落下管式粒狀結晶製造裝置及粒狀結晶製造方法
2023-11-10 03:45:57
專利名稱：落下管式粒狀結晶製造裝置及粒狀結晶製造方法
技術領域：
本發明涉及使無機材料的粒狀液滴在落下管內自由落下並使其凝固產生大致球狀結晶體的落下管式粒狀結晶製造裝置及粒狀結晶製造方法，尤其涉及利用離心力從形成於坩堝的多個噴嘴噴出粒狀液滴的技術。
背景技術：
美國專利第4322379號公報揭示了如下一種技術在石英制的落下管子的上端部的內部對半導體的矽進行加熱作成融液，對該融液作用氦氣的氣體壓力，使粒狀的融液在落下管子內自由落下，並在其自由落下過程中使其凝固，製造大致一定尺寸的淚滴型結晶。但是，因受到落下管子內的氣體的落下阻力而沒有成為足夠的微小重力狀態。
「德克薩斯州太陽能裝置系統的發展與評估」第16屆電氣和電子工程師協會PVSC學報第257～260頁(1982)上記載了下面那種落下管式粒狀結晶製造技術。即，利用配置於粒化塔上部的坩堝將矽熔融，使氦氣的氣體壓力作用於坩堝內的融液，從形成於坩堝底壁的小徑噴嘴向下方一點一點地排出融液，並使其在粒化塔內的惰性氣體中自由落下，製造矽的球狀結晶。
該製造技術也稱作霧化的方法，在氣體中產生急速的凝固，可製造結晶粒為小形的多結晶體、最大直徑約為500μm的結晶粒程度，但難以製作更大形狀的球狀結晶。
另一方面，在美國專利第5183493號所揭示的由融液製作球狀粒體的製造方法中，在坩堝內使無機材料熔融，使氣體壓力作用於融液，從形成於坩堝底壁的細徑的噴嘴滴下融液，並對噴嘴施加振動，使融液依次排出一定量，並使該融液在落下管內自由落下、凝固。但是，在前述的任一方法中，作用於融液的氣體壓力或施加在噴嘴上的振動能量不僅因坩堝內的融液量、溫度變化、噴嘴前端的氛圍氣體的氣體壓力的不同而產生變動，且還受到微小的影響，實際上難以製作粒徑均勻的球狀結晶。
而且，由於對液滴一開始就作用有向下方加速的力，故在自由落下過程中容易受到氛圍氣體的阻力，自由落下所產生的重力作用減輕的效果變得較小。並且，由於液滴一旦從噴嘴噴出就從表面急速冷卻，故有難以成為單結晶體這一問題。另外，1mm左右直徑的液滴，其中心部的凝固比液滴表面的凝固慢，該凝固較慢一部分的融液在結晶體的表面上凝固為尾巴狀的突起，難以獲得球狀的結晶。此外，由於是使液滴從一個噴嘴依次落下的方式，故難以批量生產球狀結晶，從而難以降低生產成本。
本申請的發明者揭示了如日本專利第3231244號那樣的方法在落下管式球狀結晶製造裝置中，以浮遊狀態使半導體的粒子熔融來製作液滴，在使其自由落下來製作球狀的單結晶時，從外部對剛落下的液滴進行急速加熱來提高表面溫度，使液滴的內部和表面同時或從內部先凝固，獲得球狀的單結晶。
另外，本申請的發明者揭示了如下一種方法在日本專利第3287579號提出的單結晶體的製造裝置中，在將自由落下途中的球狀液滴作成過冷卻狀態後，使液滴的一點與固體表面點接觸，進行產生結晶核的凝固激發，得到單結晶。在該製造裝置中，也難以高效地製造大小整齊的粒狀單結晶。
此外，本申請的發明者還揭示了如下一種技術在國際公開WO03/095719號提出的落下管式球狀結晶製造裝置中，通過加振裝置將上下振動賦予收容融液的坩堝，並從噴嘴的前端使液滴向下方滴下，使對落下過程中的液滴進行冷卻的冷卻用氣體向與液滴落下方向相同的方向流動。
但是，在該球狀結晶製造裝置中，單位時間能滴下的液滴數量較少，從而難以有效地批量生產球狀結晶。
發明內容
本發明的目的在於，提供一種能高效地製造大小整齊的粒狀結晶的裝置和方法。本發明的另外目的在於，提供能連續批量生產粒子結晶的裝置和方法。本發明的另一目的在於，提供能製造高質量的單結晶的粒子結晶的裝置和方法。本發明的又一目的在於，提供一種可降低設備成本的粒子結晶裝置，提供可降低冷卻用氣體消耗量的粒子結晶裝置。
本發明的落下管式粒子結晶製造裝置，一邊使無機材料的粒子液滴在落下管內自由落下，一邊使其凝固，來製造大致球狀的結晶體，其特點是，包括配設在落下管上端部、且收容無機材料的融液的可圍繞鉛垂軸心旋轉的坩堝，該坩堝具有在坩堝外周部相對所述鉛垂軸心形成放射狀的小徑的多個噴嘴；用於旋轉驅動所述坩堝的旋轉驅動裝置；對所述坩堝和收容於該坩堝內的無機材料進行加熱的加熱裝置；在所述落下管的內部形成冷卻用氣體流動的氣流形成裝置。
