用於如Mo‑99/Tc‑99M及包括I‑131的放射性碘同位素的醫療同位素的按需生產的技術的製作方法
2023-10-09 17:03:29 3
本申請是申請日為2010年11月12日和申請號為201080061626.3的中國專利申請的分案申請。
相關申請的交叉引用
本申請要求如下美國專利申請的優先權：
·美國臨時專利申請no.61/260,585，2009年11月12日遞交，名稱為″medicalisotopeproductionondemand″；
·美國臨時專利申請no.61/265,383，2009年12月1日遞交，名稱為″systemforon-demandproductionofi-131″；
·美國臨時專利申請no.61/405,605，2010年10月21日遞交，名稱為″techniquesforon-demandproductionofmedicalisotopessuchasmo-99/tc-99m″；
·美國專利申請no.12/944,634，2010年11月11日遞交，名稱為″techniquesforon-demandproductionofmedicalisotopessuchasmo-99/tc-99mandradioactiveiodineisotopesincludingi-131″；以及
·美國專利申請no.12/944,694，2010年11月11日遞交，名稱為″techniquesforon-demandproductionofmedicalradioactiveiodineisotopesincludingi-131″。
所有上述申請(包括其附錄和附件)的公開內容通過引用被包含於此，用於各種目的。
背景技術：
本發明一般地涉及不穩定的(即，放射性的)核同位素(常常稱為放射性同位素)的生成，更具體地涉及用於生成醫療同位素諸如鉬-99(mo-99)及其衰變產物鎝-99m(tc-99m)，以及放射性碘諸如碘-131(i-131)的技術。
放射性同位素(以非常小的劑量)廣泛用於諸如癌症和甲狀腺機能亢進之類的疾病的外科治療(放射性治療)以及利用對放射性同位素在受試者體內所集中的區域進行成像的能力來用於診斷。目前，所有核成像過程的幾乎80％採用tc-99m，使得其成為非常重要的用於診斷醫學的同位素。在身體的特定區域中集中的分子和蛋白質可以用tc-99m標記，tc-99m通過發射低能量伽瑪射線衰變為基態，可以利用伽瑪射線照相機或檢測器從身體外部觀察所述分子和蛋白質。該方法允許從身體外部以3-d形式觀察tc-99m標記化合物集中的″活性″區或區域。
在對於涉及tc-99m和諸如i-131的放射性碘的使用的醫療過程存在高需求(該需求預計只會隨著美國人口老化而增大)的情況下，tc-99m和i-131供應的可靠性極其重要。可靠來源的主要障礙是如下的事實：美國供應100％從外國反應堆進口。美國供應幾乎全部來源於加拿大(chalkriver)的nru反應堆和荷蘭的hfr，並且兩個反應堆都超過40年了。mo-99的快速衰變意味著產物必須被立即運送和使用，而不可能長期存儲。供應中斷，即使是短期的(諸如反應堆為了維護而進行的關停)，可能導致短缺和病人治療延誤。最近在2007年和2008年nru反應堆和hfr分別關停一段時間時，確實發生了短缺。
傳統方法依賴於由高濃縮鈾(heu)製成的靶的熱裂變。heu是已經被處理而將在自然存在的鈾中發現的高於約0.7％水平的可裂變u-235的百分比大大地提高到高於93％的水平的鈾。熱裂變是指低能(″熱″)中子對靶的輻照，導致裂變發生。最近，美國出口了超過50kg的具有超過93％u-235的heu到至少五個國外核反應堆，用於輻照和提取mo-99/tc-99m以及其他醫療同位素。與運輸新鮮heu和用過的heu相關的擴散可能性和危險是顯而易見的，但是目前的mo-99/tc-99m生產依賴於該過程。
用過的heu靶材料也是威脅，因為heu靶中的僅僅1-3％之間的u-235被燃燒掉，並且剩餘靶材料仍然可以包含92％的濃縮u-235。並且，因為低的燃耗率，在存儲3年之後，heu靶材料可以被基本接觸處理，這表示由於其相對低的燃耗率，用過的heu靶材料中的長壽命裂變產物的量極少。用過的heu靶可以相對容易地處置和處理，用最少的屏蔽材料來防止擴散。
業已提出了其他的可供選擇的技術，但是這些技術被認為成本效率明顯更低，並且仍存在許多技術挑戰。一個這樣的提議是向更低水平濃度的u-235靶(leu)(也就說低於20％的u-235)的過渡，但是這仍然導致與heu相同的問題，包括需要核反應堆。所提出的另一種方法是利用mo-98的中子俘獲，mo-98可以作為礦石開採。但是，天然鉬包含大約24.1％的mo-98，因此靶可能在輻照之前需要濃縮。
對於生產mo-99所提出的其他技術包括利用質子加速器(回旋加速器)引起mo-100靶中的(p，2n)或(p，pn)反應。同樣，天然鉬包含大約9.64％的mo-100，因此用於回旋加速器的靶可能在輻照之前需要濃縮。還提出了通過從高能電子加速器產生的韌致輻射引起u-235，或leu，或u-238，或所有三種材料的組合的(γ，f)反應。
所提出的使用粒子加速器的可選方法都具有類似的問題：
·它們都需要大的和濃縮的同位素靶。
·它們都需要在輻照期間從靶去除熱，這帶來了技術挑戰。
·所產生的mo-99必須純化，以去除未使用的鉬同位素、其他裂變產物和活化副產物。
·它們都需要開發用於金屬靶的快速溶解方法。
·廢料裂變產物和廢料鈾的處理和處置帶來了重大的挑戰(對於leu)。
技術實現要素：
本發明的實施方式提供了用於生產放射性同位素的技術。可用於醫療領域中的放射性同位素有時被稱為醫療同位素，但是一些穩定的同位素具有潛在的醫療用途，並且有時被稱為穩定醫療同位素。本發明提供的技術克服了上面所討論的問題中的至少一些。實施方式不依賴於遠離交付位置的核反應堆，而是可以被實現為可被廣泛分布的較小的標準裝置。
在描述本發明的實施方式時，下面的術語有時被用到：
·非濃縮鈾(″neu″)；
·中子反射材料；
·快中子；
·快中子裂變反應；以及
·中子發生器。
如現在將討論的，這些術語被寬泛地定義。
術語″非濃縮鈾″(″neu″)意在涵蓋天然存在的鈾或貧鈾，此外還有包含至少與天然存在的鈾一樣多的u-238(99.27％)並且u-235不超過天然存在的鈾(0.72％)的任何鈾。貧鈾通常被理解為表示u-235小於天然存在的量的(0.72％)的鈾，但是用於商業和軍事目的的貧鈾更常見地具有小於0.3％的u-235。
neu的定義不限於鈾的任何形式，只要同位素含量滿足上述標準。neu材料(也被稱為neu原料或neu靶)可以是如下的形式：塊狀固體材料、粉碎的固體材料、金屬刨屑、金屬銼屑、燒結球粒、液體溶液、熔融鹽、熔融合金、或漿料。neu，不管其形式如何，還可以與其他跟預期用途相容的材料混合。
