雷射原子探測方法

2024-02-03 17:16:15 2

專利名稱：雷射原子探測方法
技術領域：
本文是涉及總體關於原子探測器、也稱作原子探測器顯微鏡的發明。
背景技術：
原子探測器(也稱作原子探測器顯微鏡)是一種可在原子水平分析試樣的設備。常規原子探測器的基本樣式可為如下形式。試樣臺與檢測器隔開，一般為微通道板和延遲線陽極。試樣設置在試樣臺上，並且試樣支架的電荷(電壓)與檢測器的電荷相對，從而試樣表面上的原子電離並且從試樣表面「蒸發」，並向檢測器移動。一般的，脈動試樣的電壓使得脈衝以脈衝計時(timing)觸發蒸發，從而可至少粗略的確定蒸發時間。試樣原子趨向於根據其與探測器之間的距離電離(即較接近檢測器的原子首先電離)，因此試樣首先從其尖端或頂點(距離檢測器最近的區域)失去原子，尖端隨著蒸發繼續慢慢腐蝕。對電離原子從試樣飛到檢測器的時間的測量允許確定離子的質量/電荷比(並因此確定蒸發原子的身份(identity))。對離子撞擊檢測器的位置的測量允許確定當電離原子在試樣上時的相對位置。因此，隨著時間推移，可以建立試樣中組成原子的身份和位置的三維圖。
由於潛在的(potentially)包含在試樣中的原子數量，以及收集這些原子需要的時間，試樣經常由大物體的樣品構成。這些試樣通常這樣形成，即從物體中去除細長芯(elongated core)——通常稱為「微尖(microtip)」——代表取樣物體在其至少一部分深度上的結構。然後通常使這樣的微尖試樣軸線朝檢測器延伸而在試樣支架上對準，從而收集的原子表示了取樣物體的深度結構。微尖的棒形結構還有利地使帶電試樣的電場在其頂點(其距離檢測器最近的區域)附近集中，從而增強頂點上的蒸發。
電離(蒸發)能量不必只通過電場傳遞。例如，已經開發了其中試樣被熱脈動以及電脈動而幫助蒸發的原子探測器。在一些現有的設備中，雷射器設置在試樣臺附近以將雷射脈衝指向試樣，從而短暫的對其加熱以引起蒸發(例如參見附加文獻目錄中Kellogg等人的參考文獻12)。然而，這樣的設備並不常見，因為把雷射束集中到微尖試樣上(更具體的，其頂點上)困難而耗時。而且，由於這樣的困難，需要相對寬直徑的雷射束，但是這又不利地降低雷射器的功率密度(除非增加雷射器功率消耗，這也是不希望的)。此外，寬光束加熱微尖試樣的較大區域，而且由於在試樣中保留的熱量使得離子蒸發時間發生較大變化，這樣的熱量可導致質量測定中的不確定性。由Kelly等人(附加文獻目錄中的參考文獻1)提出的替換方法採用了電子束而非雷射並減輕了加熱問題，儘管束聚焦和試樣加熱仍有問題。
因此，多數原子探測器利用其它特徵增強蒸發。一個可用的這樣的特徵為反電極(counter electrode)，一個帶有中心開口的電極，其位於試樣和檢測器之間與試樣間距很小(例如參見附加文獻目錄中Miller等人的參考文獻18)。反電極通常相對於試樣有吸引地變化，從而增強試樣的蒸發，造成原子電離和經過反電極開口飛向檢測器。反電極一般用於下面的一個或多個目的。
首先，通過把反電極開口設置在尖的頂點附近，頂點附近的蒸發電場可大為增強，從而允許使用低幅值的蒸發電壓脈衝。由於設備限制，低幅值電壓脈衝通常可較快脈動，並因此允許從試樣更快的蒸發率(以及更快的獲取數據)。一些情況下，反電極用於在具有多個微尖的試樣上的選取的微尖附近集中蒸發場，從而離子蒸發只在所述單個微尖上發生。這中情況下，反電極常常被稱作「本地電極」，因為其可使蒸發本地化(例如參見附加文獻目錄中Kelly等人的參考文獻2)。為獲得更集中的蒸發，本地電極一般具有比常規反電極更小的開口，例如具有5-50微米的量級而非幾個毫米的量級。
第二，反電極可用於改善原子探測器的質量解析度(即，可更好地校準離子在試樣和檢測器之間的飛行時間的測量)。當脈動原子探測器電壓時，原子趨向於在脈衝的波峰附近蒸發，產生離開時間的較小延長。而且，晚離開的離子在試樣上的電壓脈衝衰減時可處於試樣區域中，並且因此離子受到試樣發出的隨時間變化的電場的影響，產生其真實離開時間(以及因此離子飛行時間，和離子質量確定)的更大的不確定性。然而，如果反電極與試樣足夠近以至於離開的離子在試樣電壓脈衝顯著衰減之前受到反電極電場的影響，那麼離子的飛行將從隨時間變化的場極大脫離，因而減弱其效果。
第三，反電極有時用於把試樣與在飛行路徑中可能影響試樣頂點附近電場的組件屏蔽。例如，如果原子探測器顯微鏡具有可動的檢測器，檢測器移動得更近試樣上的電場就會增強，從而可能增強離子在不期望的時間蒸發的可能性和使操作複雜。然而，位於試樣和探測器之間的反電極，可部分的把試樣與檢測器隔離並降低檢測器電場的影響。

發明內容
由本文結尾列舉的權利要求書限定的發明，涉及相對現有原子探測器具有優點的原子探測器及其操作方法。對本發明一些優選特徵的基本理解可從相閱讀下面對本發明的簡單概述獲得，更多細節將在本文其它地方提供。
原子探測器包括要進行分析的試樣置於其上的試樣臺，試樣臺可充電以對位於試樣臺中的試樣施加電離電壓。檢測器與試樣臺隔開以檢測從試樣中蒸發的離子。具有電極開口的反電極處於試樣臺和檢測器之間，開口具有沿開口平面取向的開口入口。開口平面優選位於試樣頂點處或與試樣頂點非常接近(即，試樣頂點優選處於開口入口之內，或者接近進入開口入口)。和先前的原子探測器一樣，試樣臺和檢測器可被充以大約足以在試樣頂點電離原子的電壓，並且如果需要，可對反電極施加「過電壓」脈衝以產生定時的電離作用，其中當施加至少部分脈衝時離子蒸發。然而，電離優選首要的由如下的雷射器(或者其它能量束源，例如電子束髮生器)引發，所述雷射器與反電極和試樣臺隔開，處於開口平面的和試樣臺相對的一側上，並且其定向為通過反電極開口和朝試樣臺發射光束以在試樣上撞擊。雷射器為優選的能量束源，因為其可在高頻脈動，脈衝寬度在皮秒水平上，因而以比先前原子探測器高得多的質量解析度在試樣上產生電離作用(因為粒子離開在雷射脈衝的非常窄的窗口上進行，允許以更高精度確定離子離開時間)。