在製作無機材料(例如半導體)制的大致球狀結晶體的場合，在坩堝內收容無機材料的原料，通過氣流形成裝置而在落下管內形成例如向下方流動的冷卻用氣體的氣流。並且，用加熱裝置對坩堝和坩堝內的無機材料進行加熱，通過旋轉驅動裝置使坩堝旋轉驅動，從而利用克服表面張力的離心力，使無機材料的液滴從坩堝內的多個小徑噴嘴向水平或大致水平方向噴出並向落下管內落下，在落下管內的落下過程中，利用表面張力的作用而保持球狀，利用冷卻用氣體使粒狀的液滴凝固，作成大致球狀的結晶體。
在將冷卻用氣體的流速設成與液滴落下速度相同的場合，沒有氛圍氣體對落下過程中的液滴的阻力作用，利用表面張力的作用維持球狀地持續落下，用冷卻用氣體進行冷卻，成為過冷卻狀態。然後，過冷卻狀態的液滴與落下管下部的內面接觸，當以該接觸作為激發而在液滴內生成單結晶的核時，液滴急速凝固而成為單結晶。
採用該粒狀結晶製造裝置，可獲得如下的效果。
(1)由於利用離心力的作用，使粒狀的液滴從坩堝的多個噴嘴向水平或大致水平方向噴出，故不使向鉛垂下方的重力以外的力作用於液滴，可從噴嘴噴出液滴。因此，可降低落下加速度和落下速度，可延長液滴在規定長度的落下管中落下的落下時間，可延長冷卻時間，或可縮短落下管的長度。而且，由於利用離心力來克服表面張力使液滴從坩堝噴出，故可減少球狀結晶體直徑的誤差。
並且，通過利用旋轉驅動裝置改變使坩堝旋轉的旋轉速度，不僅可改變結晶體的直徑，而且通過更換坩堝，改變噴嘴數和直徑、旋轉驅動裝置所進行的旋轉速度，就可容易地增加單位時間的結晶體的生產量。
(2)在利用氣流形成裝置在落下管內生成冷卻用氣流、與該冷卻用氣流一起使液滴落下的場合，液滴不受氛圍氣體的阻力，成為自由落下狀態，因此，液滴依靠表面張力的作用而保持球狀地凝固為單結晶的結晶體。
這樣，由於一邊利用冷卻用氣體進行冷卻一邊使液滴落下並凝固，故可提高對液滴進行冷卻的冷卻速度，縮短凝固的所需時間，縮短落下管的長度，此外，不必將落下管內作成真空，故有利於製作粒狀結晶製造裝置。
(3)由於可連續將無機材料從料鬥供給到坩堝內並進行加熱熔融，從坩堝的多個噴嘴噴出大致連續的(間歇性)粒狀的液滴，故可高效地批量生產結晶。
(4)除了所述加熱裝置外，當為了防止在落下管上端部分的內部落下過程中液滴的急速冷卻而設置有後階段加熱裝置時，可防止粒狀的液滴的急速冷卻，並可防止在液滴凝固時在結晶體上形成尾巴狀的突部。這裡，本發明也可採用下面那樣的各種結構。
(a)除了所述加熱裝置外，設置有用於防止在落下管上端部分的內部落下過程中粒狀的液滴的急速冷卻的後階段加熱裝置。
(b)所述氣流形成裝置在落下管的內部，形成與所述噴嘴噴出的液滴的自由落下速度大致相等速度的從上向下的冷卻用用氣流。
(c)設置對所述坩堝內的融液液位進行檢測的液位檢測裝置。
(d)設置對坩堝內的融液溫度進行檢測的融液溫度檢測裝置，和根據該融液溫度檢測裝置的檢測信號而對坩堝內的融液溫度進行控制的溫度控制裝置。
(e)設置對所述坩堝的旋轉速度進行檢測的旋轉速度檢測裝置。
(f)所述氣流形成裝置具有與落下管並排連接的外部通道和氣體循環泵。
(g)設置與所述外部通道連接並從外部通道導入冷卻用氣體的環狀氣體導入室、使該氣體導入室與落下管上端部連通的環狀氣體導入路。
(h)在所述落下管的下端側，設置對在落下管內凝固的結晶體進行收容的回收部。
(i)所述落下管內的冷卻用氣體通道的橫截面積形成為越向下方越小。
(j)所述落下管的內周面形成為越向下就越移向所述鉛垂軸心側的曲面。
(k)在所述氣流形成裝置上設置對冷卻用氣體進行冷卻的冷卻裝置。
(l)所述無機材料是半導體。
(m)所述冷卻用氣體是氦氣或氬氣或者是它們的混合氣體。
(n)所述氣流形成裝置具有對所述落下管內部的冷卻用氣體的氣體壓力和溫度進行調節的壓力溫度調節裝置。
(o)在所述坩堝上設置連續供給原料的料鬥。