術語″中子反射材料″意在涵蓋反射或散射中子的材料。雖然優選散射是彈性的，或很大程度上是彈性的，但是這對於其定義來說不是必要的。此外，雖然一些實施方式使用被形成為固體結構形狀諸如板、球殼、圓柱殼、管等的中子反射材料，但是該術語意在涵蓋包括小顆粒諸如粉末、球粒、刨屑、銼屑等的材料。
術語″快中子″常用於與熱中子加以區別，其中，維基百科將熱中子描述為具有″約0.025ev的能量″。維基百科還將快中子描述為具有″根據定義，大於1ev，0.1mev或約1mev″的能量。為了本發明的目的，術語″快中子″將表示具有高於u-238中的裂變的閾值，800kev(即，0.8mev)，的能量的中子。但是，本發明的實施方式可以使用較高能量的中子，比方說10-20mev，或可能12-16mev。也可使用更高能量的中子，比方說20-100mev範圍內的中子。
術語″快中子裂變″意在涵蓋由具有高於800kev的閾值的中子引起的裂變反應。為了簡化，使用反應表達法(n，f)。
術語″中子發生器″意在涵蓋用於生成期望能量的中子的各種各樣的裝置和工藝。維基百科定義中子發生器如下：
中子發生器是包含緊湊直線加速器並且通過對氫的同位素聚變產生的中子的中子源裝置。通過將氘、氚、或這兩種同位素的混合物加速到同樣包含氘、氚、或其混合物的金屬氫化物靶中，在這些裝置中發生聚變反應。氘原子的聚變(d+d)導致形成he-3離子和具有約2.45mev的動能的中子。氘和氚原子的聚變(d+t)導致形成he-4離子和具有約14.1mev的動能的中子。氚和氚原子的聚變(t+t)導致形成he-4離子和兩個中子。這兩個中子可以具有從低於0.1ev到約9.33mev的能量範圍。
但是，當在本申請中使用時，術語″中子發生器″被更寬泛地定義，以包括任何將提供足夠數量的具有期望的能量的中子的裝置。這可以包括例如但不限於如下：
·稠密等離子體聚焦裝置可以使用氘或氚等離子體來產生2.45mev中子、14.1mev中子、或覆蓋寬的能譜(等於0.1ev到約9.33mev)的中子。
·電子加速器可被用於將來自電子束的高能電子打到轉換材料例如鉭(ta)、鎢(w)等等上，從而將電子能量轉換為軔致輻射。該軔致輻射然後可被用於與富中子材料相互作用，以經由(γ，n)相互作用產生中子。例如，用γ射線輻照鈹同位素be-9可以產生具有更低原子質量的鈹同位素和一個或兩個中子(該反應被表示為be-9(γ，n)be-8，或be-9(γ，2n)be-7)。
·質子加速器諸如回旋加速器可被用於將高能質子打到諸如碳、鈹或鋰的材料中，例如經由c-12(p，n)n-12，或be-9(p，n)b-9反應產生中子。
簡而言之，本發明的實施方式利用輻照室中貧化或天然存在的鈾靶的快中子引起的裂變。用於這樣的鈾的一般性術語是非濃縮鈾(″neu″)。u-238是可裂變的，因為當被快中子，即具有高於裂變閾值的能量的中子撞擊時，可以使其裂變。其不是易裂變的，因為其不能維持鏈式反應。這是因為當u-238經歷裂變時，從裂變得到的中子通常低於引起更多u-238裂變的能量閾值。
引起裂變的目的是生成和提取裂變產物，所述裂變產物是、或裂變為期望的放射性同位素。實施方式針對提取mo-99/tc-99m和放射性碘同位素進行描述，但這是示例性的。
在本申請中，術語″裂變產物″將如nrc術語表(http://www.nrc.gov/reading-rm/basic-ref/glossary.html)所闡述的來使用，所述術語表將″裂變產物″定義為″由重元素的裂變形成的核(裂變碎片)，加上由裂變碎片的放射性衰變形成的核素″。因此，該術語將較之僅僅涵蓋由裂變反應直接得到的核的定義以更寬泛的含義使用。
此解釋與http://www.nuclearglossary.com(″thelanguageofthenucleus″)處的術語表一致，該術語表將表將″裂變產物″定義為″在裂變中形成的殘餘核，包括裂變碎片和其衰變子代″。術語″裂變碎片″被定義為″由裂變直接形成的核。不包括由這些核素的衰變形成的裂變產物″。術語″原始裂變產物″被認為是″裂變碎片″的同義詞。
本發明的實施方式被操作來通過使得中子在通過neu的區域之後經歷散射或反射，來增強neu靶中的快中子裂變。這通過如下來實現：使得靶材料用所謂的″中子反射″材料散布開，所述中子反射材料反射或散射中子，使得中子在離開靶材料之前行進更長的路徑。這為中子提供了更多機會來引起與neu靶材料的裂變反應。
因此，給定的中子往往在其引起裂變反應或離開由neu靶材料佔據的區域而沒有被u-238吸收之前，具有多次與u-238核的相互作用(例如，散射)。在neu靶材料內多次散射之後，中子的能量將下降到低於裂變閾值。可以根據多種不同的幾何布置，用中子反射材料將靶材料散布開。
顆粒形式的原料通常依賴於輻照室的幾何形狀、將被提取的裂變產物的特性和提取裂變產物的方式。優選的原料是貧鈾的形式。貧鈾是鈾濃縮的副產物，並且與天然鈾(包含約99.3％的u-238)相比包含超過99.7％的u-238。
除了將中子能量維持高於快中子裂變閾值，優選的是維持足夠高的中子能量，使得u-238的中子吸收最小化。當具有較低能量的中子被u-238俘獲時，隨後的激發的u-238原子的衰變產生pu-239。要是使用快中子源，u-238的裂變的機率比俘獲的機率高几個數量級，使得pu-239的生成被大大地減少。
在一組實施方式中，neu和中子反射材料被形成為neu和中子反射材料的交替的層。這些層可以採用球殼、圓柱殼、平板等的形式，其中，快中子發生器被布置在中心附近。在這些實施方式中，輻照室是大致球形的，大致圓柱形的，或大致長方體形的。其他幾何結構諸如多邊形柱和多面體也是可以的，並且可以更容易製造。
在另一組實施方式中，nue佔據多個平行的狹長區域，每一個區域被中子反射材料包圍。用於包圍的中子反射材料可以被形成為多個管，並且固體棒或粉碎的neu可以被布置在管中。neu和用於包圍的中子反射材料可以佔據圓柱形區域，中空中心用於快中子發生器。因此，在該組實施方式中，輻照室是大致圓柱形的(球形或多邊形底部)。
在其他實施方式中，neu和中子反射材料可以都被形成為較小的物體(比方說，幾個釐米的大小)，並且以固體形式混合或混合成漿料。漿料可以在包圍中子發生器的管中循環。在其中neu處於熔融形式的實施方式中，不管是否用中子反射材料散布開，neu也可進行循環。循環neu使得腔中的所有neu受到均勻輻照。
在本發明的一個方面中，用於生產放射性同位素的方法包括：將neu材料引入到輻照室中；用能量高於800kev的中子輻照所述neu材料，以在所述neu材料中引起快中子裂變反應發生，並生成裂變產物；以及從所述neu材料提取所述裂變產物。所述輻照室具有一個或多個由中子反射材料形成的壁，並且來自所述輻照的至少一些中子被所述一個或多個壁中的至少一個反射，由此增大所述中子在所述neu材料中經過的路徑長度。增大的所述路徑長度增大了所述neu材料中所述中子引起快中子裂變反應的機率。