在使用雷射器的情況下，雷射器優選具有比在先前雷射原子探測器中使用的小的多的光束尺寸，從而達到試樣時其具有遠小於1mm的光束直徑。最優選的，其在試樣上具有小於或者等於0.5mm的光束直徑。更小的光束尺寸(因此在試樣上相關區域中更小的光點尺寸)是有用的，因為其加熱更少的試樣，從而更好地對相關區域隔離電離。本地加熱還有助於促進試樣中更快的熱量消散，從而保留的熱量不會產生遲電離和誤算離子離開時間。
然而，定位雷射器使其光束對準通過開口，和使用比先前原子探測器更小尺寸的光束，產生了重大困難通過開口對準光束將幾乎不可避免的把雷射器定位在比使用常規裝置(其中雷射器和試樣被定位在反電極和其開口平面的相同一側，雷射器定位在試樣附近)離試樣更遠的位置，這使得難於把光束對準試樣上相關的區域。這個困難當點尺寸減小時更甚，特別是，因為更小的光束將更易「漂移」(即，隨著時間推移，由于振動、雷射器缺陷、雷射器和試樣臺之間部件的熱膨脹/收縮等等造成的逐漸不對準)。因此，即使在數據採集任務開始時光束可以會聚到試樣頂點或者其它關心的區域上，由於光束隨著雷射器的使用而漂移，隨著時間推移數據會退化。
這些困難可以兩種方法克服。首先，可利用小尺寸的反電極開口促使光束粗略對準試樣(或至少接近於試樣)，開口尺寸優選小於大約0.1mm(更優選的小於0.05mm)。該尺寸大約與多數微尖原子探測器試樣在同一數量級，而且因為試樣在原子探測器從試樣獲取數據期間粗略定位於開口的中心，可以通過把光束與開口對準而粗略的把光束與試樣對準。這樣的對準可以視覺檢驗，如通過在試樣臺附近拍攝的視頻或者微型相機圖像監視，和/或通過監控位於試樣臺附近的光敏元件(其可檢測通過反電極開口投射的雷射)的輸出。
而光束的精細對準可接著利用自動化光束對準方法獲得，這種方法迅速定位試樣頂點(或其它關心的區域)而不需要原子探測器的操作人員進行令人厭煩的「搜尋(hunting)」。該方法中，雷射(或其它能量束)對準試樣並以一維或多維掃描試樣上(或附近)預定尺寸的掃描區域；例如，其可以蜿蜒或者之字形模式掃描以覆蓋某一掃描區域，或者其可只沿一條線一維掃描。在掃描期間，代表與能量束和試樣之間相互作用的一個或多個參數被監控。這種性質的示例性的參數包括檢測器所檢測的任意離子的收集率(較高的收集率通常傾向於更加代表光束在試樣頂點附近撞擊，這裡原子更容易電離)；檢測器所檢測的任意離子的質量解析度(即，所檢測的離子的質量/電荷比與特定原子種類明確相關的程度，因為好的相關度表示離子離開時間——由雷射脈衝確定——被準確的確定)；施加到試樣臺上的電壓(因為在試樣頂點上聚焦的光束比不在試樣頂點上聚焦的光束應在較低的試樣電壓上產生可檢測的離子)；雷射光束的反射部分(因為監控反射光束的圖像可以表明試樣頂點是否被照射)；以及雷射光束的任意散射部分(因為光束的衍射圖案也表明試樣頂點是否被照射)。被監控參數與預定的對準標準比較，例如，是否對應掃描位置的參數具有可接受的值、和/或它們是否表明沿著掃描的位置距離試樣頂點比先前的位置更近。
如果發現掃描的子集滿足對準標準——例如，如果某掃描位置確定了具有更好電離率(檢測器收集率)、離子質量解析度等的某掃描區域子集——則可確定新的掃描區域，即尺寸減小包圍至少該子集的掃描區域。最優選的，監控參數以識別沿著掃描具有最優參數(即那些最接近地對應於試樣頂點附近的點的參數)的單個位置，並且該位置被認為是「原始位置」，在其附近確定新的更小掃描區域。這個過程然後重複進行，光束掃描該更小的掃描區域以定位更好地滿足預定掃描標準的掃描區域的新子集(例如，單個原始位置)，一個新的減小的掃描區域在該子集附近被確定，等等。這個過程然後在起始位置附近或者在最優位置的集合附近重複收縮和移動掃描區域，以到達試樣頂點。一旦以預定的精度水平滿足對準標準(例如，一旦識別的原始位置在隨後的掃描間不明顯變化)，則掃描暫停，並且可假設試樣頂點已經被定位。
另一方面，如果在掃描區域的掃描期間被監控的參數不滿足對準標準——例如，如果其關於試樣頂點的位置不肯定——則在重複該過程之前掃描區域增加而非減小，以更好的增加試樣上的區域(更具體的，在其頂點附近)被掃描的可能。作為一個例子，掃描區域顯示監控參數從一個位置到另一個位置很少或者沒有變化，表明試樣的掃描區域(或者如果光束較差的漂移則為反電極)看起來根本沒有靠近試樣頂點。然後可增加掃描區域以期望定位滿足對準標準的原始位置(或掃描區域的其它子區域/子集)，這時該過程在該位置附近重複收縮掃描區域。可替換的，如果增加的掃描區域沒有定位滿足對準標準的原始位置或者其它子區域，則掃描區域可再次增加直到定位有希望的子區域(在該點掃描區域可在該子區域附近重複收縮)。
一旦利用前述步驟定位了試樣頂點(或試樣上的其它期望位置)，原子探測分析可開始；試樣、反電極和檢測器每一個都被充電至有助於試樣電離的水平，並且可脈動雷射(或其它能量束源)以對試樣增加足夠的能量使得電離發生(如果需要，反電極也同時脈動)。因為隨著時間推移可發生光束漂移，前述光束的精細對準過程可在數據採集期間可被周期性地重複，也許在一定次數的數據採集循環發生之後，和/或在某些參數(例如蒸發率、質量解析度等等)似乎表明光束不再以試樣的期望區域為中心之後。