(p)為改變從所述坩堝噴出的液滴的直徑，而設置可對通過旋轉驅動裝置進行旋轉驅動的坩堝的旋轉速度進行控制的控制裝置。
(q)所述控制裝置對旋轉驅動裝置進行控制，以使坩堝的旋轉速度以微小時間間隔脈衝式增大並從噴嘴噴出液滴。
(r)設置加壓裝置或加振裝置、對加壓裝置或加振裝置進行控制的加壓控制裝置，所述加壓裝置或加振裝置可將微小的壓力附加在所述坩堝內的融液上；所述加壓控制裝置是利用所述加壓裝置或加振裝置以規定的微小時間間隔將微小的壓力附加在坩堝內的融液上，並從噴嘴將液滴噴出。
本發明的粒狀結晶製造方法，一邊使無機材料的粒狀液滴在落下管內自由落下，一邊使其凝固來製作大致球狀的結晶體，其特點是，具有如下工序一邊使配置於落下管上端部的坩堝圍繞鉛垂軸心旋轉，一邊在坩堝內使無機材料的原料熔化的第1工序；利用離心力使粒狀的融液從相對所述鉛垂軸心而放射狀形成於所述坩堝外周部的小徑的多個噴嘴向水平或大致水平方向飛散並落下到落下管內的第2工序；在所述落下管內落下過程中使粒狀的融液凝固的第3工序。
這裡，所述的粒狀結晶製造方法也可採用下面那種構成。
(s)在所述第2工序中，在所述落下管內，以與粒狀的融液的落下速度大致等速地向與融液相同方向使冷卻用氣體流動。
(t)在所述第3工序中，在所述粒狀的融液落下過程中，將該融液冷卻為過冷卻狀態後，通過使其與落下管的周壁接觸而凝固。
圖1是實施例的粒狀結晶體製造裝置的剖視圖。
圖2是坩堝的放大剖視圖。
圖3是坩堝的噴嘴部分的放大剖視圖。
圖4是圖2中IV-IV線的剖視圖。
圖5是變更例的例子結晶體製造裝置的剖視圖。
具體實施例方式
下面，根據
實施本發明用的最佳實施例。
在該落下管式粒狀結晶製造裝置中，在旋轉式坩堝內將無機材料的原料熔融，從坩堝的多個噴嘴使粒狀的液滴向水平或大致水平方向排出，使該粒狀液滴在落下管內與冷卻用氣流一起自由落下，使過冷卻狀態的液滴與落下管的內壁接觸，從而急速凝固，連續生產由大致球狀的無機材料的單結晶組成的結晶體。而大致球狀的結晶體的大小是直徑約600～1500μm。
在本實施例中，作為無機材料，採用半導體p形或n形的矽半導體，現以製造矽的單結晶的大致球狀結晶體的落下管式粒狀結晶製造裝置1為例進行說明。但是，以下的說明也包含粒狀結晶製造方法的說明。
如圖1所示，該粒狀結晶製造裝置1包括供給矽原料的料鬥2；使原料熔融且將該融液作成粒狀液滴而依次定量噴出的液滴形成機構3；落下管4(落下管子)；在落下管4的內部形成從上方向下方的冷卻用氣體流動的氣流形成機構5；與落下管4的下端側連接的回收機構6等。
料鬥2內收容有多結晶矽的粉狀或粒狀的原料，通過加振機10附加振動，以規定的供給速度從供給管11連續地小量供給到坩堝12。
下面說明液滴形成機構3。
該液滴形成機構3具有使矽原料熔融並生成融液的石英制的坩堝12；支承坩堝12並旋轉驅動它的旋轉驅動裝置13；形成落下管4頂壁的不鏽鋼製的環狀板35；對坩堝12和收容在其內的原料進行加熱的筒狀的第1石墨加熱器15；對從坩堝12的多個噴嘴23噴出的液滴7進行加熱的筒狀的第2石墨加熱器16；將第1、第2石墨加熱器15、16的外側覆蓋的不鏽鋼製的熱量遮蔽殼體17；將熱量遮蔽殼體17的外側隔熱的隔熱材料18。
如圖2～圖4所示，坩堝12是可圍繞鉛垂軸心12a旋轉的石英玻璃制的坩堝，例如內徑約是40mm，容量是650cc。坩堝12具有底壁20、周壁21、中心軸部22和形成於周壁21下端部的12個噴嘴23。12個小徑噴嘴23相對所述鉛垂軸心12a呈放射狀朝向水平方向，並沿周向等間隔地形成。一邊以規定的旋轉速度使該坩堝12旋轉，一邊利用離心力而克服表面張力將坩堝12內的矽的融液8從噴嘴23噴出成規定大小的液滴7。
如圖3所示，噴嘴23的直徑是例如0.3～1.0mm，在噴嘴23的前端側形成約開放成約90度的V形凹部24，利用作用於該凹部24的表面和矽融液8之間的分子間引力而在噴嘴23的前端容易形成鼓起的融液部7a。
現說明對坩堝12進行旋轉驅動用的旋轉驅動裝置13。
