一種新型氮化矽粉體的合成方法

2023-10-11 06:20:39 2

一種新型氮化矽粉體的合成方法
【技術領域】
[0001]本發明涉及一種新型氮化矽粉體的製備方法，該方法是採用複合等離子氣相沉積法製備出高純、超細、分散性好的氮化矽粉體，適應批量生產的需求，可廣泛應用於製造耐高溫部件、化學工業中耐腐蝕部件等領域。
【背景技術】
[0002]氮化矽陶瓷材料作為一種高溫結構材料，具有比重輕、高溫且強度大、熱膨脹係數小、彈性模量高、耐熱衝擊、抗氧化、耐腐蝕、耐磨損、絕緣性能好等優點。氮化矽的性能足以與高溫合金相媲美，主要應用於製造耐高溫部件、化學工業中耐腐蝕部件等領域。正因為氮化矽具有其他材料不可比擬的優異性能，人們對氮化矽陶瓷研究深度與力度不斷加大，是結構陶瓷研究中最為深入的材料，因此合成高純度、超細氮化矽粉體的新方法不斷湧現。
[0003]目前，製備氮化矽粉體的常見方法包括:矽粉直接氮化法、碳熱還原法、熱分解法及氣相反應法。但上述方法存在著反映條件不易控制，其合成的產物雜質較多，製備的氮化矽粉體粒度粗大等缺點，最終會直接影響氮化矽陶瓷的性能。