如果雷射(或其它能量束)含有當到達試樣表面時具有至少兩個不同波長的雷射(或其它能量)，原子探測器的效用進一步強化。因為不同的材料在不同波長的能量下可顯示出更大的電離靈敏度，採用混合波長可通過允許其更有效的分析寬範圍的材料而增強原子探測器的多用性。而混合波長可通過採用多種雷射器和利用分色鏡或其它元件組合其光束實現，特別優選的設置是採用單一雷射器(具有單一波長的發射雷射)，以及利用非線性晶體或其它諧波發生光學器件在同一光束中產生諧波波長。採用單一雷射器不需要在不同雷射器中使脈衝計時同步，並且還可避免由於使用多種雷射器產生的成本和空間問題。
如果雷射器設置在包含試樣臺和檢測器的真空室外，以及如果雷射器通過真空室中確定的窗口向試樣輸送光束(如果必要沿著光束使用中間反射鏡、透鏡，或其它光學元件)，成本和空間問題還可減少。這就不需要為高真空環境配置雷射器(其可提高費用)，而且雷射器不需要佔用真空室中有限的可用空間。把雷射器設置在真空室之外(或者在遠離試樣臺的其它位置)可使光束在試樣上對準產生更大的問題，但利用上述的對準方法，這些困難可至少部分的克服。
如果反電極的開口配置成在開口入口處接納雷射或其它能量束，以及在其離開開口出口前集中能量束從而光束在試樣上以更大強度聚焦，一些上述的困難還可至少部分減輕。這例如可通過將電極開口構造成具有拋物線、雙曲線或其它構造的聚焦反射器來實現，所述聚集反射器在光束能量從較大開口入口到較小開口出口傳播時內部反射光束能量，從而入射光束在發射到樣本上時被會聚成更大的強度。這樣的布置可至少部分補償光束未對準，通過「捕捉」和改向未對準的光束從而使其在試樣上聚焦。因為這樣的布置可更好的容許較小的光束未對準，其還可適合於接納複合雷射或者其它能量束並把任何未對準的光束導向試樣。
本發明進一步的優點、特徵和目標將通過下面的結合相關附圖對本發明的詳細描述而更明顯。


圖1a是雷射原子探測器100的簡化示意性的橫截面圖，其中雷射器116的雷射束122指向為通過反電極108的開口110併到達試樣104的頂點上。
圖1b是對應圖1的雷射原子探測器100的原型雷射原子探測器的透視橫截面圖。
圖2是對雷射原子探測器100示例性的控制和反饋時序圖，表示觸發雷射脈衝PL的控制(觸發)脈衝PT的計時，從而產生表明雷射脈衝PL計時的定時(拾取)脈衝PP，並啟動圖1a和1b的檢測器106從而可收集離子蒸發數據。
圖3是示例性控制系統的示意圖，該系統用於在試樣104頂點附近使圖1a的雷射器116的光束122精細對準。
圖4是描述優選過程步驟的過程流程圖，該過程用於自動地在試樣104頂點附近使圖1a的雷射器116的光束122精細對準。
圖5a-5c示意性的描述圖4的精細光束對準過程的連續重複。
圖6a-6b示意性描述可替換的反電極600，其具有用於朝試樣104集中能量(不論是從雷射束122或從附加能量源610)的會聚開口602。
具體實施例方式
首先看圖1a和1b，示例性雷射原子探測器，總的由參考數字100表示，以示意性形式(圖1a)和以實際原型的透視圖(圖1b)描述。雷射原子探測器100包括試樣臺102，其上固定試樣104，用於接納從試樣104蒸發的離子的相對的檢測器106，和位於試樣臺102和檢測器106之間的反電極108。試樣臺102可以移動，使得試樣104可處於反電極108的開口110中或者與之非常接近地隔開，頂點或試樣104上其它所關心的區域優選位於確定開口110入口的開口平面112處。真空室114容納所有上述部件。從在本文後面提供的文獻目錄中的參考文獻可以看出，試樣臺102、檢測器106，和反電極108的上述設置在原子探測器領域是常見的，儘管可能有各種配置和操作模式。例如，反電極108可以是本地電極的形式(如美國專利5,440,124所示，文獻目錄中的參考文獻2)；可有附加反電極或者「中間」電極(如授予Cerezo的美國專利6,580,069所示，文獻目錄中的參考文獻4)；或者其它特徵。在操作的常規模式中試樣臺102和檢測器106被充至「升壓(boost)」電壓，其幾乎足以使試樣104電離(一般試樣臺102被充以電離能量閾值的大約75％)，通常試樣104被充上正電壓，檢測器106被充上負電壓。反電極108和/或試樣臺102然後以「過電壓」被脈動，即電荷超過試樣104的電離閾值，從而離子在脈動期間蒸發(其到檢測器106的飛行時間可由脈衝測量)。
可採用上述設置來調整常規原子探測器，以用作雷射原子探測器100，即提供雷射器116，其定向為通過反電極108的開口110投射光束，併到達試樣104上的頂點或者其它所關心的區域。在圖1a和1b的示例性雷射原子探測器100中，真空室114包括終止於窗口120的顯像管118，並且雷射器116位於窗口120外以發射光束122，經過窗口120，隨後經過反電極開口110。然而，如在本文後面所討論的，雷射器116還可有其它布置(例如，處於室114內)。
可有幾種操作模式，其中特別優選兩個。一種模式中，試樣臺102可被充至達到電離能量閾值很大比例的升壓電壓，剩餘的電離能量可由雷射器116提供，其被脈動以和常規過壓脈衝相同的方式為試樣104提供電離能量。這種情況下，反電極108可簡單用作不帶電的地平面。
第二種模式中，升壓電壓再次被試樣臺102施加，並且剩餘的電離能量可由雷射器116和反電極108分攤。這種情況下，反電極108提供使得試樣104接近於電離的過壓脈衝，然後雷射器116提供必要的導致離子蒸發的能量。藉助這樣的布置，升壓電壓可降低，並因此試樣104上的應力可降低，因為由雷射116和反電極108給予的聯合能量可組成超過電離閾值需要的總能量的較大部分。