如圖1、圖2所示，在坩堝12的中心軸部22上固定有向上方延伸的驅動軸25，驅動軸25通過軸承部26而旋轉自如地支承在熱量遮蔽殼體17的頂板部43和隔熱材料18上。在驅動軸25的上端設有帶輪27，該帶輪27通過同步皮帶30而與電動機28的輸出軸的帶輪29聯動連接。作為電動機28，本實施例的場合採用步進電動機，但也可採用其它各種電動機。
第1石墨加熱器15是利用塗布了碳化矽的高純度石墨的電阻熱將坩堝12和坩堝12內的原料加熱到其融化溫度(矽約是1450～1460℃)的加熱器，該第1石墨加熱器15圍住坩堝12的外周配設，且卡合支承在固定於環狀板35的陶瓷製的絕緣環35a上，其電極由供電線(未圖示)供電。另外，由第1石墨加熱器15加熱的區域是加熱熔融區域。第2石墨加熱器16的結構與第1石墨加熱器15相同，在落下管4的上端部分的外周外側配設成面對落下管4的內部，第2石墨加熱器16卡合支承在固定於落下管本體4a上端的凸緣板39的陶瓷製的絕緣環39a上。該加熱器16的電極由供電線(未圖示)供電。第2石墨加熱器16對在落下管4的上端部分落下過程中的許多液滴7加熱，以使從坩堝12放射狀地噴出的液滴7在落下管4內不被向下方流動的冷卻用氣體所急冷。由該第2石墨加熱器16加熱的區域是緩衝區域。另外，由第2石墨加熱器16形成落下管4的上端部分的周壁。
熱量遮蔽殼體17具有將第2石墨加熱器16的外周側覆蓋的圓筒部38，即載放在落下管本體4a上端的凸緣板39上並與絕緣環39a外嵌合的圓筒部38；與環狀板35的上表面抵接的環狀部41；將第1石墨加熱器15的外周側覆蓋的圓筒部42；以及將該圓筒部42的上端封住的頂板部43。隔熱材料18例如由石英棉構成，熱量遮蔽殼體17的外表面由規定厚度的隔熱材料18覆蓋，凸緣板39的下表面也由隔熱材料18a覆蓋。由於熱量遮蔽殼體17的圓筒部38構成為在凸緣板39可裝拆，故可將液滴形成機構3整體向上方卸下而對坩堝12進行維修保養或更換。
下面說明落下管4。
如圖1所示，落下管4是例如不鏽鋼鋼板制的細長的大致圓錐形筒體，落下管4的長度約是4～6m。落下管4的截面積越向下方越小，以使冷卻用氣體(氬氣)的流速與粒狀的液滴7的自由落下速度大致相等。落下管4的內面形成為越向下方越接近鉛垂軸心12a側的曲面，在圖1的剖視圖中，從坩堝12的噴嘴23噴出並自由落下的液滴7的拋物線狀落下軌跡和落下管4的內壁面4c構成約10～20度的銳角並交叉。
落下管4的下端一體地與回收機構6的上側殼體板70連接。在落下管4下半部內部的中心部分，設有將落下管4的截面積減小而用於提高冷卻用氣體流速的不鏽鋼製的流速調整構件44，該流速調整構件44是用半球面體將筒狀體的上端部封住的結構。該流速調整構件44的形狀也可進行適當變更。
落下管4的形狀被這樣設定從坩堝1的噴嘴23噴出的液滴7在落下管4內自由落下後，液滴7逐漸接近落下管4下部的內壁面4c並固體接觸。從液滴形成機構3噴出的粒狀液滴7因表面張力作用而在落下管4上部側約2/3部分的內部保持球狀並在自由落下過程中被冷卻用氣流9冷卻，且通過放射冷卻被冷卻而成為過冷卻狀態。該過冷卻狀態的液滴7因與落下管4下部的內壁面4c點接觸時的壓力而在液滴7內生成單結晶的結晶核，通過以該結晶核為起點的瞬間的結晶成長而成為球狀的單結晶的結晶體7b。
下面說明氣流形成機構5。
氣流形成機構5的用途是，不使來自氣體的阻力作用於從坩堝12噴出的液滴7上，從而使液滴7自由落下，在落下管4的內部形成從上方向下方的冷卻用氣流9。
該氣流形成機構5具有與落下管4並排連接的外部通道50；配置在隔熱材料18階梯部上的環狀箱通道51；從環狀箱通道51的下端向落下管4上端延伸的環狀狹槽通道52；安裝在外部通道50途中部的氣體循環泵53；對冷卻用氣體進行冷卻的氣體冷卻器54；冷卻用氣體充填用氣瓶55；對落下管4內部的冷卻用氣體的氣壓進行調節用的氣壓調節裝置56等。
環狀箱通道51例如由不鏽鋼板構成大容量的箱，外部通道50的上端與該環狀箱通道51連接。環狀狹槽通道52全周連續並與落下管4上端的最外周部連接。因此，利用從該環狀狹槽通道52向落下管4內送出的冷卻用氣體，形成沿落下管4的內壁面4c附近向下方流動的較厚的氣幕狀的冷卻用氣流9。
