂粒子的粒子形狀的各數值如表1所示。(3)氫氧化鎂3將上述所得的氫氧化鎂1粒子500g和氫氧化鎂2粒子500g裝入V型混合機，實施20分鐘混合處理，獲得氫氧化鎂3。表示此氫氧化鎂粒子粒子形狀的各數值如表1所示。(4)氫氧化鎂4作為氫氧化鎂直接使用Tateho化學工業公司制，商品名EchoMagZ-IO。表示此氫氧化鎂粒子粒子形狀的各數值如表1所示。(5)氫氧化鎂5作為氫氧化鎂直接使用TMG公司制，商品名FineMagMO。將表示此氫氧化鎂粒子的粒子形狀的各數值如表1所示。表l各種氫氧化鎂tableseeoriginaldocumentpage46(脫模劑的合成例)作為a-烯烴和順丁烯二酸酐的共聚物，使用l-二十烯，l-二十二烯及1-二十四烯的混合物和順丁烯二酸酐的共聚物(日本油脂公司制，商品名NissanElectorWPB-1)，作為一元醇，使用硬脂醇，將這些溶解於甲苯，在IO(TC經8小時反應後，分段升溫至16(TC的同時將甲苯除去，進而在減壓下於16(TC經6小時反應將未反應分除去，獲得重均分子量34,000、單酯化率70摩爾％的酯化化合物((I)成分脫模劑3)。在此，重均分子量是使用THF(四氫呋喃)作為溶劑利用GPC測定的值。(實施例117，比較例18)作為(A)環氧樹脂，準備環氧當量196、熔點106"C的聯苯基型環氧樹脂(日本環氧樹脂公司制，商品名epikoteYX-4000H)(環氧樹脂1)，環氧當量245、熔點ll(TC的含硫原子環氧樹脂(東都化成公司制，商品名YSLV-120TE)(環氧樹脂2)，環氧當量266、軟化溫度67匸的|3-萘酚芳烷基型環氧樹脂(東都化成公司制商品名ESN-175)(環氧樹脂3)及環氧基當量195，軟化溫度65'C的鄰甲酚醛型環氧樹脂(住友化學工業公司制商品名ESCN-190)(環氧樹脂4)。作為(B)準備，軟化溫度70°C、羥基當量175的苯酚芳垸基樹脂(三井化學公司制，商品名MilexXLC-3L)(固化劑l),軟化溫度8(TC、羥基當量199的聯苯基型酚醛樹脂(明和化成公司制，商品名MEH-7851)(固化劑2)及軟化溫度8(TC、羥基當量106的線型酚醛樹脂(明和化成公司制，商品名H-1)(固化劑3)。作為(E)固化促進劑準備三苯基膦(固化促進劑l)，三苯基膦與1,4-苯醌的加成物(固化促進劑2)及三丁基膦與1，4-苯醌的加成物(固化促進劑3)，作為(F)矽垸偶合劑準備Y-縮水甘油基丙基三甲氧基矽烷(環氧基矽烷)、含有仲胺基的矽烷偶合劑，苯胺基丙基三甲氧基矽烷(苯胺基矽垸)。作為阻燃劑準備上述表l所示各種(C)氫氧化鎂(氫氧化鎂18)，氧化鋅，芳香族縮合磷酸酯(大八化學工業公司制，商品名PX-200)，三苯基氧化膦，三氧化銻，及環氧基當量397、軟化溫度69'C，溴含量49質量。/。的雙酚A型溴化環氧樹脂(東都化成公司制，商品名YDB-400)。作為(J)無機填充劑，準備平均粒徑14.5pm、比表面積2.8m7g的球狀熔融二氧化矽，作為其它的添加劑，準備櫚蠟(脫模劑l)，作為(H)成分，準備重均分子量8,800、針入度l、酸值30mg/KOH的直鏈型氧化聚乙烯(Clariant公司制，商品名PED153)(脫模劑2)(I)成分(上述調製的脫模劑3)及碳黑(三菱化學公司制，商品名MA-IOO)。各自以表2表4所示質量份配合，在混煉溫度80'C、混煉時間10分的條件進行輥混煉，來製作實施例117、比較例18的組合物。表2配合組成l表2tableseeoriginaldocumentpage49表3配合組成2tableseeoriginaldocumentpage50表4配合組成3tableseeoriginaldocumentpage51將製作的實施例117、比較例18的密封用環氧樹脂組合物的特性根據下面各試驗來求得。結果如表5表7所示。(1)螺旋流(spiralflow)使用準照EMMI-1-66的螺旋流測定用模具，將密封用環氧樹脂組合物用傳遞模塑成形機，在模具溫度180°C、成形壓力6.9MPa、固化時間90秒的條件下成形，求得流動距離(cm)。