在一些實施方式中，所述輻照室中的所述neu材料佔據單個空間連續區域，而在其他實施方式中，所述輻照室中的所述neu材料佔據多個空間上不相交的區域。所述一個或多個由中子反射材料形成的壁可以包括所述輻照室的至少一個內壁，或包圍所述輻照室中所有的所述neu材料的外壁，或兩者。
在本發明的另一方面中，用於生產放射性同位素的方法包括：提供一定量的neu材料；用中子反射材料將所述neu材料散布開；用額外的中子反射材料包圍所述量的neu材料；用中子吸收材料包圍所述額外的中子反射材料；以及用能量高於裂變閾值的中子輻照所述neu材料，以在所述neu材料中引發快中子裂變反應，並生成裂變產物。
對於至少一些中子，所述中子反射材料延長這些中子保留在所述量的neu材料內的時間，由此增加在這些中子碰到所述中子吸收材料之前由這些中子引起的快中子裂變反應的數量。該方法可以還包括從所述neu材料提取所述裂變產物。根據反應和產物，提取可以或可以不需要從所述輻照室取出所述neu材料。
在本發明的另一方面中，用於生產放射性同位素的設備包括：快中子發生器；以及多個由中子反射材料製成的間隔開的殼。所述殼包圍所述中子發生器，並包括最外側的殼，以及相鄰殼之間的空間提供多個區域，所述多個區域被構造來接納neu，以由所述中子發生器生成的中子來輻照。最外側的殼的可以比其餘的殼厚。
在本發明的另一方面中，用於生產放射性同位素的設備包括：快中子發生器；輻照室，其具有一個或多個neu可被引入其中的區域；以及一個或多個中子反射區域，其布置在所述輻照室中或圍繞所述輻照室布置。所述一個或多個中子反射區域被構造來增大來自所述中子發生器的至少一些中子在其離開所述輻照室之前所行進的路徑長度。
在一些實施方式中，所述設備可以還包括外部安全殼，所述外部安全殼具有一個或多個由中子吸收材料製成的壁，以吸收穿透出所述最外側的壁的中子。所述外部安全殼的所述壁可以與所述最外側的殼間隔開，以限制從所述外部安全殼的所述壁散射或反射的中子將碰到所述最外側的壁的可能性。
在一些實施方式中，所述輻照室是球形結構的，所述一個或多個中子反射區域包括多個間隔開的中子反射材料的同心球形殼，所述同心球形殼中包括最外側的殼；所述殼包圍所述中子發生器；以及所述相鄰的殼之間的空間限定了所述一個或多個neu可被引入其中的區域中的至少一個。
在一些實施方式中，所述輻照室是圓柱形結構的，所述圓柱形結構的外壁具有被形成為圓柱殼的部分；所述一個或多個中子反射區域包括一個或多個中子反射材料的管；以及所述一個或多個管的膛孔限定所述一個或多個neu可被引入其中的區域中的至少一個。
在一些實施方式中，所述輻照室是圓柱形結構的，所述圓柱形結構的外壁具有被形成為圓柱殼的部分；所述一個或多個中子反射區域包括多個中子反射材料的間隔開的同軸圓柱殼；以及所述中子反射材料的圓柱殼之間的空間限定了所述一個或多個neu可被引入其中的區域中的至少一個。
在一些實施方式中，所述輻照室是長方體結構的，所述長方體結構的外壁具有被形成為長方體形殼的部分；所述一個或多個中子反射區域包括多個中子反射材料的間隔開的板或長方體形殼；以及所述中子反射材料的板或長方體殼之間的空間限定了所述一個或多個neu可被引入其中的區域中的至少一個。
在本發明的另一方面中，用於生產放射性碘的方法包括：將鈾引入到輻照室中，所述輻照室具有氣體入口和氣體出口；用中子輻照所述鈾材料，以在所述鈾材料中引發裂變反應，其中所述裂變反應中的至少一些導致放射性碘的產生，以及所述放射性碘中的至少一些在所述輻照室中升華；將載氣引入所述氣體入口，以與升華的放射性碘混合併形成氣體混合物；從所述氣體出口取出所述氣體混合物；以及將所述放射性碘中的至少一些與所述氣體混合物的其他組分分離。
在一些實施方式中，所述方法還包括：允許經過一段時間，使得至少一種短壽命的放射性碘同位素基本衰變為非碘物質；以及將所述非碘物質與其餘的放射性碘分離。
在一些實施方式中，所述鈾材料非濃縮鈾材料(neu)。在一些實施方式中，所述中子以高於u-238的快中子裂變閾值的能量提供。在一些實施方式中，在分離所述放射性碘之後，所述氣體混合物的至少一部分被返回到所述氣體入口。在一些實施方式中，分離所述放射性碘中的至少一些包括使用銀沸石阱。
在一些實施方式中，在輻照時段之後，從所述輻照室取出所述鈾材料；將所述鈾材料溶於溶劑，從而將額外的升華的碘作為額外的氣體混合物的一部分放出；以及將所述額外的升華的碘的至少一些與所述額外的氣體混合物的其他組分分離。
在本發明的另一方面中，用於生產放射性碘的方法包括：在輻照室中提供一定量的非濃縮鈾(″neu″)材料，所述輻照室具有氣體入口和氣體出口；提供一個或多個中子反射區域，所述一個或多個中子反射區域布置在所述輻照室中或圍繞所述輻照室布置；用中子輻照所述鈾材料，以在所述鈾材料中引發裂變反應，其中所述中子以高於u-238的快中子裂變閾值的能量提供，所述一個或多個中子反射區域被構造來增大所述中子中的至少一些在其離開所述輻照室之前所行進的路徑長度，所述裂變反應中的至少一些導致放射性碘的產生，以及所述放射性碘中的至少一些在所述輻照室中升華。所述方法還包括，在輻照期間，將載氣引入所述氣體入口，以與升華的放射性碘混合併形成氣體混合物；從所述氣體出口取出所述氣體混合物；以及將所述放射性碘中的至少一些與所述氣體混合物的其他組分分離。
在一些實施方式中，在分離所述放射性碘之後，所述氣體混合物的至少一部分被返回到所述氣體入口。在一些實施方式中，分離所述放射性碘中的至少一些包括使用銀沸石阱。在一些實施方式中，所述方法還包括在輻照時段之後，從所述輻照室取出所述neu材料；將所述neu材料溶於溶劑，從而將額外的升華的碘作為額外的氣體混合物放出；以及將所述額外的升華的碘的至少一些與所述額外的氣體混合物的其他組分分離。
在本發明的另一方面中，用於生產放射性碘同位素的設備包括：中子發生器；輻照室，所述輻照室提供多個區域，所述多個區域被構造來接納鈾材料，以由所述中子發生器生成的中子來輻照，所述輻照室具有氣體入口和氣體出口。在輻照期間，在所述鈾材料中發生裂變反應，所述裂變反應中的至少一些導致放射性碘的產生，以及所述放射性碘中的至少一些在所述輻照室中升華。所述氣體入口被構造來允許將載氣引入所述氣體入口，以與升華的放射性碘混合併形成氣體混合物，並且所述氣體出口被構造來允許從所述氣體出口取出所述氣體混合物。所述設備還包括用於將所述放射性碘中的至少一些與所述氣體混合物的其他組分分離的機構。
在一些實施方式中，所述鈾材料是非濃縮鈾材料；以及所述中子以高於u-238的快中子裂變閾值的能量提供。在一些實施方式中，一個或多個中子反射區域被布置在所述輻照室中或圍繞所述輻照室布置，其中，所述一個或多個中子反射區域被構造來增大所述中子中的至少一些在其離開所述輻照室之前所行進的路徑長度。所述一個或多個中子反射區域可以形成所述輻照室的一個或多個由中子反射材料形成的壁。