外部通道50具有多個下部通道50a、和連接在其上端的上部通道50b，並在上部通道50b上安裝有氣體循環泵53。當要補充冷卻用氣體時，將開閉閥57打開，從氣瓶55向下部通道50a充填氬氣。
在使用該結晶製造裝置1的過程中，由於冷卻用氣體逐漸升溫，故設有對冷卻用氣體進行冷卻用的冷卻器54。氣體冷卻器54(冷卻用氣體溫度調節裝置)具有外裝在1個下部通道50a上的水冷管子58和開閉閥59，水冷管子58與供給冷卻水的水供給系統連接。氣體冷卻器54用於將冷卻用氣體的溫度維持成規定溫度(約20～30℃)。
設有對落下管4內部的冷卻用氣體的氣壓進行調節的壓力調節裝置56(壓力調節裝置)。該壓力調節裝置56具有與回收機構6上側殼體板70內側的回收室72連通連接的吸引管60；開閉閥61；真空泵62及其驅動電動機63。該壓力調節裝置56在結晶製造裝置1開始使用時，也用於利用冷卻用氣體置換落下管4內部的空氣的場合。
下面說明用於回收結晶體7b的回收機構6。
該回收機構6包括將由上側殼體板70和中段殼體板71圍住的結晶體7b予以回收用的回收室72；由中段殼體板71和底部殼體板73圍住的氣體回收室74；將落下到回收室72內的結晶體7b導出的導出道75；與該導出道75連接的回收箱76。
筒部77從所述中段殼體板71一體地豎立至落下管4下端部內側的中心部，所述流速調節構件44從該筒部77上方附近向上方豎立在落下管4下半部的內部。流速調節構件44的下端利用例如未圖示的4個板構件而連接在中段殼體板71上。
下面說明傳感器類和控制系統。
作為傳感器類，設有對坩堝12內的融液8的液位進行檢測的超聲波傳感器80；對坩堝12內的融液8的溫度進行檢測的紅外線傳感器81；對剛從坩堝12噴嘴23噴出後的液滴7的溫度進行檢測的紅外線傳感器82；對撞擊在落下管4內壁面4c附近的液滴7的溫度進行檢測的紅外線傳感器83；對環狀箱通道51內的冷卻用氣體的溫度進行檢測的熱敏電阻式溫度傳感器84；及對冷卻用氣體的壓力進行檢測的壓力傳感器85等，這些傳感器類的檢測信號向控制驅動單元86輸出。
加振機10、旋轉驅動裝置13的電動機28、第1、第2石墨加熱器15、16、氣體循環用泵53的驅動電動機53a、對真空泵62進行驅動的驅動電動機63都由控制驅動單元86驅動控制。
所述控制驅動單元86包括具有計算機的控制部；用於多個電動作動器(11、15、16、28、53a、63)的包含多個驅動電路的驅動部，以及控制部的計算機，控制部的計算機中預先輸入有對這些電動作動器進行控制的控制程序。控制驅動單元86也連接有操作面板87。
下面說明落下管式粒狀結晶體製造裝置1的作用和效果。
在結晶體製造裝置1開始使用前，一邊從氣體充填用氣瓶55供給氬氣，一邊由真空泵62吸引落下管4和外部通道50和環狀箱通道51內的空氣，由冷卻用氣體(氬氣)置換落下管4內的空氣，將落下管4內的冷卻用氣體的氣壓作成大致大氣壓程度的規定壓力。然後，將矽原料從料鬥2供給到坩堝12內，使氣體循環用泵53動作，將電流供給於第1、第2石墨加熱器15、16並開始加熱，大部分原料矽熔融後，利用電動機28，以1～300rpm範圍的規定低速使坩堝12開始旋轉。然後，坩堝12內的融液8的溫度在達到1450～1460°範圍的規定溫度的時刻，將坩堝12的旋轉速度逐漸切換成高速，作成300～6000rpm範圍的適當的旋轉速度。冷卻用氣體由氣體循環泵53加壓，以外部通道50、環狀箱通道51、落下管4的內部、氣體回收室74、外部通道50的順序進行循環，在落下管4的內部，成為沿著落下管4內壁面4c附近向下方流動、越向下方流速越高的具有一定厚度的氣幕狀氣流。這樣，如圖3所示，在坩堝12的各噴嘴23的前端側，形成利用融液的壓頭和離心力而鼓出的融液部7a，在離心力比作用於該融液部7a的表面張力大的瞬間，融液部7a作為液滴7向放射方向水平噴出，並落下到落下管4內的下方。