(2)熱時硬度將密封用環氧樹脂組合物以上述(1)的成形條件成形為直徑50mmx厚度3mm的圓板，在成形後馬上使用肖氏D型硬度計予以測定。(3)阻燃性使用成形厚度1.6mm(1/16英寸)的試驗片的模具，將密封用環氧樹脂組合物以上述(1)的成形條件成形，進而在18(TC經5小時後固化，依照UL-94試驗法來評價阻燃性。(4)耐酸性將搭載8mmxl0mmx0.4mm的矽晶片的外形尺寸20mmxl4mmx2mm的80銷(pin)扁平封裝體(QFP)，使用密封用環氧樹脂組合物以上述(3)的條件成形之後固化來製作，進行鍍焊錫處理，以目視觀察表面腐蝕的程度，良好與否的順序是按照，〇，△，X進行評價。(5)剪切脫模性將縱50mmx橫35mmx厚度0.4mm的鍍鉻不鏽鋼板插入，在其上使用成形直徑20mm的圓板的模具，將密封用環氧樹脂組合物以上述(1)條件成形，在成形後馬上將該不鏽鋼板拔出(drawout)，記錄最大拔出力。對相同的不鏽鋼板連續重複10次該操作，求得自第二次至第IO次為止的拔出力平均值，進行評價。(6)抗回流性將搭載8mmxl0mmx0.4mm的矽晶片的外形尺寸20mmxl4mmx2mm的80銷扁平封裝體(QFP)，使用密封用環氧樹脂組合物以上述(3)的條件予以成形，進行後固化來製作，在85'C、85n/。RH的條件予以加溼，在每一設定的時間於24(TC、IO秒的條件進行回流處理，觀察裂紋的有無，用相對於試驗封裝體數(5個)的發生裂紋的封裝體數來進行評價。(7)耐溼性將搭載了6mmx6mmx0.4mm的測試用矽晶片的外形尺寸20mmxl4mmx2.7mm的80銷扁平封裝體(QFP)，使用密封用環氧樹脂組合物以上述(3)的條件予以成形，進行後固化來製作，進行前處理後，予以加溼，在每一設定時間調査鋁配線腐蝕所致斷線不良，以相對於試驗封裝體數(10個)的不良封裝體數進行評價。所述QFP在5pm厚的氧化膜上實施了線寬lOpm、厚度lpm的鋁配線。此外，在前處理中，在85'C、85%RH、72小時的條件下將扁平封裝體加溼後，在215。C、進行90秒氣相回流(vaporphasereflow)處理。之後的加溼是在0.2MPa、121'C的條件下進行。(8)高溫放置特性使用密封用環氧樹脂組合物在上述(3)條件下成形、進行後固化來製作16銷型DIP(DualInlinePackage),所述16銷型DIP(DualInlinePackage)是將在5pm厚的氧化膜上實施了線寬10pm、厚度lprn的鋁配線的5mmx9mmx0.4mm的測試用矽晶片，在實施了部分鍍銀的42合金引線架(leadframe)上使用銀糊予以搭載，利用超聲波熱壓(thermosonic)型接線機(wirebonder),在200。C將晶片的焊盤和內引線(innerlead)用Au線連接而成的。在20(TC的高溫槽中保管該16銷型DIP，在每一設定的時間取出進行導通試驗，以相對於試驗封裝體數(10個)的導通不良的封裝體數，來評價高溫放置特性。表5密封材料物性ltableseeoriginaldocumentpage54tableseeoriginaldocumentpage55表7密封材料物性3特性比較例12345678阻燃性總殘焰時間(s)2119391369015205判定V-0V-0V-0NGNGV-0V-0V-0螺旋流(cm)929877149135158150140熱時硬度(ShoreD)7273707974697179耐酸性X〇X◎◎◎◎◎脫模性8.96.213.53.14.28.27.73.2耐回流性48h0/50/50/50/50/50/50/50/572h0/50/50/50/50/50/50/50/596h2/51/54/50/50/50/50/20/5168h5/55/55/52/55/53/55/51/5耐溼性100h0/100/100/100/100/100/100/100/10500h0/100/100/100/