在本發明的另一方面中，用於生產放射性碘同位素的設備，包括：中子發生器；輻照室，所述輻照室提供多個區域，所述多個區域被構造來接納鈾材料，以由所述中子發生器生成的中子來輻照，所述輻照室具有氣體入口和氣體出口。在輻照期間，在所述鈾材料中發生裂變反應，所述裂變反應中的至少一些導致放射性碘的產生，以及所述放射性碘中的至少一些在所述輻照室中升華。所述設備還包括用於將載氣引入所述氣體入口以與升華的放射性碘混合併形成氣體混合物的裝置；用於從所述氣體出口取出所述氣體混合物的裝置；以及用於將所述放射性碘中的至少一些與所述氣體混合物的其他組分分離的裝置。
參照意在作為示例而非限制的說明書的其餘部分和附圖可以進一步了解本發明的實質和優點。
附圖說明
圖1是根據本發明的實施方式的放射性同位素發生器的程式化的高層次示意圖；
圖2示出了在其通過u-238的快速裂變生成之後mo-99的衰變產物；
圖3是作為中子能量的函數的u-238的裂變截面和中子俘獲截面的圖線；
圖4是根據本發明的實施方式的具有球形輻照室的放射性同位素發生器的簡化斜視圖；
圖5是根據本發明的實施方式的具有圓柱形輻照室的放射性同位素發生器的簡化斜視圖；
圖6是適用於圖4和5中所示的任一放射性同位素發生器的並且沿圖4和5的線6-6所取的簡化截面圖；
圖7是根據本發明的實施方式的具有長方體形輻照室的放射性同位素發生器的簡化斜視圖；
圖8是圖7中所示的放射性同位素發生器的並且沿圖7的線8-8所取的簡化截面圖；
圖9是其中neu為棒狀的放射性同位素發生器的簡化截面圖；
圖10是根據本發明的實施方式的用於生成放射性同位素的方法示意圖；
圖11a是根據具有帶有平行neu棒的圓柱形輻照室的具體實施方式的放射性同位素發生器的透視圖；
圖11b是圖11a中所示的、蓋和外圓筒去除後的放射性同位素發生器的透視剖視圖；以及
圖11c是圖11a中所示的、從不同角度所取以示出另外的細節的放射性同位素發生器的透視剖視圖。
圖12示出了在其通過u-238的快速裂變生成之後i-131的衰變產物。
圖13是諸如圖6的截面圖中所示的放射性同位素發生器的、包含關於通過輻照室的氣體循環的另外的細節的簡化截面圖。
具體實施方式
實施方式的綜述
圖1是根據本發明的實施方式的放射性同位素發生器10的程式化的高層次示意圖，並用於說明可被認為對於下面所討論的不同實施方式是一般性的顯著特徵。放射性同位素發生器10的主要構件包括輻照室15、快中子發生器20，以及對於優選實施方式而言，一個或多個中子反射元件25。輻照室被構造用於接收被稱作非濃縮鈾(″neu″)的裝填料。
如上所述，neu可以是任何合適的形式，包括單質金屬、鹽、合金、熔融鹽、熔融合金、漿料、或其他混合物，並且可以呈現多種形狀和狀態中的任意一種，這將在下面描述。為了一般性，neu被示為多個任意形狀體30(為了清楚起見，加了點)。輻照室一般設置有用於將neu引入輻照室和將neu取出輻照室的機構，諸如一個或多個填充埠35a和一個或多個空(排出)埠35b。在一些實施方式中，期望使得氣體流動通過輻照室，為此，輻照室可以設置有一個或多個氣體入口埠40a和一個或多個氣體出口埠40b。
圖1還示出了圍繞輻照室的中子吸收外部防洩漏腔45。在代表性實施方式中，該外部防洩漏腔是與輻照室完全分開的結構，並且可以在安裝放射性同位素發生器之前被建造在合適位置上。防洩漏腔45可以被建造成混凝土拱頂或掩體，並且用特定的中子吸收材料諸如硼酸聚乙烯作為內襯。優選的是，外部防洩漏腔明顯大於輻照室，使得輻照室在外部防洩漏腔的壁上的任意點上對著較小的立體角。這往往減小了由外部防洩漏腔壁散射的任何慢中子回到輻照室內部的可能性。
輻照室15的壁優選包括至少一層中子反射材料，因此輻照室15的中子反射元件層和中子反射元件25的組合可以被認為是限定了一個或多個布置在輻照室中或圍繞輻照室的一個或多個中子反射區域。下面將描述的一些實施方式包括輻照室內部的單獨的中子反射元件，其可以具有將腔再分成多個由neu材料佔據的不相交的區域的作用，而其他實施方式提供一個連續的由neu材料佔據的區域。
為了一般性，圖1示出了作為分開的不相交體的neu，但是neu材料的單個連續體的情形應被認為落入了本發明的範圍。為了保持圖1的示意性本質，中子反射元件和neu體被示為稀疏地存在於輻照室中。但是，在大多數實施方式中，neu材料的區域將大致填充輻照室內的中空區域，從而被中子反射材料包圍。但是，這不排除它們是腔的既沒有中子反射材料又沒有neu材料的中空部分。
本發明的實施方式不限於任何具體類型的中子發生器。代表性系統可以使用可攜式和緊湊型加速器，該加速器可以加速帶電粒子，或中性粒子，或氘核，或氚核，並將帶電粒子，或中性粒子，或氘核，或氚核指向靶，所述靶可被用於產生具有高於u-238的800kev快中子裂變閾值能量的能量的中子。靶材料可以是元素、化合物或溶液。其他靶材料也可包含富集氚原子的材料或化合物。具體地，氘原子和氚原子聚變產生14.1-mev中子，所述中子被用於引起鈾原子中的快速裂變反應。當氚核被加速並與富集氚原子的靶聚變時，所產生的中子可以涵蓋從低於0.1ev到約9.3mev的能量。
合適的中子發生器是商業可得的，例如得自adelphitechnologyinc.2003eastbayshorerd，redwoodcity，ca94063，halliburton，10200bellaireblvd.houston,tx77072以及schlumbergertechnology,300schlumbergerdr.,sugarland,texas77478。
放射性同位素發生器10的操作可以總結如下。中子發生器20提供高於u-238的裂變閾值的中子。引起裂變的目的是生成並且提取一種或多種裂變產物，所述一種或多種裂變產物是或衰變為期望的放射性同位素。
圖2示出了mo-99(z＝42)的裂變產物，其是原始裂變產物之一，並且也通過衰變鏈產生。mo-99構成衰變產額的約6％。mo-99將以66小時的半衰期衰變為tc-99(12.5％)和tc-99的亞穩態同質異能素tc-99m(87.5％)(兩者z＝43)。mo-99和tc-99m都可以用化學提取工藝和/或電化學分離器回收。實施方式將在提取mo-99/tc-99m的背景下進行描述。中子優選被保持高於u-238的中子吸收截面仍可忽略不計的能量。因此，neu靶不會增殖鈽(pu-239)。其他裂變產物包括i-129，i-131，i-132和i-133，這些也可用化學提取工藝和/或電化學分離器回收。
中子反射材料的目的和操作是增大來自中子發生器的至少一些中子在這些中子離開輻照室之前所行進的路徑長度。因此，當中子離開neu材料的區域時，可能在其中已經經歷了一次或多次散射相互作用之後，其被反射或散射，以提高其與另外的neu材料相遇的可能性，從而提高引發裂變反應的機率。鐵是可以充當中子反射材料的元素的實例。在具體的實施方式中，不鏽鋼因其結構性能和中子反射性能兩者而被使用。對於高於800kev的中子能量，與鐵的每一次散射導致中子損失約0.56mev的能量。因此，在足夠多次數(取決於初始能量)的散射之後，中子將低於快中子裂變閾值。