在來自多個噴嘴23的液滴開始噴出的時刻，坩堝12的旋轉速度既可維持成其原來值，也可維持成比其稍許高速的旋轉速度。在剛噴出液滴7後，在噴嘴23的前端側下一個融液部7a鼓出並作為液滴7噴出，因此，液滴7以微小時間間隔從各噴嘴23間歇性地依次噴出。另外，對於在噴嘴23的前端側鼓出的融液部7a，由於從噴嘴23前端的凹部24表面也作用分子間引力，故當作用比該分子間引力和表面張力大的離心力時，液滴7就被噴出。
這裡，為使冷卻用氣體的流速與液滴7的自由落下速度大致相等，而使落下管4的截面積向下方急劇減小，因此，當粒狀液滴7在落下管4內自由落下時，冷卻用氣體也以與粒狀液滴7大致相同速度向下方流動。因此，自由落下的液滴7與冷卻用氣體之間相對速度幾乎不發生，故粒狀液滴7被冷卻用氣體有效地冷卻，而液滴7上幾乎不作用來自冷卻用氣體的外力。因此，當液滴7在落下管4內自由落下時，不受重力和外力的影響，而維持由自由落下所產生的微小重力狀態地落下，從而以表面張力的作用保持大致正球形狀而落下。該球狀液滴7在到達落下管4的中段部之前，液滴7被冷卻到過冷卻狀態。
該過冷卻狀態的液滴7在落下管4的下部一邊落下到落下管4的大致縱向的內壁面4c一邊產生切線撞擊。以該撞擊的衝擊為凝固激發，液滴7的一點上發生單結晶的結晶核，並以該結晶核為起點，液滴7一下子放出凝固潛熱，隨著再輝現象而瞬間生成單結晶並急速凝固，矽單結晶的大致球狀的結晶體7b落下到回收室72。由於回收室72的底面朝著導出道75形成向下的傾斜狀，故回收室72內的結晶體7b依次流到導出道75，被回收到回收箱76。
這裡，將坩堝12內的融液8的液面和溫度作成一定狀態，若增大坩堝12的旋轉速度，則液滴7的直徑變小，可增加結晶體7b單位時間的生產量。另外，將坩堝12的旋轉速度和融液8的溫度作成一定狀態，對來自料鬥2的原料供給速度進行調節，當將坩堝12內的融液液位增高時，融液的壓頭就增加，液滴7的直徑變小。
另外，也可更換坩堝12，變更坩堝12的直徑或容量、噴嘴23的直徑或長度或數量，通過增大坩堝12的直徑，可獲得與提高坩堝12旋轉速度同樣的作用。
這裡，根據紅外線溫度傳感器82的檢測信號，檢測液滴7的溫度，在要降低冷卻用氣體的溫度時，提高氣體冷卻器54的冷卻能力。另外，用紅外線溫度傳感器82、83的檢測信號，並用規定的程序可算出液滴7的落下速度，故在液滴7的落下速度高於自由落下速度的場合，將驅動電動機53a控制成使氣體循環用泵53的轉速減低。
如上說明，採用本粒狀結晶裝置技術，可獲得如下效果。由於利用離心力的作用使液滴7從坩堝12的多個噴嘴23向水平方向噴出，故液滴7上不作用重力以外的力，可從噴嘴23噴出液滴7。因此，可降低液滴的落下加速度和落下速度。因此，液滴7在規定長度的落下管4中落下的落下時間變長，可延長冷卻時間，或者可縮短落下管4的長度。而且，由於利用離心力可克服表面張力使液滴7從坩堝12噴嘴23噴出，故可減小球狀結晶體7b直徑的誤差，通過改變坩堝12的旋轉速度，不僅可改變結晶體7b的直徑，而且通過更換坩堝12來改變噴嘴23的數量和直徑，利用旋轉驅動裝置13來改變坩堝12的旋轉速度，從而可改變結晶體7b的大小，容易增加單位時間的結晶體7b的生產數量。
由於利用氣流形成機構5在落下管4內生成向下方的冷卻用氣流9，使液滴7與該冷卻用氣流9一起落下，液滴7不受到冷卻用氣流9的阻力而自由落下，故液滴7依靠表面張力的作用而保持球狀地凝固成單結晶的結晶體7b。
這樣，由於一邊利用冷卻用氣流9進行冷卻一邊使液滴7落下，故可提高對液滴7進行冷卻的冷卻速度，縮短凝固所需時間，縮短落下管4的長度，此外，由於不必將落下管4內作成真空，故有利於製造粒狀結晶製造裝置1。
由於從料鬥2將原料矽連續供給到坩堝12內進行加熱熔融，可從坩堝12的多個噴嘴23噴出大致連續的(間歇性)粒狀的液滴7，故可高效地批量生產單結晶的結晶體7b。除了第1石墨加熱器15外，由於設有為防止在落下管4上端部分內部落下過程中的液滴7的急速冷卻的第2石墨加熱器16，故可防止液滴7的急速的冷卻，可防止在液滴7凝固時在結晶體7b上形成尾巴狀的突部。