100/100/100/100/101000h0/100/100/100/100/104/101/100/101500h0/100/100/100/100/108/103/100/10高溫放置特性500h0/100/100/100/100/100/100/108/101000h0/100/100/100/100/100/100/100/101500h0/100/100/100/100/100/100/100/102000h0/100/100/100/100/100/100/100/10比較例13由於使用了不含本發明氫氧化鎂粒子的氫氧化鎂，因此比較例l，3的耐酸性劣化，又比較例l，2及3的流動性也不良。又比較例48沒有使用氫氧化鎂，在不配合阻燃劑的比較例4及僅使用氧化鋅的比較例5的阻燃性劣化，無法實現UL-94V-0。又僅用磷系阻燃劑的比較例6，7的耐溼性劣化。使用溴系阻燃劑/銻系阻燃劑的比較例8在高溫放置特性方面劣化。相對於此，含有本發明構成成分(A)(C)的實施例117全部實現了UL-94V-0，阻燃性良好，又耐酸性、流動性及成形性也良好。進而實施例114、16、17的抗回流性優異，實施例117則耐溼性及高溫放置特性優異，可靠性也優異。〔產業上利用可能性)本發明的密封用環氧樹脂組合物的阻燃性良好，且可獲得成形性、抗回流性、耐溼性及高溫放置特性等的可靠性良好的電子零件裝置等製品，其工業價值極大。權利要求1.一種密封用環氧樹脂組合物，其為含有(A)環氧樹脂、(B)固化劑、(C)氫氧化鎂的密封用環氧樹脂組合物，其特徵為，(C)氫氧化鎂含有結晶外形如下的六角柱形狀的氫氧化鎂粒子，即該氫氧化鎂粒子的結晶外形如下由互為平行的上下2面的六角形的基底面與形成於這些基底面之間的外周6面的角柱面所構成且c軸方向大小為1.5×10-6～6.0×10-6m。2.根據權利要求1所述的密封用環氧樹脂組合物，其中所述氫氧化鎂粒子含有具有8.0xl0"8600xl0"8m3體積的粒子。3.根據權利要求1或2所述的密封用環氧樹脂組合物，其中所述氫氧化鎂粒子含有將微晶直徑50xl(T9m以上的氧化鎂予以水合所得的粒子。4.根據權利要求1所述的密封用環氧樹脂組合物，其中(C)氫氧化鎂含有如下的氫氧化鎂粒子混合物，該氫氧化鎂粒子混合物由上述氫氧化鎂粒子，和選自具有8.0><10—1860(^10—181113體積的氫氧化鎂粒子和將微晶直徑50xlO—9m以上的氧化鎂水合而得的氫氧化鎂粒子中的至少一種粒子構成。5.—種密封用環氧樹脂組合物，其含有(A)環氧樹脂、(B)固化劑、(C)氫氧化鎂，其特徵為，(C)氫氧化鎂含有按照如下製造方法獲得的氫氧化鎂粒子，即該製造方法包括將具有50xl(T9m以上微晶直徑的氧化鎂原料予以粉碎、篩分，並將篩分所得的篩子下面的氧化鎂粉末添加於添加了有機酸的IO(TC以下的溫水中，接著在高剪切攪拌下進行氧化鎂的水合反應，接著將生成的固形成分濾出、水洗、乾燥的工序。6.根據權利要求15中的任意一項所述的密封用環氧樹脂組合物，其中相對於(A)環氧樹脂100質量份，含有5300質量份(C)氫氧化鎂7.根據權利要求16中的任意一項所述的密封用環氧樹脂組合物，其還含有(D)金屬氧化物。8.根據權利要求7所述的密封用環氧樹脂組合物，其中(D)金屬氧化物為選自典型金屬元素的氧化物及過渡金屬元素的氧化物。9.根據權利要求8所述的密封用環氧樹脂組合物，其中(D)金屬氧化物為選自鋅、鎂、銅、鐵、鉬、鎢、鋯、錳及鈣的氧化物的至少l種。10.根據權利要求19中的任意一項所述的密封用環氧樹脂組合物，其中(A)環氧樹脂含有聯苯基型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、芪型環氧樹脂、含硫原子環氧樹脂、酚醛清漆型環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、三苯基甲垸型環氧樹脂、亞聯苯基型環氧樹脂及萘酚芳垸基型環氧樹脂中的至少1種。11.