鈾的相關性質和裂變反應綜述
關於鈾的性質和核裂變物理的文獻是海量的，並且被核物理和工程領域的技術人員很好地理解。為了完整起見，將概述該海量的知識儲備的相關方面的簡短綜述，以為本發明的實施方式的說明提供背景。
如上所討論的，本發明的實施方式使用貧化或天然存在的(即非濃縮鈾或neu)靶。天然存在的鈾為約99.27％u-238，0.72％u-235和0.0055％u-234。貧鈾是濃縮天然存在的鈾以獲得更高的u-235比例的過程的副產物。因此，貧鈾包含比天然鈾明顯更少的u-235和u-234(比方說，小於1/3)。不存在為什麼本發明的實施方式不使用純u-238的基本理由，但是作為實際問題，使用純u-238要貴得多。
此外，如上所討論的，本發明的實施方式用快中子輻照neu(在很大程度上包含u-238)，引起裂變。另一方面，大多數普通的核反應堆用熱中子輻照u-235來引起裂變。當用快中子撞擊時，u-235和u-238都將經歷裂變。
首先是這兩種同位素的作為中子能量的函數的裂變截面的差異。u-235對於快中子的裂變截面比對於熱中子而言的小至少250倍。這是為什麼核反應堆被用於利用濃縮有u-235的靶來產生mo-99的原因，因為核反應堆中的中子通常是熱化的。熱中子不能導致u-238裂變。
其次是反應的性質。u-235是易裂變的，這意味著當存在臨界質量時，其可以維持鏈式反應，因為由裂變反應產生的中子具有在該能量下u-235的裂變截面很高的能量。另一方面，u-238是可裂變的，但是不是易裂變的。雖然當用快中子撞擊時可以使得u-238裂變，但是由裂變反應產生的中子的能量沒有足夠高到引起另外的u-238裂變。
圖3是作為中子能量的函數的u-238的裂變截面和中子俘獲截面的圖線。該圖線利用在http://atom.kaeri.re.kr/cgi-bin/endfplot.pl處提供的工具生成。u-238還具有如下的反應路徑：其吸收中子，並在兩次β衰變之後，變為pu-239。雖然此反應路徑在增殖反應堆中可能是期望的，但是本發明的實施方式試圖通過將中子能量保持在其中裂變截面遠遠超過中子吸收的截面的範圍內來減少中子吸收的概率。例如，如從圖3的圖線中可看到的，兩種截面在約1.3mev的中子能量下是相等的，而在2.2mev下，裂變截面大約20倍。因此，優選的是，最小化或消除了充當慢化劑的材料。
如從作為中子能量的函數的u-238的裂變截面的圖線可看到的，裂變截面在1和2mev之間出現平臺，中子俘獲截面在該能量範圍內迅速降低。
應該理解的是，快中子可以使得其整個路徑橫穿通過neu而不引起裂變反應。快速中子也可以被u-238核散射或反射。中子反射或散射材料被用於提高快中子在其能量降低到低於800kev閾值將最終與u-238核相互作用並引起裂變反應的概率。一旦快中子與u-238相互作用並引起裂變反應，該中子基本消逝。在裂變反應之後將生成2-3個中子(瞬發中子)，並且這些中子中的一些可以引起neu中的一些另外的裂變，如果其能量可以處於高於800kev閾值的話。
代表性幾何構造的綜述
圖4是根據本發明的實施方式的具有球形輻照室的放射性同位素發生器10sphere的簡化斜視圖。填充埠35a被示出，但是排空埠35b在視圖中是看不見的。腔優選被製成至少兩個部分，其由赤道線表示出來(隱藏的一半以虛線示出)。赤道線還表示由剖線6-6所指示的水平面截面。為了簡化，氣體入口埠40a和氣體出口埠40b沒有被示出。
圖5是根據本發明的實施方式的具有圓柱形輻照室的放射性同位素發生器10cyl的簡化斜視圖。同樣，填充埠35a被示出，但是排空埠35b是看不見的。並且，氣體入口埠40a和氣體出口埠40b沒有被示出。以虛線示出的是由剖線(也是6-6)所指示的水平面截面。輻照室15的圓柱壁不需製造成多個部分，但是也可以製造成多個部分。在這種情況下，指示水平面截面的虛線可以在圓柱壁的可見部分上畫成實線。
圖6是適用於任一放射性同位素發生器10sphere和10cyl的並且沿圖4和5的線6-6所取的簡化截面圖。對於球形實施方式10sphere，中子反射元件25被形成為圍繞中子發生器20的多個間隔開的同心球殼。對於圓柱實施方式10cyl，中子反射元件25被形成為圍繞中子發生器20的多個間隔開的同軸圓柱殼。
在兩種實施方式中，neu體或區域30部分地或完全地佔據中子反射殼25之間的空間。該附圖被簡化，因此其沒有示出中子反射殼中的孔，所述孔允許引入一個區域中的neu材料能夠找到通往其他區域的路徑。此外，可以想到可以存在隔離壁(也沒有示出)，該隔離壁保持殼之間的間隔，並且提供額外的結構強度。
對於兩種實施方式，最外側的中子反射殼(其被示出為比徑向內側的殼更好)至少部分地限定了輻照室15。雖然示出了多個用於neu的區域，但是一些實施方式可以具有僅僅一個區域(根據可能的情況，球殼或圓柱殼)。此外，最外側的中子反射殼不需要比內側的一個或多個殼更厚。
最外側的中子反射殼的徑向外側是生物護罩50，生物護罩50被用於阻擋可能洩漏到中子反射殼之外的電離輻射諸如阿爾法粒子、電子和伽瑪射線。生物護罩50也可以被認為局部限定了輻照室15。這樣的護罩可以由諸如鉛、鐵、硼酸聚乙烯或這些材料的任意幾種或全部的組合的材料製成。
雖然具體尺寸不形成本發明的一部分，但是將討論一些代表性尺寸或至少在規定具體尺寸中可能考慮到因子。例如，neu可以被形成為大約30至50cm厚的單個層，或者多個大約10cm厚的、被大約0.5cm厚的不鏽鋼層分開的多個層的組合。以這樣的方式，當中子能量在多次散射之後降低到低於1mev時，中子將洩漏出neu的最外層。大約2.5米的防洩漏腔45的壁距輻照室15的距離是代表性的。
圖7是根據本發明的實施方式的具有長方體形輻照室的放射性同位素發生器10rect的簡化斜視圖。同樣，填充埠35a被示出，但是排空埠35b是看不見的。並且，氣體入口埠40a和氣體出口埠40b沒有被示出。以虛線示出的是由剖線8-8所指示的水平面截面。
圖8是圖7中所示的放射性同位素發生器的並且沿圖7的線8-8所取的簡化截面圖。在此實施方式中，中子反射元件25被形成為多個間隔開的平行板，其中的一些板被切掉或縮短，以為中子發生器20提供空腔。neu體或區域30部分地或完全地佔據中子反射板25之間的空間。
圖9是其中neu為棒55的形式的放射性同位素發生器rod的簡化截面圖，棒中的一個被放大示出。如可看到的，每一個棒包含包圍容納neu30的膛孔的中子反射材料的管狀殼25。棒被示為是圓形截面的，但是也可以使用多邊形管。圓形截面一般是優選的，因為那一般是最普遍的並且製造和操作更經濟。圓形截面具有如下額外的優點：最大的結構完整性和對於快中子的傳播的效率。
管被示為布置在圓柱形輻照室中，但是對此沒有要求。如示意性示出的，棒被布局為八邊形陣列，並且因此也可以使用八邊形輻照室。棒也可以沿一組同心圓分布，使得其軸處於同心圓柱表面。