為更加詳細的描述圖1b中的原型雷射原子探測器100，其採用由Imago Scientific Instruments Corporation(Madison，WI USA)製造的原子探測器，其具有雷射器116，所述雷射器116帶有具有二極體抽運(diode-pumped)的鈦藍寶石振蕩器(帶有Mira Optima 900-F腔的Verdi-V5泵雷射器，均來自Coherent，Inc.，Santa Clara，CA，USA)，其在76MHz的標稱重複率產生8nJ的脈衝。腔倒空器(cavity dumper)(Coherent，Inc.的Pulse Switch腔倒空器)用於把脈衝能量增加倒60nJ並把重複率降低倒100KHz。這些部件只是示例性的，其它可產生相同或不同輸出的合適的裝備可從Coherent，Inc.或其它雷射器裝備供應商例如Spectra-Physics，Inc.(Mountain View，CA，USA)獲得。上述Coherent，Inc.的Pulse Switch腔倒空器包括第二和第三諧波發生器，其有利於在本文後面討論的方式中使用。
雷射器116的脈動光束122然後被定向通過窗口120和反電極開口110，然後到達試樣104上的頂點或其它所關心的區域。雷射束122以相對於離子運行軸略小於45度的角度定向(即，由來自試樣104的離子的飛行路徑確定的圓錐的中心，飛行圓錐在圖1a中以124指代，離子運行軸以126指代)。該角度適合於防止光束122與飛行圓錐124相交，而同時允許光束122經過反電極開口110撞擊試樣104。然而，如果原子探測器100的部件變更(例如，如果反電極開口110的尺寸和/或飛行路徑126的長度變化)，光束122的角度可變化。
在原型原子探測器100中，飛行路徑126標稱6cm(儘管其可調整，很容易由移動檢測器106進行)。這樣的飛行路徑126有利的可進行1Mhz量級的數據採集循環，從而大大降低用於試樣分析的時間(分鐘量級而非小時或天量級)，從而大大增強原子探測器100的工業實用性。可使用更長(或更短)的飛行路徑，其具有對數據採集率的相應影響當飛行路徑變長和/或當脈衝頻率更快時，數據收集循環的開始將開始與先前的數據收集循環的結尾重疊，導致更多數據解釋和控制負擔。飛行路徑126的調整還將對投影區域(field of view)和放大率產生相應影響(放大率與飛行路徑長度成比例，與投影區域成反比例)，6cm的飛行路徑提供1.5-2.0立體弧度之間的投影區域。
反電極108可以是平面、凹面，或其它形狀，原型雷射原子探測器100採用具有直徑優選小於大約0.05mm的開口110的平面反電極。可能採用更大的開口110，儘管優選其直徑小於0.1mm；將在本文後面討論，使用更小的開口將非常有助於把雷射116(其比在現有原子探測器中遠得多)聚焦到試樣104上的重要任務。而且，具有相同或更小量級開口110的錐形或其它凹面反電極108在反電極108被用作本地電極時是有用的，例如用於分析相同試樣104上的各相鄰微尖。
雷射器116採用比在現有雷射原子探測器中更緊密聚焦的光束122，優選直徑小於1mm，更優選的小於0.5mm(在試樣104處所接收的)。原型原子探測器100在試樣104處具有大約0.02mm的斑點大小(光束直徑)。這有利的減小受到雷射加熱的試樣104的體積，造成更好的熱量分散並因此減小離子化原子的離開時間延長(即試樣104中保留更少的能量，從而阻止在發送脈衝之後的後電離作用)。此外，因為更小直徑光束122比更大直徑光束的功率密度更大(假定輸入功率相同)，採用更小直徑的光束122允許使用更小功率(並且更廉價)的雷射器116。例如，如果把相同功率密度的兩個光束相比，一個具有0.05mm的直徑，另一個具有1mm的直徑，則0.05mm的光束只需要1mm光束功率的1/400(因為功率密度隨著直徑的平方變化)。
可使用各種準直儀、透鏡和其它光學器件來聚焦光束122，並且聚焦光學器件將依賴於選擇用於在原子探測器100中使用的雷射器116。圖1b原型原子探測器100採用安裝在常規定位臺(Model 423)上的裝配有動力調節器的塗層雙凸透鏡(型號PLCX-38.1-103.0-UV-355-532，CVILaser LLC，Albuquerque，NM，USA)，均由Newport Corp.，Irvine，CA，USA提供。這些部件，在附圖中未示出，位於真空室114外部觀察孔120附近。因此定位臺可以再次定位聚焦透鏡以在試樣104獲得需要的光束直徑/斑點大小。
圖2是在單個數據採集循環中控制和反饋信號圖。用於雷射原子探測器100的控制系統(個人電腦)對雷射器116發送觸發脈衝PT。在收到觸發脈衝PT後，雷射器116的腔倒空器釋放下一個可用雷射脈衝PL。因為在觸發脈衝PT和雷射脈衝PL的產生之間經過不確定量的時間T1，快光電二極體用於產生拾取脈衝PP，所述拾取脈衝PP然後被控制系統用作標稱脈衝離開時間Tp(並且又用作檢測器106隨後檢測的任意離子的離開時間)。不是不斷(並且不必要地)從檢測器106收集數據，檢測器106的數據採集在拾取脈衝PP(在Td)之後經過一小段時間T2啟動，從而更好地將數據收集限制於離子到達。然後檢測的離子的質量電荷比(因此原子的身份)可從到達時間減去Tp確定。檢測器106的數據採集在Td之後下一個數據採集循環開始之前某一固定的時間段內(一般為1毫秒)停止。脈衝在反電極108上的計時沒有圖示，因為圖2假定反電極108僅僅用作不帶電的地平面。然而，如果反電極108將被充電，期望量值的反電極脈衝可由觸發脈衝PT啟動，並且可具有足夠的脈衝寬度以使雷射脈衝PL在其持續期間產生。以這樣的方式，反電極脈衝將用作過電壓脈衝，其使試樣104變化到其電離能量附近的水平，然後雷射脈衝PL將提供用於電離的足夠的能量。