而且，除了因使冷卻用氣體循環而使冷卻用氣體的消耗量變少外，由於可對冷卻用氣體的壓力或充填量及溫度進行控制，故可使環狀箱通道51內的冷卻用氣體的氣壓穩定化，可穩定落下管4內的冷卻用氣流。
下面說明對前述實施例部分變更的變更例。
1)所述坩堝也可由石墨、氮化矽或其它陶瓷材料構成。
2)作為所述冷卻用氣體，也可適用氮氣、氦氣或它們的混合氣體，來代替氬氣。
3)也可通過以規定微小周期地使坩堝12的旋轉速度脈衝式增大，而使作用於向噴嘴23前端側鼓出的融液部7a的離心力脈衝式增大，將液滴7噴出地對電動機28進行控制。
4)也可作成如下結構通過設置可將微小壓力附加在坩堝12的融液上的加壓裝置或加振裝置、對加壓裝置或加振裝置進行控制的加壓控制裝置，由該加壓控制裝置對加壓裝置或加振裝置進行控制，而以規定的微小周期使壓力脈衝式作用於融液8，通過與離心力的協同作用，將液滴7噴出。或者，也可作成這樣一種結構設置可將微小的上下振動附加在驅動軸25上的加振裝置，利用該加振裝置以規定的微小周期將上下振動附加在驅動軸25上，通過與離心力的協同作用，將液滴7噴出。
5)所述液滴形成機構3隻不過是表示一個例子，可適用於利用電阻加熱、紅外線聚光加熱、等離子或雷射使無機材料融化並發生粒狀液滴的機構、及具有其它加熱機構的液滴形成機構。
6)由於粒狀的液滴7的直徑越大，其冷卻時間就越長，故最好做成落下管4的高度可根據結晶體7b的大小可變更。
7)除了所述半導體矽的結晶體7b外，可適用於製造鍺、InSb、Gasb等半導體或其它半導體的單結晶體。
另外，可製造半導體以外的各種無機材料的結晶體。作為各種無機材料，可例舉出電介質、磁性體、絕緣體、螢光體、CaF2等的氟化物結晶、玻璃和寶石等。
8)如圖5所示，速度調節構件44A向上方和徑向擴大，在該速度調節構件44A與落下管4之間形成筒狀的落下空間90。構成為冷卻用氣體和液滴7在落下空間90內移動。
為使該冷卻用氣流的流速與液滴7的自由落下速度相等，該落下空間90的截面積越向下方越小。利用該落下空間90，可形成穩定的冷卻用氣流。另外，速度調節構件44A的頂部接近坩堝12的下面，難以產生因坩堝12旋轉所引起的冷卻用氣體的紊亂。此外，對於與所述實施例相同的構成要素，標上相同的符號，省略說明。
9)在圖1的粒狀結晶製造裝置中，也可構成為，將坩堝12的外周面與圓筒板36之間氣密封或密封成大致氣密狀，並設置對坩堝12上側空間的氣壓進行調節的氣體調節裝置，通過調節該氣壓，來改變噴出液滴7的特性。
10)所述實施例只不過是表示一個例子，技術人員在所述實施例的各種結構上可附加各種變更進行實施，本發明也包含這樣的變更形態。
權利要求
1.一種落下管式粒狀結晶製造裝置，一邊使無機材料的粒狀液滴在落下管內自由落下，一邊使其凝固而製作大致球狀的結晶體，其特徵在於，所述製造裝置包括配設在落下管上端部、且收容無機材料的融液的可圍繞鉛垂軸心旋轉的坩堝，該坩堝具有在坩堝外周部相對所述鉛垂軸心形成放射狀的小徑的多個噴嘴；用於對所述坩堝進行旋轉驅動的旋轉驅動裝置；對所述坩堝和收容於該坩堝內的無機材料進行加熱的加熱裝置；在所述落下管的內部形成冷卻用氣體流動的氣流形成裝置。
2.如權利要求1所述的落下管式粒狀結晶製造裝置，其特徵在於，除了所述加熱裝置外，設有防止粒狀液滴在沿落下管上端部分的內部落下的過程中急速冷卻的後階段加熱裝置。
3.如權利要求1所述的落下管式粒狀結晶製造裝置，其特徵在於，所述氣流形成裝置在落下管的內部，形成從上向下的冷卻用氣流，該冷卻用氣流的速度與從所述噴嘴噴出的液滴的自由落下速度大致相等速度。
4.如權利要求1所述的落下管式粒狀結晶製造裝置，其特徵在於，設有對所述坩堝內的融液液位進行檢測的液位檢測裝置。
5.如權利要求1或2所述的落下管式粒狀結晶製造裝置，其特徵在於，設有對所述坩堝的旋轉速度進行檢測的旋轉速度檢測裝置。
6.如權利要求1～3中任一項所述的落下管式粒狀結晶製造裝置，其特徵在於，所述氣流形成裝置具有與落下管並排連接的外部通道和氣流循環泵。