方法綜述
圖10是根據本發明的示例性實施方式的用於生成放射性同位素的方法示意圖。示意圖中的每一個框代表一個操作，但是框中的一些也代表設備的物理部件。連接線代表邏輯流以及材料流，因此該圖也可以被看作是流程圖。
生產可以被認為是開始於提供初始的neu供料(操作60)，在該示例性實施方式中，初始的neu供料是貧鈾。該示例性實施方式使用顆粒狀的neu，因此這樣的neu然後經過研磨操作65和分類操作70，分類操作70捨棄尺寸不足的neu塊。滿足期望的尺寸標準的塊以合適的形式和狀態被送到庫存75，並且尺寸不足的neu塊被轉向以繞開庫存，並且經受將在下面進一步描述的進一步處理。研磨操作65和分類操作70也可以用於回收neu，如將下面描述的。
對於該示例性實施方式，合適的形式可以是已經被研磨或碾碎為期望的名義尺寸的「卵石」，期望的名義尺寸比方說為最小尺寸大約不小於0.64cm(1/4英寸)，最大尺寸不大於12.7cm(1/2英寸)。neu被加載到放射性同位素發生器中，比方說利用重力通過填充埠35a(圖10中沒有示出)，並且用合適能量的中子輻照適合的時間段(操作80)。在一個示例性實施方式中，neu用14.1mev中子以3.5×1013中子/秒輻照20小時。這提供生產和衰變之間的平衡。對於具有182.88cm(6英尺)的外徑的neu的單30cm球殼的實例來說，neu的質量將約為22,000kg。
在輻照之後，現在包含裂變產物(包括期望的裂變產物和其他裂變產物)的neu被從放射性同位素發生器取出，比方說利用重力通過排出埠35b(在圖10中沒有示出)取出，經受放射性同位素回收操作85，以提供期望的裂變產物，在此情況下為mo-99。隨後對回收的mo-99進行質量控制檢測操作90，並且用於加料tc-99m發生器(操作95)，並且tc-99m發生器被安排用於運送給終端用戶(操作100)。作為示例，一個發生器可以包含6居裡(curies)，並且將用於製備大量的個體病人劑量，個體病人劑量可能為約10-30微居裡/病人。
對已經從其回收mo-99的neu進行分離回收操作105，以去除其他的裂變產物，其中的一些可能是期望的放射性同位素，然後進行另一次回收操作110，以回收neu進行再循環。如將在下面描述的，回收操作可以使用離子液體，並且更具體地室溫離子液體(rtil)。
由回收操作110提供的回收的neu被返回，以經受研磨和分類操作，所述研磨操作和分類操作可以是與用於初始提供給系統的neu的相同的研磨操作65和分類操作70。對於初始提供的neu，分類操作捨棄尺寸不足的neu塊。滿足期望的尺寸標準的塊被返回到neu庫存，並且尺寸不足的塊被轉向以繞開庫存和輻照室。
輻射和裂變也可以生成各種氣態的裂變產物。這些氣態裂變產物包括本身是氣體的裂變產物(例如氙和氪)和作為固體但容易升華的碘(例如i-129，i-131，i-132，i-133等)。在一些傳統的利用heu的系統，heu靶元件是封裝的。因此，這些氣態裂變產物將被截留在包封的靶元件中，並且氣態裂變產物將在輻照之後與mo-99回收相關地進行俘獲。此外，就氣態裂變產物洩漏出靶而言，碘將溶解在充當冷卻劑和慢化劑的水中。
在此示例性實施方式中，氣態裂變產物(即裂變氣體和升華的碘)在輻照期間被提取。因此，雖然mo-99以成批方式被回收，但是氣態裂變產物可以以連續方式被收集。如下面所討論的，裂變氣體和碘中的一些保持被截留在neu基體內，並且以分批方式被回收。
在此示例性實施方式中，輻照室設置有一個或多個氣體入口埠40a和一個或多個氣體出口埠40b(在圖1中示意性地示出)。此外，在氣體入口和出口埠與輻照室中neu之間提供流體連通。惰性載氣(例如氬氣)被引入到入口埠，並且循環經過輻照室，在輻照室中與氣態裂變產物混合。在氣體被再引入到輻照室的入口埠中之前，對離開輻照室的出口埠的氣體進行清除操作115，以去除氣態裂變產物。
對由清除操作115去除的氣體進行一個或多個回收操作120，其中的一個回收操作120被示出。這可以是標準的化學提取過程或標準的電化學分離。在此示例性實施方式中，期望的是，提取碘(i-131通常是最感興趣的放射性同位素)，碘可以被捕集在銀沸石阱中，並且剩餘的氣態裂變產物被捕集在hepa過濾器中，以進行處置。然後，對碘(包括i-131)進行質量控制檢測操作125，包裝成合適的量(操作127)，並且安排用於運送給終端用戶(操作130)。
參考文獻burger_2004(″hwvpiodinetrapevaluation″)，chapman_2010(″radioactiveiodinecaptureinsilver-containingmordenitesthroughnanoscalesilveriodideformation″)，以及wang_2006(″simulatinggaseous1311distributioninasilverzeolitecartridgeusingsodiumiodidesolution″)提供了碘回收的額外背景。
同位素提取和分離的領域發展良好，並且mo-99回收過程85可以使用諸如化學提取過程和/或電化學分離過程的技術。例如，已經結合基於核反應堆的操作開發了用於從heu回收mo-99的一般化過程。heu通常用鋁包層包封在分散型靶中，並且heu可以採用迷你燃料板或銷的形式。在輻照(通常10-12天)之後，靶被從反應堆取出，並且在鄰近反應堆的池中冷卻若干小時，然後被運輸到處理熱室。
然後，將靶溶解在硝酸中，可以添加硝酸汞(ii)(hg(no3)2)以有助於鋁的溶解。在溶解之後，溶液被供給到鋁或聚合物柱，並且mo-99連同少量的其他組分(包括重金屬)吸附在柱上。一旦柱加載了mo-99，就用硝酸、然後用水衝洗柱，然後利用氫氧化銨溶液從柱提出mo-99。進行純化，以儘可能多地去除重金屬。一些製造商必須進行多個純化步驟，以將重金屬濃度減少到滿足fda要求的水平。
參考文獻nrc_2004(″medicalisotopeproductionwithouthighlyenricheduranium″)的第2章提供了對於molybdenum-99/technetium-99m生產和使用的描述，其中在第25-30頁描述了溶解和mo-99回收。
在此示例性實施方式中，mo-99回收過程85使用離子液體，並且更具體地，使用室溫離子液體(rtil)。回收過程包括一系列的子過程，如現在將描述的。首先，從輻照室卸下的neu(包括裂變產物)被溶解在rtil中(操作135)，並且mo-99被從溶液回收(操作140)。對於此示例性實施方式，回收操作140需要將mo-99電鍍到陽極上。然後，將回收的mo-99從陽極取下(操作145)。對於犧牲陽極，這可能需要用較高的費用溶解或以其他方式破壞陽極。在永久性陽極的情況下，這可以包括諸如刮落的技術。