對有效的電離，有用的是準確知道雷射束122的光束直徑和功率密度(以及因此由雷射122輸送的電離能量的量)。可以多種方式實現這一點。最優選的，在開口平面112處或其稍後進行測量，從而可推斷出在試樣104頂點處的能量輸入。實現這一點的第一種方法是把光敏元件設置在圖1a中試樣臺102附近(或者在試樣臺完全移動就位之前在試樣臺102上或代替試樣臺102)，並直接測量光束122的輸出。該特徵的示例性結構在圖1a中描述，其中光敏元件陣列128處於試樣臺102的邊沿附近。在開口平面112處的測量可由在光敏元件128的位置處的測量計算而得。另一種方法是在圖1a中試樣臺102附近使用鏡子(或者在試樣臺102移動就位之前代替試樣臺102)，鏡子把反射光束122輸送到真空室114內部或外部的光敏元件(例如，通過真空室114中的觀察孔)以計算在開口平面上的光束功率。其它方法包括將光敏元件設置在反電極108中，或者臨時地移動光敏元件至反電極108的緊上方或緊下方(如上述的把光敏元件128置於試樣臺102上的方法)，以更直接的測量開口平面112上的光束122。可能採用室114內部或外部光敏元件的其它方法，其中在雷射器116和光敏元件之間具有或不具有任何鏡子或其它光學元件。
如前文所述，雷射器116採用第二和第三諧波發生器，從而可把光束122的平均波長從紫外線調整到接近紅外線範圍，並且可調整波長以更好地引發不同材料的試樣104中的電離。然而，一些情形中，單一波長由於試樣104中材料差異不能產生有效電離，單一波長不能有效耦合試樣104中的所有成份。因此，原型原子探測器100優選採用包含多種波長的光束122。儘管可通過利用多個雷射器116把光束122對準試樣104實現這一點，然而，或許在利用分色鏡或其它元件組合光束122之後，使用多個單獨的雷射器116可導致增加的空間和花費，還會增加複雜性，特別是考慮到在不同雷射器中使脈衝計時同步的需要。因此，特別優選的結構是利用單一雷射器116並通過把非線性晶體或其它產生諧波的光學器件插入光束122的路徑上而在同一光束122中產生諧波波長。在圖1b的原型原子探測器100中，雷射器116的光束被聚焦到非線性晶體中(例如EKSMAPhotonics Components，Vilnius，Lithuania的BBO晶體)，其在附圖中沒有示出。該晶體可以大約50％轉換效率在光束122中產生第二諧波波長(具有雷射器116發射波長的一半)。如果需要，隨後的非線性晶體可置於光束122的路徑中以產生第三諧波(具有雷射器116發射波長的四分之一)，第四諧波，等等。諧波透鏡/準直儀和/或其它光學部件可用於對每一波長聚焦和調整光束直徑，從而當它們進入反電極開口110中並在試樣104上撞擊時，將全部被聚焦成相同的光束直徑。
總而言之，採用雷射器116比常規原子探測器有許多操作優勢。一個主要的優勢為傳統原子探測器一般被限於分析至少大體上導電的試樣104，因為不導電試樣104需要高得多的升壓電壓和過電壓(並且這些高電壓電場在試樣104上產生很大應力，試樣然後可能機械斷裂)。因為雷射器116可以在低得多的電壓下操作，雷射原子探測器100可以分析甚至明顯不導電的試樣104，例如有機試樣104。作為一個相關的優點，用於產生光束122的雷射器116的波長可用於不同類型試樣104的更有效電離，包括那些具有不均勻組成的試樣(例如，既包含導電區域又包含不導電區域、既包含無機區域又包含有機區域等的試樣104)。
另一個主要的優點在於，合適的雷射器116可產生量級為皮秒或飛秒寬度的脈衝。因為試樣電離在雷射脈衝的非常窄的窗口進行，離子離開時間可以非常高的精度確定，從而具有比常規原子探測器大得多的質量解析度(500質量電荷單位中超過1)。而且，可產生1kHz-1MHz頻率的脈衝，從而允許極快的數據收集。
然而，儘管由於這些優點，上述的結構引入了幾個重大挑戰，特別是在試樣104上對光束122精確聚焦的困難。因為雷射器116遠離試樣104，並且具有優選的小於0.5mm的斑點大小(原型原子探測器100具有0.02mm的斑點大小)，把光束122聚焦在試樣104頂點——其本身的直徑量級可為數十或數百毫米——是不平常的，特別是因為光束122由於環境振動、原子探測器部件的熱膨脹和收縮等等而隨時間漂移。現有的雷射原子探測器(例如附加文獻目錄中的參考文獻20和21中的探測器)通過如下方法減小這些困難把雷射器116緊密靠近試樣104並設置在開口平面112的同一側上，並且採用大得多的斑點/光束直徑，從而更易把光束對準試樣頂點或者所關心的其它區域。儘管那樣，在試樣的期望區域上聚焦光束並使其適當對準的過程，並非一件容易的事；聚焦需要諸如對螢光或場離子顯微鏡進行視覺檢查的方法，它們須經解釋。這些方法還耗費時間，因為它們需要少量氣體被引入真空室，然後在原子探測啟動前被再抽空。當考慮到減小光束直徑、把雷射器設置得更遠離試樣都將使得開始的聚焦更加困難，並在原子探測器數據採集期間還要求定期檢查漂移時，似乎原子探測器100的上述結構將是不值得的——特別是因為漂移檢查需要打斷數據採集，以進行耗費時間的把氣體引入真空室114以及從中去除，這一點非常令人討厭。
然而，許多這些缺陷可通過利用下面的光束對準方法避免，其首先包括粗略的光束對準，緊接著進行試樣對準，最後進行精細光束對準。粗略光束對準只在首次安裝和使用原子探測器100時進行一次，並且在其後的數據採集期間之間偶爾使用。試樣對準則在每次數據採集期之前進行。精確的光束對準則優選在數據採集期之前和其中進行以免光束漂移。