【發明內容】

[0004]本發明以解決上述問題為目的，而提供一種複合等離子氣相沉積法製備氮化矽粉體，分別以不同矽源、混合氣態氮源為原料，在等離子反應腔體內充分反應得到氮化矽粉體，經後續水處理除去多餘雜質，製備出高純、超細、分散性好的氮化矽粉體，有效地解決了上述氮化矽粉體粒度大、純度低等缺點。
[0005]為實現上述目的，本發明採用下述技術方案:一種新型氮化矽粉體的合成方法，該合成方法是通過下述步驟實現的:
[0006]1、原料組成及組成範圍:以SiCl4S SiBr4S SiI4S SiH4中的一種為矽源，以N2-NH3-Ar為工作氣體，原料組成按摩爾比，Si源:N源=1_1.7:3-4.2，其中氮源的化學組成按摩爾比，N2INH3= 0.2-1.0:1-3.2 ；
[0007]2、具體實現步驟:通入2.0m3/h的Ar氣體，排除空氣，注入液態(去掉)矽源，將氮源的混合氣體通入等離子反應腔體內，其中氮源混合氣體的流量控制在5-10m3/h，在5-55kW功率下，形成等離子體，以3°C /min?6°C /min的升溫速率，升溫至1000-1400°C，反應I?3h，此時矽源與氮源發生反應，反應完全後，以5°C /min?7°C /min降溫，當溫度降至500?600°C時保溫I?2h，去除雜質，得到的粉體再經水洗二次去除雜質，得到高純、超細的氮化矽粉體。
[0008]本發明的有益效果及特點:
[0009]該方法是採用複合等離子氣相沉積的方法製備納米Si3N4粉體，相比於其它製備納米粉體材料的方法，等離子體增強化學氣相沉積具有反應溫度低，對生成物無汙染，產物純度高，顆粒尺寸小，具有高溫、急劇升溫和快速冷卻的特點。
[0010]1、本發明選用的隊和NH 3的混合氣體作為氮源，矽源與氮源在等離子反應腔體內充分反應。
[0011]2、反應後得到的產物為粉體，經後續的水處理，消除雜質，可以得到高純的氮化矽粉體，整個製備過程較為環保。
[0012]3、通過本發明製備的氮化矽粉體不僅具有超細、純度高、分散性好等優點，而且對環境汙染小，產物均為粉體，好收集，具有用途廣及可實現批量生產的特點。
[0013]該方法可避免傳統的Si3N4合成方法中，保溫氮化時間過長，能耗過高，容易引入雜質等問題。
【具體實施方式】
[0014]下面通過實施例詳述本發明:
[0015]實例1:首先通入2.0mVh的Ar氣體，原料採用液態SiCl4S矽源，以N 2和NH 3的混合氣體作為氮源，矽源與氮源的摩爾比1: 3，隊和NH 3的摩爾比為0.2:2.8，注入等離子反應腔體內，在5kW下反應，腔體以3°C /min升溫至1000°C，反應lh，反應完全後，以5°C /min降溫至500°C，保溫lh，繼續降溫，待溫度下降至室溫後，將得到的粉體材料經水洗二次去除雜質，得到高純氮化矽粉體，平均粒徑為9nm。
[0016]實例2:首先通入2.0mVh的Ar氣體，原料採用液態SiBr4S矽源，以N 2和NH 3的混合氣體作為氮源，矽源與氮源的摩爾比1.7:4.2，NjPNH3的摩爾比為1:3.2，注入等離子反應腔體內，在55kW下反應，腔體以6°C/min升溫至1400°C，反應3h，反應完全後，以7°C /min降溫至600°C，保溫2h，繼續降溫，待溫度下降至室溫後，將得到的粉體材料經水洗二次去除雜質，得到高純氮化矽粉體，平均粒徑為20nm。
[0017]實例3:首先通入2.0m3/h的Ar氣體，原料採用SiI4S矽源，以1和順3的混合氣體作為氮源，矽源與氮源的摩爾比1.2:3.5，隊和NH3的摩爾比為0.5:3，注入等離子反應腔體內，在32kW下反應，腔體以4°C /min升溫至1100°C，反應2h，反應完全後，以6°C /min降溫至550°C，保溫1.2h，繼續降溫，待溫度下降至室溫後，將得到的粉體材料經水洗二次去除雜質，得到高純氮化矽粉體，平均粒徑為12nm。
[0018]實例4:首先通入2.0m3/h的Ar氣體，原料採用液態SiH4S矽源，以N 2和NH 3的混合氣體作為氮源，矽源與氮源的摩爾比1.5:3.6，隊和NH3的摩爾比為0.8:2.8，注入等離子反應腔體內，在40kW下反應，腔體以5°C /min升溫至1100°C，反應2.5h，反應完全後，以60C /min降溫至530°C，保溫1.5h，繼續降溫，待溫度下降至室溫後，將得到的粉體材料經水洗二次去除雜質，得到高純氮化矽粉體，平均粒徑為16nm。
【主權項】
1.一種新型氮化矽粉體的合成方法，該合成方法是通過下述步驟實現的: a、原料組成及組成範圍:以SiCl4SSiBr 4或Si 14或31!14中的一種為矽源，以N2-NH3-Ar為工作氣體，原料組成按摩爾比，Si源:N源=1-1.7: 3-4.2，其中氮源的化學組成按摩爾比，N2 = NH3= 0.2-1.0:1-3.2 ； b、具體實現步驟:通入2.0m3/h的Ar氣體，排除空氣，注入矽源，將氮源的混合氣體通入等離子反應腔體內，其中氮源混合氣體的流量控制在5-10m3/h，在5-55kW功率下，形成等離子體，以3°C /min?6°C /min的升溫速率，升溫至1000_1400°C，反應I?3h，此時矽源與氮源發生反應，反應完全後，以5°C /min?7°C /min降溫，當溫度降至500?600°C時保溫I?2h，去除雜質，得到的粉體再經水洗二次去除雜質，得到高純、超細的氮化矽粉體。2.如權利要求1所述的一種新型氮化矽粉體的合成方法，其具體合成方法是通過下述步驟實現的: 首先通入2.0mVh的Ar氣體，原料採用液態SiCl4S矽源，以N 2和NH 3的混合氣體作為氮源，矽源與氮源的摩爾比1:3，隊和NH3的摩爾比為0.2:2.8，注入等離子反應腔體內，在5kW下反應，腔體以3°C /min升溫至1000 °C，反應lh，反應完全後，以5°C /min降溫至5000C，保溫lh，繼續降溫，待溫度下降至室溫後，將得到的粉體材料經水洗二次去除雜質，得到高純氮化矽粉體，平均粒徑為9nm。3.如權利要求1所述的一種新型氮化矽粉體的合成方法，其具體合成方法是通過下述步驟實現的: 首先通入2.0mVh的Ar氣體，原料採用液態SiBr4S矽源，以N 2和NH 3的混合氣體作為氮源，矽源與氮源的摩爾比1.7:4.2，隊和NH3的摩爾比為1:3.2，注入等離子反應腔體內，在55kW下反應，腔體以6°C /min升溫至1400°C，反應3h，反應完全後，以7°C /min降溫至6000C，保溫2h，繼續降溫，待溫度下降至室溫後，將得到的粉體材料經水洗二次去除雜質，得到高純氮化矽粉體，平均粒徑為20nm。4.如權利要求1所述的一種新型氮化矽粉體的合成方法，其具體合成方法是通過下述步驟實現的: 首先通入2.0mVh的Ar氣體，原料採用SiI4S矽源，以N 2和NH 3的混合氣體作為氮源，矽源與氮源的摩爾比1.2:3.5，隊和NH3的摩爾比為0.5:3，注入等離子反應腔體內，在32kW下反應，腔體以4°C /min升溫至1100°C，反應2h，反應完全後，以6°C /min降溫至550 °C，保溫1.2h，繼續降溫，待溫度下降至室溫後，將得到的粉體材料經水洗二次去除雜質，得到高純氮化矽粉體，平均粒徑為12nm。5.如權利要求1所述的一種新型氮化矽粉體的合成方法，其具體合成方法是通過下述步驟實現的: 首先通入2.0mVh的Ar氣體，原料採用液態SiH4S矽源，以N 2和NH 3的混合氣體作為氮源，矽源與氮源的摩爾比1.5:3.6，隊和NH3的摩爾比為0.8:2.8，注入等離子反應腔體內，在40kW下反應，腔體以5°C /min升溫至1100 °C，反應2.5h，反應完全後，以6°C /min降溫至530°C，保溫1.5h，繼續降溫，待溫度下降至室溫後，將得到的粉體材料經水洗二次去除雜質，得到高純氮化矽粉體，平均粒徑為16nm。
【專利摘要】一種新型氮化矽粉體的合成方法，該方法是採用複合等離子氣相沉積的方法製備納米Si3N4粉體，該方法可避免傳統的Si3N4合成方法存在的保溫氮化時間過長，能耗過高，容易引入雜質等問題。本發明分別採用SiCl4或SiBr4或SiI4或SiH4為原料，以N2-NH3-Ar為工作氣體，在5-55kW功率下，形成等離子體，在1000-1400℃下，在等離子反應容器內快速發生反應製備出氮化矽粉體。通過本發明製備的氮化矽粉體不僅具有超細、純度高、分散性好等優點，而且對環境汙染小，產物均為粉體，好收集。相比於其它製備納米粉體材料的方法，複合等離子體增強(去掉)化學氣相沉積具有反應溫度低，對生成物無汙染，產物純度高，顆粒尺寸小，具有高溫、急劇升溫和快速冷卻的特點。
【IPC分類】C01B21/068, C04B35/584, C04B35/626
【公開號】CN105712305
【申請號】CN201410719051
【發明人】李軍, 許壯志, 薛健, 王欣丹, 王世林
【申請人】瀋陽鑫勁粉體工程有限責任公司