參考文獻pemberton_2008(″solubilityandelectrochemistryofuranylcarbonateinaroomtemperatureionicliquidsystem″)以及pemberton_2009(″solubilityandelectrochemistryofuraniumextractedintoaroomtemperatureionicliquid″)提供了額外的背景。
上面對於碘回收的描述被一定程度地簡化，並且將下面進行更詳細地說明。在許多情況下，裂變氣體中的一些和碘裂變產物中的一些被保持截留在neu中，並且在mo-99回收期間被釋放。為了回收期望的放射性同位素，提供對在mo-99回收期間的釋放的裂變氣體和升華的碘的清除，並且對所回收的碘進行質量控制檢測，包裝碘，並將經包裝的碘安排運送。這被示意性地示於在與neu溶解(操作135)相關的虛線框中。
這些框大致對應於在輻照neu期間執行的清除操作115、回收操作120、質量控制檢測操作125、包裝操作127以及安排運送操作130。雖然這些框代表在不同時間執行的操作，但是其中的一個或多個可以利用用於在輻照期間執行這些操作的同一設備來實施。這由標註″(可以與輻照室共享一個或多個)″來表示。這種可能性也由從neu溶解操作135指向與輻照neu(操作80)相關的氣體清除操作115的虛線箭頭示意性地表示。
採用具有平行neu棒的圓柱形輻照室的具體實施方式
圖11a是根據具有其中布置有平行neu棒的圓柱形輻照室的具體實施方式的放射性同位素發生器的透視圖。圖11b是圖11a中所示的放射性同位素發生器的透視剖視圖，其中蓋和外圓筒被去除而暴露出管組件和中子發生器。圖11c是圖11a中所示的、從不同角度所取以示出管組件和中子發生器的另外的細節的放射性同位素發生器的透視剖視圖。
包括i-131在內的放射性碘同位素的生成和回收
如上所提到的，輻射和裂變產生各種裂變產物，並且這些裂變產物中的一些是氣態的。放射性碘131(有時稱為131i，放射性碘131，或簡稱為i-131)不是裂變氣體，但是容易升華，所以是這些氣態裂變產物中的一種，並且是要回收的重要放射性同位素。本發明的實施方式是針對i-131和其他放射性碘同位素的生產和回收設計的。
主要關注的碘同位素是i-131，但是裂變產物包括多種其他的放射性碘同位素以及衰變為放射性碘的其他元素。
i-131的性質和用途
i-131(原子序數z＝53，78個中子)的半衰期為8.02天，並且用於各種應用。這些包括甲狀腺診斷和治療應用(以溶液或膠囊的形式)，工業示蹤，以及各種研究應用諸如抗體標記。i-131還被用於標記抗體，用於癌腫治療的治療應用。
其在放射性治療中的用途的實例包括甲狀腺功能亢進和甲狀腺癌的治療。當小劑量的i-131被吞咽之後，其在胃腸(gi)道中被吸收到血流中，並由甲狀腺從血液聚集，在甲狀腺中，其開始破壞甲狀腺的細胞。診斷檢測利用了碘被甲狀腺的正常細胞吸收的機理。作為實例，i-131是能夠被用於檢測甲狀腺功能狀況的碘放射性同位素之一。
圖12示出了i-131的衰變產物，i-131是原始裂變產物之一，並且佔總的裂變產額的約3％。簡而言之，i-131衰變為氙131，或xe-131(z＝54，77個中子)，在此過程中發射貝塔粒子(β-)，伽馬(γ)射線和中微子(ν)。i-131衰變的主要發射物是364kevγ射線(81％豐度)和606kevβ-粒子(89％豐度)。
如在圖12中更詳細地示出的，衰變實際上是兩步過程，其中，i-131首先通過β衰變衰變為多種激發狀態的xe-131中一種，在此過程中發射β-粒子和中微子，並且處於激發狀態的xe-131變為亞穩態(xe-131m)，在此過程中發射γ射線。第一步以約8天的半衰期進行，而第二步就當前的目的而言是立即的。
圖12被簡化，因而僅示出了兩個激發狀態，第一激發狀態是高於亞穩狀態637kev的激發狀態，第二激發狀態是高於亞穩狀態364kev的激發狀態。到第一狀態的β衰變產生能量範圍介於0到最大333kev之間的貝塔粒子，而到第二狀態的β衰變產生能量範圍介於0到最大606kev之間的貝塔粒子。剩餘能量被中微子帶走。在82％的到亞穩態的衰變中，發射364kevγ射線，並且在7％的到亞穩態的衰變中，發射637kevγ射線。其他衰變機理構成剩餘11％的到基態的衰變。
亞穩態同質異能素xe-131m的半衰期為11.93天，並且通過內轉換的機理經歷向穩態同位素xe-131的同質異能躍遷，在此過程中發射單一的164kev電子。xe-131是氙的9種穩定同位素之一，並且佔天然存在的氙的21.2％。
圖12示出了作為裂變產物的i-131，裂變產物包括一些作為原始裂變產物(裂變碎片)的i-131核以及還包括作為其他裂變產物的衰變產物的核。例如，鏈中的裂變碎片和裂變產物包括：
·銦131(in-131，z＝49，82個中子)，其以小於1秒的半衰期β衰變為錫131(sn-131，z＝50，81個中子)；
·sn-131，其以小於1分鐘的半衰期β衰變為銻131(sb-131，z＝51，80個中子)；
·sb-131，其以23分鐘的半衰期β衰變為碲131的兩種同質異能素(te-131和te-131*，z＝52，79個中子)；
·te-131，其以25分鐘的半衰期β衰變為i-131(z＝53，78個中子)；以及
·(te-131*，其經歷半衰期為約30小時的同質異能躍遷，變為te-131，te-131如上所述地β衰變為i-131)。
i-131裂變碎片和i-131衰變產物的總量佔總的裂變產額的約3％。
其他放射性碘同位素的性質和用途
如上所述，裂變產物除了i-131之外還包括多種碘同位素。壽命較長的放射性裂變產物包括如下(還示出了半衰期和裂變產額)：
·i-129(1.59×106年，0.54％)；
·i-131(8.042天，約3％)；
·i-132(2.29小時(亞穩態同質異能素1.4小時)，4.31％)；
·i-133(20.8小時(亞穩態同質異能素9秒)，6.77％)；
·i-134(52.6分鐘，7.87％)；以及
·i-135(6.6小時，6.54％)。
這些同位素中的至少一些可以應用於成像和/或醫學治療(最有用的被認為是i-131，i-132和i-133)。
本發明的實施方式還可以生產直至i-142的放射性碘同位素。根據引用，由本發明的實施方式生產的放射性碘將具有比通過其他技術生產的純i-131更低的劑量要求。i-130(12.4小時(亞穩態同質異能素8.9秒))不是裂變產物，因為其不是裂變碎片，並且將在衰變鏈中僅由te-130產生，但是te-130的半衰期為約2.5×1021年。低於i-127的放射性碘同位素不是裂變碎片並且不是衰變鏈產物，因為其被穩定元素阻斷。
其他放射性碘同位素的壽命很短(數小時或數分鐘)並以非常少的量出現，並且實際上可被忽略。i-129佔原始裂變產額的0.54％，並且具有15.9×106年的半衰期，因此基本是穩定的。可以分離這些放射性碘同位素，並且根據應用，可能存在這樣做的理由。