粗略光束對準通過把光束122經過反電極108的開口110聚焦而進行。優選的粗略對準方法如下1.對雷射器116通電和等待光束122的定位穩定(通常15分鐘左右足夠)。
2.激活光敏元件(例如，圖1a中所描述的光敏元件陣列128)。如前所述，光敏元件優選一般沿開口平面112的試樣側的離子運行軸126設置(至少臨時)，或者可設置在反電極108或其它位置(包括真空室114外面的位置)，在所述位置允許確定光束122是否經過電極開口110。再一次，特別優選的布置為具有移動至緊鄰開口平面112的試樣側的反電極108的可動光敏元件128，從而光敏元件128可位於大致相同的位置，試樣104的頂點將在後面的數據採集中放置在該位置。
3.從散焦光束122開始，通過光束控制裝置(即，鏡子、準直儀等等，在附圖中沒有描述)轉換(translate)光束而在光敏元件128上獲得初始信號。這些光束控制器優選位於觀察孔120外部，儘管它們可代替地位於真空室114中。
4.轉換光束122直到光敏元件128上的信號最大化，從而表明全部未聚焦的光束122經過開口110而不在開口110邊沿處撞擊反電極108。
5.聚焦光束122以最大化光敏元件128上的信號。
6.反覆重複上述步驟4和5直到在光敏元件128上獲得最大信號。
7.把光束122的功率調整到期望水平。
這樣完成粗略對準，並且光束控制裝置、聚焦光學器件、雷射功率控制器等的設置被固定。粗略對準步驟可在原子探測器100初始啟動和安裝時進行，並且還可在原子探測器100的維護和修理之後有利地進行，例如，如果安裝新反電極108，或者如果附加的反電極(通常稱作中間電極)被安裝在反電極108和檢測器106之間。否則，粗略對準步驟在初始啟動之後不必要重複。然而，要牢記，原子探測器100的優選形式具有小於0.1mm的開口110(優選在0.05mm的量級)，有用的是每隔幾個數據採集期進行周期性的粗略對準，以證實總漂移沒有使光束122從開口110偏移。如果原子探測器採用具有更大開口110的反電極108(例如，以更常見的2.5mm或更大的量級)，重複粗略對準就不太需要。
還可有其它粗略對準方法，利用光敏元件128僅僅是一種優選的方法。粗略對準可以其它替代方式進行，例如，採用遠程顯微鏡和攝像機。還可以在粗略對準操作中組合光敏元件和成相設備。
注意，本質上，反電極開口110用作用於對準光束122和試樣104上的頂點或其它關心區域的焦點把光束122(可動)與試樣104(可動)對準複雜而耗時，但通過把反電極108——處於原子探測器100的真空室114中固定位置——用作光束122的焦點(因為試樣104在數據採集中可位於開口110的中心)，對準過程大大簡化。進一步注意，當原子探測器100後來以這樣一種方式運行使得在數據採集中反電極108為不帶電地平面時，對準光束122實際上為反電極108的首要目標如果不關心光束對準，則可去掉反電極108。
在完成粗略光束對準後，把試樣104與反電極開口110對準可以按多種方式進行。試樣對準的一種優選方法為開始採用兩個正交光學顯微鏡以進行粗略試樣對準，並且如果必要，粗略試樣對準之後進行用於精確試樣對準的場離子顯微鏡檢查。粗略試樣對準過程如下1.確保雷射器116關閉，或者其光束122被遮擋。
2.移動試樣臺102直到試樣104與反電極開口110大致對準。
3.採用試樣104的2-軸轉換(沿與離子運行軸126垂直的平面)，移動試樣臺102使得試樣104大體沿離子運行軸126定位。光學顯微鏡在開口平面112的大致位置處正交地處於離子運行軸126附近，其可用於檢驗沿兩個轉換軸的對準。(附圖中沒有顯示這樣的顯微鏡，但通常可設置在真空室114外部以在適當設置的觀察孔觀察試樣，一個這樣的觀察孔在圖1b中表示為130。)試樣臺102然後可平行於離子運行軸126移動直到試樣104上的頂點或者其它所關心的區域大致位於開口平面112上(即，從而試樣104的頂點剛好位於反電極開口110的外部或者內部)。
如果必要，可使用場離子顯微鏡(FIM)完成精確試樣對準1.成像氣體(例如，氖)被引入原子探測器100的真空室114。大約5×10-6毫巴的成像氣體壓力通常就足夠了。
2.檢測器106的增益被調整到用於FIM的適當水平。
3.然後對試樣臺102(因此也對試樣104)施加電壓直到試樣104頂點的圖像可在檢測器106上獲取。
4.試樣104沿開口平面112的兩條軸轉換直到在檢測器106上獲得沒有阻擋的圖像。如果試樣104沒有對準，反電極108將阻擋一部分照片。
然後優選在試樣對準之後進行精細光束對準，並在數據採集過程期間周期性的進行，以保證光束122仍與試樣104的頂點或其它所關心區域對準。可採用FIM方法進行精細對準，例如由Kellogg等人和Cerezo等人描述的那些方法(在本文結尾處文獻目錄中的參考文獻10和12)。這些方法中，FIM受到雷射器116和施加到試樣104的電壓兩者驅動，而且試樣位置經常調整，同時調整光束功率和試樣電壓以獲取合適圖像。然而，由於原子探測器100優選採用直徑小於1mm並且更優選的小於0.5mm的光束122(圖1b的原型原子探測器100採用大約0.02mm的優選光束直徑)，發現先前的對準方案非常困難和乏味，因為它們對光束對準非常敏感對於窄光束，光束位置非常小的變化需要光束功率和/或試樣電壓非常大的修正。這是因為FIM的靈敏度大約與光束直徑的倒數近似。因此，需要大量的時間以精確地把小直徑光束對準試樣104。