根據權利要求10所述的密封用環氧樹脂組合物，其中含硫原子環氧樹脂是下述通式(I)所示的化合物，式(I)中，WRS選自氫原子、取代或未取代的碳數110的一價烴基、取代或未取代的碳數110的烷基及取代或未取代的碳數110的烷氧基，全部可為相同或不同，n表示03的整數。12.根據權利要求111中的任意一項所述的密封用環氧樹脂組合物，其中(B)固化劑含有聯苯基型酚醛樹脂、芳烷基型酚醛樹脂、二環戊二烯型酚醛樹脂、三苯基甲烷型酚醛樹脂及酚醛清漆型酚醛樹脂中的至少1種。13.根據權利要求112中的任意一項所述的密封用環氧樹脂組合物，其還含有(E)固化促進劑。14.根據權利要求13所述的密封用環氧樹脂組合物，其中(E)固化促進劑含有膦化合物與醌化合物的加成物。15.根據權利要求14所述的密封用環氧樹脂組合物，其中(E)固化促進劑含有至少一個烷基結合於磷原子的膦化合物與醌化合物的加成物。16.根據權利要求115中的任意一項所述的密封用環氧樹脂組合物，其還含有(F)偶合劑。17.根據權利要求16所述的密封用環氧樹脂組合物，其中(F)偶合劑含有具有仲胺基的矽烷偶合劑。化1formulaseeoriginaldocumentpage3318.根據權利要求17所述的密封用環氧樹脂組合物，其中具有仲胺基的矽烷偶合劑含有下述通式(II)所示的化合物，其中，Ri選自氫原子、碳數16的烷基及碳數12的烷氧基，W選自碳數16的烷基及苯基，W表示甲基或乙基，n表示l6的整數，m表示13的整數。19.根據權利要求118中的任意一項所述的密封用環氧樹脂組合物，其還含有(G)具有磷原子的化合物。20.根據權利要求19所述的密封用環氧樹脂組合物，其中(G)具有磷原子的化合物含有磷酸酯化合物。21.根據權利要求20所述的密封用環氧樹脂組合物，其中磷酸酯化合物含有下述通式(III)所示的化合物，其中，式(III)中的8個R表示碳數14的烷基，全部可為相同或不同,Ar表示芳香族環。22.根據權利要求19所述的密封用環氧樹脂組合物，其中(G)具有磷原子的化合物含有氧化膦，該氧化膦含有下述通式(IV)所示的膦化合物，化2化3化4formulaseeoriginaldocumentpage5通式(IV)中，R1、W及R表示碳數110的取代或未取代的垸基、芳基、芳垸基及氫原子中的任一種，全部可為相同或相異，但是不包括全部為氫原子的情況。23.根據權利要求122中的任意一項所述的密封用環氧樹脂組合物，其還含有(H)重均分子量4,000以上的直鏈型氧化聚乙烯，及(I)將碳數530的(x-烯烴與順丁烯二酸酐的共聚物用碳數525的一元醇酯化而成的化合物的至少一方。24.根據權利要求23所述的密封用環氧樹脂組合物，其中，(H)成分及(I)成分的至少一種，是與(A)成分的一部分或全部預混合而成。25.根據權利要求124中的任意一項所述的密封用環氧樹脂組合物，其還含有(J)無機填充劑。26.根據權利要求25所述的密封用環氧樹脂組合物，其中(C)氫氧化鎂與(J)無機填充劑含量的合計量，相對於密封用環氧樹脂組合物為6095質量％。27.—種具備用上述權利要求126中的任一項記載的密封用環氧樹脂組合物所密封的元件的電子零件裝置。全文摘要本發明涉及一種密封用環氧樹脂組合物，其為含有(A)環氧樹脂、(B)固化劑、(C)氫氧化鎂的密封用環氧樹脂組合物，其特徵為，(C)氫氧化鎂含有結晶外形如下的六角柱形狀的氫氧化鎂粒子，即該氫氧化鎂粒子的結晶外形為由互為平行的上下2面的六角形的基底面與形成於這些基底面之間的外周6面的角柱面所構成且c軸方向大小為1.5×10-6～6.0×10-6m。由此，可提供阻燃性、成形性、抗回流性、耐溼性及高溫放置特性等可靠型優異，適合用於VLSI的密封的密封用環氧樹脂組合物，及具備以此組合物密封的元件的電子零件裝置。文檔編號C08L63/00GK101223235SQ20068002576公開日2008年7月16日申請日期2006年7月13日優先權日2005年7月13日發明者吉澤秀崇,池澤良一,赤城清一申請人:日立化成工業株式會社