i-132和i-133是感興趣的另外的放射性碘同位素。i-132的生產途徑如下：
·銦132(in-132，z＝49，83個中子)，其以小於1秒的半衰期β衰變為錫132(sn-132，z＝50，82個中子)；
·sn-132，其以小於40秒的半衰期β衰變為銻132的兩種同質異能素(sb-132和sb-132*，z＝51，81個中子)；
·sb-132和sb-132*，其分別以4.2分鐘和2.8分鐘的半衰期β衰變為碲132(te-132，z＝52，80個中子)；
·te-132，其以3.2天的半衰期β衰變為碘132的兩種同質異能素(i-132和i-132*，z＝53，79個中子)；
·i-132，其以2.28小時的半衰期β衰變為氙132(xe-132，z＝54，78個中子)；以及
·(i-132*，其經歷半衰期為1.4小時的同質異能躍遷，變為i-132，i-132如上所述地β衰變為xe-132)。
i-132裂變碎片和i-132衰變產物的總量佔總的裂變產額的約4.31％。
i-133的生產途徑如下：
·銦133(in-133，z＝49，84個中子)，其以小於1秒的半衰期β衰變為錫133(sn-133，z＝50，83個中子)；
·sn-133，其以1.4秒的半衰期β衰變為銻133(sb-133，z＝51，82個中子)；
·sb-133，其以2.5分鐘的半衰期β衰變為碲133的兩種同質異能素(te-133和te-133*，z＝52，81個中子)；
·te-133，其以12.4分鐘的半衰期β衰變為碘133的兩種同質異能素(i-133和i-133*，z＝53，80個中子)；
·(te-133*，其經歷半衰期為55.4分鐘的同質異能躍遷，變為te-133)；
·i-133，其以20.8小時的半衰期β衰變為氙133的兩種同質異能素(xe-133和xe-133*，z＝54，79個中子)；
·i-133*，其經歷半衰期為9秒的同質異能躍遷，變為i-133，i-133如上所述地β衰變為xe-133和xe-133*；以及
·xe-133，其以5.24天的半衰期β衰變為銫133(cs-133，z＝55，78個中子)；以及
·(xe-133*，其經歷半衰期為2.18天的同質異能躍遷，變為xe-133，xe-133所述地β衰變為cs-133)。
i-133裂變碎片和i-133衰變產物的總量佔總的裂變產額的約6.7％。
在碘衰變的最終結果是氙的惰性同位素(例如xe-131，xe-132和xe-133)的情況下，不存在問題。否則，該處理需要額外的操作。如果最終結果不是穩定的氙同位素，可能期望將其分離出，例如利用電化學技術或離子交換色譜(離子色譜)。這對於較長壽命的放射性物質或對於不期望的穩定物質諸如鋇、鈰和銫也適用。
一些短壽命的放射性物質可以通過如下來解決：允許提取的碘額外的時間，使得放射性最終結果物質可衰變為穩定的物質或容易分離的放射性物質。例如，i-133衰變為穩定的cs-133，而i-135和i-137衰變為放射性銫同位素，這些放射性銫同位素對於成像和治療應用都是不期望的。
因為輻照周期為約20小時，所以一種方法是讓所收集的放射性碘衰變約一天(對於i-135而言約4個半衰期，並且對於i-137而言超過1000個半衰期)，於是放射性銫可被從碘溶液電化學分離或通過離子交換色譜分離。結果，所得的碘溶液將主要包含i-127(非放射性)，i-129，i-131，i-132，和i-133，這些可用於治療應用和成像應用。
i-132具有較短的半衰期約2.29小時，i-132*的同質異能躍遷為1.39小時。因為i-132的半衰期短，因此這意味著其在體內迅速衰變，從而該過程之後不存在存留的放射性，並且劑量遠遠低於其他碘成像同位素。
設計用於生成i-131和其他放射性碘同位素的放射性同位素發生器
上述的輻照室設計中的任意一種可適用於提高氣態裂變產物(包括i-131和其他放射性碘同位素，其升華為氣態)的提取。具體地，如上所述的，期望在輻照期間通過引入惰性載氣(例如氬，其是惰性的並由於其大的天然存量而較便宜)從輻照室取出氣態裂變產物，並且將其循環通過輻照室以與裂變產物混合，並將氣體混合物排出以進行進一步處理。
圖13是諸如圖6的截面圖中所示的放射性同位素發生器(例如，放射性同位素發生器10sphere或10cyl)的、包含關於通過輻照室的氣體循環的另外的細節的簡化截面圖。氣體入口埠40a和氣體出口埠40b被明確示出。氣體流通層150(以較粗的實線示出)被沿neu層的表面設置，並且徑向延伸的氣體流通通道155提供氣體流通層150與氣體出口埠和氣體入口埠之間的氣體連通路徑。
增強輻照室中的載氣循環的其他途徑包括在隔離壁和其他結構元件中提供孔隙。對於使用管中的neu的實施方式，管壁可以設置有大致小於neu顆粒的最小期望尺寸的孔。
泵160將氣體從輻照室15排出，並且對氣體進行如上所述的清除和碘回收操作。在操作期間，輻照室優選被保持在稍微的負壓下。
如上所討論的，碘和氣態裂變產物中的一些可以被保持為截留在鈾基體中，並且在將neu從輻照室取出之後與mo-99和其他材料的回收相關地進行回收。提供顆粒形式的neu往往增大了在輻照期間可從鈾基體逸出並可以以連續方式進行回收的碘和裂變氣體的量。
參考文獻
結論和潛在優點
總之，可以看到的是，本發明的實施方式可以提供用於生產醫療同位素的安全、高效、經濟的技術。本發明的實施方式的特點在於如下特徵中的一個或多個(單獨的或以任意組合)：
·使用中子反射材料最大化neu層(一層或多層)內高於u-238的快中子裂變閾值的中子總數量，增強neu材料中的快中子裂變過程。
·將中子能量保持高於約1mev，同時在neu中最小化中子俘獲，因此最小化到pu-239的衰變。
·u-238可被用作原始可裂變材料，而不是使用濃縮u-235，傳統的基於核反應堆的方法使用濃縮u-235。貧鈾，已被存儲在能源部(departmentofenergy(doe))場所的來自濃縮過程的副產物，可以被高效地利用。這大大地降低了mo-99/tc-99m生產和i-131生產的成本，因為與天然鈾或貧鈾相關的管理要求更寬鬆。
·根據本發明的實施方式的放射性同位素發生器可被廣泛地部署，由此允許放射性同位素生成更靠近終端用戶，以在成像中心、醫院和醫療研究機構用作診斷、治療和研究醫療放射性同位素。
·本發明的實施方式消除或減少了出口heu到外國核反應堆以及隨後進口諸如mo-99/tc-99m和放射性碘同位素的放射性同位素的需要。
·一系列的放射性碘同位素被生產。
·來自所生產的所有碘放射性同位素的累積劑量大於僅僅產生i-131的體系。
·因為放射性同位素中的一些具有比i-131短得多的半衰期，所以所生產的放射性同位素碘可能具有比單一的i-131更寬的適用性，更低的劑量。
雖然上面對本發明的具體實施方式進行了完整描述，但是上述描述不應看作是對由權利要求所限定的發明範圍的限制。