而且，當考慮到FIM的敏感度隨光束直徑的倒數而變化時，明顯的是，原子探測器100對束漂移(其易於把小直徑光束122從試樣104的頂點偏移)非常敏感。因此，數據採集可能受到在數據採集期間產生的光束漂移的巨大阻礙。如果採用大於1mm的大直徑光束(如現有的雷射原子探測器)，漂移則不是一個重要問題，因為即使漂移發生大直徑光束仍可撞擊試樣104頂點。然而，隨著光束直徑降到0.5mm以下——其開始接近由於標準的環境因素(例如振動、熱膨脹/收縮等等)發生的漂移的範圍——漂移則成為重要問題，特別是當光束直徑降到百分之幾毫米的範圍(或更小)時。因為暫停數據採集期以引入成像氣體、進行FIM，然後重新抽空真空室114以重新開始數據採集明顯的不實際，如果採用改進的精細光束對準方法則原子探測器100的效用會大大增強。
用於精細光束對準的示例性控制系統如圖3所示，並且一般用參考數字300表示。數據採集控制系統302接受來自原子探測器100的原始數據304，並根據數據304調整施加到試樣臺102(因而施加到試樣104)上的(DC)試樣電壓306。該數據採集控制循環在整個精細光束對準過程中重複進行並連續調整試樣電壓306以獲取控制的場電離率。該數據採集控制系統302還對雷射器116施加觸發脈衝308(圖2中也表示為PT)，並且編碼產生的雷射束脈衝的離開時間(經過圖2中的脈衝拾取信號PP)。第二控制循環，與數據採集控制系統302的控制循環同步或者異步運行，通過光束對準控制系統310執行。光束對準控制系統310接受來自數據採集控制系統302的原始和/或調節原子探測數據312，還接受來自圖像採集硬體316(監控真空室114中的試樣104的攝像機或其它光學成像設備)的圖像數據314，然後對光束對準硬體322發出動作命令318(並接受來自其的位置反饋320)。光束對準硬體322，圖1a或1b中沒有表示，可以是一個或多個用於調整雷射束122方向的調節器，並且可以是調整雷射器116位置的調節器和/或沿著雷射束122路徑的反射鏡、透鏡，或其它光學器件。
在光束對準控制系統310中，原子探測數據312和圖像數據314被調節以產生一個或多個控制參數，所述控制參數代表雷射束122和試樣104之間的相互作用，並被光束對準控制系統310採用以精確(並且自動地)調整雷射束122有的對準(1)蒸發率(由檢測器106檢測的任意離子的收集率)試樣的蒸發率應當隨著雷射束122接近試樣104的頂點而增加，因為場強在試樣104的這一區域最大，因此雷射束122在頂點比在試樣上其它地方更易引發電離。因此，如果光束對準控制系統310找到試樣104上具有最大蒸發率的區域，則該區域很可能對應於試樣頂點。
(2)施加到試樣104上的電壓。以相似的方式，當雷射束122接近試樣104頂點時，應當能夠以更低的試樣電壓引發電離。因此，如果光束對準控制系統310找到試樣104上的蒸發以在試樣104上的最小電壓被維持的區域，則該區域很可能對應試樣頂點。
(3)被檢測離子的質量解析度。離子的到達時間可由檢測器106測定，並且如果離子離開時間已知，那麼離子的質量/電荷比應當與已知的值非常相關以識別離子。然而，當離開時間變得不確定時，所述關聯度降低。在雷射原子探測器100中，如果雷射束122的熱分散需要較長時間(即，當雷射脈衝的有效寬度變寬時)，則離開時間的變化將開始增加。因為對熱分散的敏感度在試樣頂點將最大，如果光束對準控制系統310調整雷射束122的對準以找到試樣104上具有最低質量解析度不確定性的區域，那麼該區域很可能對應試樣頂點。
(4)信噪比。和質量解析度(上面第(3)條)類似，原子探測數據的信噪比受到光束對準的限制當雷射束122偏離試樣104的頂點時，適時的蒸發會減少，無計劃的蒸發將增加。因此當光束122偏離試樣104的頂點時信號和噪聲層將互相接近，並且將會在光束接近頂點時發散。因此，如果光束對準控制系統310調整光束122的對準以找到試樣104上具有最高信噪比的區域，那麼該區域將很可能對應試樣頂點。
(5)從試樣反射的光。圖像採集硬體316(即，監控真空室114中的試樣104的攝像機或其它光學成像裝置)可監控試樣104。試樣104的頂點當受到雷射束122的照射時將更傾向於反射和/或發出螢光。因此，光束對準控制系統310可調整雷射束122的對準以找到試樣104上具有最大強度(或其它反射/發射特徵)的區域，因此最有可能照射試樣104的頂點。
(6)從試樣衍射的光。監控衍射光以維持光束的對準比初始對準光束122更有用。這裡，試樣104產生的遠場(夫琅和費，Fraunhofer)衍射圖可由圖像採集硬體316監控，光束對準控制系統310可調整雷射束122的對準以維持恆定的衍射圖案，從而幫助確保光束122一旦聚焦在此位置即維持對試樣104頂點的對準。
還有其它可能的控制參數，其代表雷射束122和試樣104之間的相互作用，並可被用於指示光束對準控制系統310來進行對準修正。還可能(並且可行)使光束對準控制系統310採用多於一個的這些變量，而對每一個選定的變量分配適當的權重，以更好地使光束對準控制系統310更快的定位試樣104的頂點。
用於雷射束122的優選精細對準過程然後以圖4所示的方式繼續進行。開始，在步驟402，使用者對光束對準控制系統310核實已經進行了粗略對準，從而提供如下的合理保證光束122通過反電極開口110對準試樣104(或者其緊鄰區域)。