7.如權利要求1～3中任一項所述的落下管式粒狀結晶製造裝置，其特徵在於，設有從與所述外部通道連接的外部通道將冷卻用氣體導入的環狀氣體導入室、使該氣體導入室與落下管的上端部連通的環狀氣體導入部。
8.如權利要求1～3中任一項所述的落下管式粒狀結晶製造裝置，其特徵在於，在所述落下管的下端側，設有將在落下管內凝固的結晶體予以回收的回收部。
9.如權利要求1～3中任一項所述的落下管式粒狀結晶製造裝置，其特徵在於，所述落下管內的冷卻用氣體通道的橫截面積隨著該通道向下方延伸而縮小。
10.如權利要求1～3中任一項所述的落下管式粒狀結晶製造裝置，其特徵在於，所述落下管的內周面形成隨著該落下管向下方延伸而接近所述鉛垂軸心側的曲面。
11.如權利要求1～3中任一項所述的落下管式粒狀結晶製造裝置，其特徵在於，在所述氣流形成裝置上設有對冷卻用氣體進行冷卻的冷卻裝置。
12.如權利要求1～3中任一項所述的落下管式粒狀結晶製造裝置，其特徵在於，所述無機材料是半導體。
13.如權利要求1～3中任一項所述的落下管式粒狀結晶製造裝置，其特徵在於，所述冷卻用氣體是氦氣或氬氣或者是它們的混合氣體。
14.如權利要求1～3中任一項所述的落下管式粒狀結晶製造裝置，其特徵在於，所述氣流形成裝置具有對所述落下管內部的冷卻用氣體的氣體壓力和溫度進行調節的壓力溫度調節裝置。
15.如權利要求1～3中任一項所述的落下管式粒狀結晶製造裝置，其特徵在於，具有將原料連續供給於所述坩堝的料鬥。
16.如權利要求1～3中任一項所述的落下管式粒狀結晶製造裝置，其特徵在於，具有為了改變從所述坩堝噴出的液滴直徑而可對要由旋轉驅動裝置進行旋轉驅動的坩堝的旋轉速度進行控制的控制裝置。
17.如權利要求16所述的落下管式粒狀結晶製造裝置，其特徵在於，所述控制裝置對旋轉驅動裝置進行控制，從而以規定的微小時間間隔使坩堝的旋轉速度脈衝式增大並從噴嘴噴出液滴。
18.如權利要求1～3中任一項所述的落下管式粒狀結晶製造裝置，其特徵在於，具有加壓裝置或加振裝置、以及加壓控制裝置，加壓裝置或加振裝置可將微小的壓力附加在所述坩堝內的融液上，該加壓控制裝置控制加壓裝置或加振裝置，從而通過所述加壓裝置或加振裝置而以規定的微小時間間隔將微小的壓力附加在坩堝內的融液上，以使液滴從噴嘴噴出。
19.一種粒狀結晶製造方法，一邊使無機材料的粒狀液滴在落下管內自由落下，一邊使其凝固來製作大致球狀的結晶體，其特徵在於，具有如下工序一邊使配置於落下管上端部的坩堝圍繞鉛垂軸心旋轉，一邊在坩堝內使無機材料的原料熔化的第1工序；利用離心力使粒狀的液滴從相對所述鉛垂軸心放射狀地形成於所述坩堝外周部的多個小徑噴嘴向水平或大致水平方向排出、以向落下管內落下的第2工序；使粒狀的融液在沿所述落下管內落下的過程中凝固的第3工序。
20.如權利要求14所述的粒狀結晶製造方法，其特徵在於，在所述第2工序中，在所述落下管內，冷卻用氣體以與粒狀液滴的落下速度大致相等的速度向與融液相同的方向流動。
21.如權利要求15所述的粒狀結晶製造方法，其特徵在於，在所述第3工序中，在所述粒狀液滴落下的過程中將該液滴冷卻成過冷卻狀態，然後使其與落下管的周壁接觸，由此使之而凝固。
全文摘要
一種落下管式粒狀結晶製造裝置(1)，一邊利用離心力使無機材料的粒狀液滴從旋轉坩堝的噴嘴噴出並使其在落下管內自由落下，一邊將與落下管內壁面的接觸作成凝固激發而使其急速凝固，製作大致球狀的結晶體。坩堝(12)配設在落下管(4)的上端部並收容無機材料的融液，可圍繞鉛垂軸心旋轉，在該坩堝(12)的外周部形成有相對於鉛垂軸心放射狀形成的小徑的多個噴嘴(23)。坩堝(12)由旋轉驅動裝置(13)旋轉驅動，坩堝(12)和收容於該坩堝(12)內的無機材料由加熱裝置(15)加熱，通過氣流形成裝置(5)，在落下管(4)的內部形成冷卻用氣流。
文檔編號C30B30/00GK1890409SQ200480035628
公開日2007年1月3日 申請日期2004年4月21日 優先權日2004年4月21日
發明者中田仗祐 申請人:京半導體股份有限公司