在圖4的步驟404，使用者然後確定(或者光束對準控制系統310確定或者檢索)一條掃描路徑——在與離子運行軸126垂直的平面中的光束路徑——在其附近光束122將進行掃描。光束對準控制系統310將同時監控上述控制參數中的一個或多個(參見圖4的步驟406)以設法滿足某一預定的對準標準，即代表試樣104頂點特徵的標準。例如，光束對準控制系統310可檢驗是否對應掃描位置的一個參數(多個參數)具有處於在光束撞擊試樣104頂點上時所期望的範圍內的值；是否一個參數(多個參數)表明沿掃描的位置比先前的位置更接近試樣104的頂點；和/或是否一個參數(多個參數)「最優」地表示試樣104的頂點(例如，是否沿掃描的一個位置具有最高的蒸發率，其似乎表示試樣104的頂點)。本質上，目標在於識別沿掃描的一個位置(多個位置)，其優化一個控制參數(多個控制參數)，從而定位沿掃描路徑的某一個點(多個點)或者段，其被認為距離試樣904頂點較近。
掃描區域可具有各種大小和形狀，而起始掃描區域優選的具有反電極開口110直徑的量級的大小。例如，掃描區域可以是圓形或者方形，其可以被以螺旋式、波狀，或之字形圖案掃描，從而大量掃描區域(因此一部分試樣104)被掃描。可替換的，將在下面討論，掃描區域可確定為窄的路線，並且掃描可簡單地一維進行以按直線沿掃描區域進行掃描。
在進行掃描區域的初始掃描時，光束對準控制系統310將識別點或其它掃描子集，其具有滿足對準標準的控制參數(即，其看起來是試樣104頂點的更期望的候選位置)。完成初始掃描之後，光束對準控制系統310然後選取兩條路徑的一條重新確定初始掃描區域(圖4中的步驟408)(1)如果光束對準控制系統310確實識別了具有最滿足對準標準的控制參數的某一掃描子集——即，某單個位置(「原始位置」)，該位置和沿掃描區域掃描的所有位置相比具有最優的控制參數，或者如果一些點的集合最接近地滿足對準標準(例如，10％的採樣位置具有最具前途的控制參數)——光束對準控制系統310將自動確定新的掃描區域，該新的掃描區域的尺寸被減小以包圍至少該子集。例如，如果識別了單個最優原始位置，則可確定一個新的掃描區域，其大小是起始掃描區域大小的50％，並且優選以原始位置為中心。
(2)如果光束對準控制系統310沒有識別具有滿足對準標準的控制參數的掃描子集——例如，如果沿掃描區域的所有取樣位置具有相互偏離不超過10％的控制參數——掃描區域可以增大而非減小(例如，其邊界向外擴大50％)，因為這樣的結果似乎表示試樣104的頂點不處於該掃描區域內。還可有可替換的方法；例如，光束對準控制系統310可簡單的確定另一個具有相同大小的起始掃描區域，其沿某方向在與離子運行軸126垂直的平面上偏離第一位置。如果該掃描區域不產生至少一個具有滿足對準標準的控制參數的位置，光束對準控制系統310繼續在起始位置附近確定掃描區域直到找到有希望的位置。
一旦掃描區域在步驟408中再次確定，所述過程繼續步驟410，新的掃描區域可被光束122利用在光束122橫過的路徑具有更近或更遠的間隔的意義上更加精確(在更小掃描區域的情況下)或粗略(在更大掃描區域的情況下)的掃描路徑掃描。掃描路徑優選以和現有掃描中相同的形式進行，即其優選採用相同的波狀、之字形、螺旋形等等路徑，其僅僅在比例上被壓縮或放大以覆蓋新掃描區域的大部分區域。在新掃描中，光束對準控制系統310再一次相對對準標準監控控制參數以尋找一個最優的表示試樣104頂點存在的位置。一旦完成新掃描，掃描區域再次被重新確定(收縮或放大)和掃描，並相對於對準標準監控控制參數。所述過程以這種方式繼續重複，而掃描區域重複地地圍繞原始(最優)位置收縮，直到對準標準以預定的精度水平得到滿足。一旦出現這種情況——例如，一旦被識別的原始位置的控制參數在隨後的掃描之間不明顯變化——掃描可暫停，並且可假設被識別的原始位置對應試樣104的頂點。
上述過程示意性的表示在圖5a-5c。在圖5a中，區域502同心地位於試樣104的頂點周圍(該頂點的位置對光束對準控制系統310未知)。光束對準控制系統310確定在其周圍確定掃描區域的任意位置504，並進一步確定掃描路徑506，其在這種情況下被認為是跨掃描區域分布的相鄰直線/掃描的陣列。光束122跨過掃描路徑506，並且在掃描期間收集的控制參數對照對準標準被測量。(應理解的是，儘管掃描路徑506圖示為連續實線時，其實際上由一系列不連續的樣本點組成，每一個樣本點為光束122的雷射脈衝被接收的位置。)區域502中沿著掃描路徑506的位置滿足對準標準，並且該位置被識別為最優位置。新的掃描路徑中心508(原始位置)因此被限定在區域502(圖5b)中。掃描區域然後在新的掃描路徑中心508周圍收縮，並且確定一個更精細的掃描路徑510，並進行掃描以識別一個新的原始位置(未表示)。然後進行隨後的掃描以識別隨後的原始位置，每次連續的掃描圍繞先前的原始位置，直到以期望的精確度滿足對準標準，表明原始位置確定試樣104的頂點。
在圖1b的原型原子探測器100中，採用0.02mm的光束122，其典型的進行無數次重複以到達試樣104的頂點。更小的光束需要更多重複。不論需要多少次重複，精細光束對準過程連續地進行定位原始位置和在原始位置周圍改變掃描區域的比例的步驟。
上述精細光束對準過程可有各種變化。作為一個例子，光束對準控制系統310可沿著掃描路徑增加採樣率，如果控制參數對對準標準收斂，並且可降低取樣率，如果出現發散。還可能，一旦注意到發散可立即重新確定掃描區域和/或掃描路徑，從而掃描區域立即重新確定在聚焦區域附近。另外，掃描區域和掃描路徑可有各種形式，並且其不必從一次掃描到下次掃描採用相同的形式；例如，一次掃描可以是沿X軸的直線形式，下次掃描可以是沿Y軸在先前掃描中原始位置附近確定的直線形式。還可能，所述過程半自動化地進行；例如，控制參數的曲線圖可顯示給使用者，其然後有機會手動地為下次掃描確定新原始位置。
一旦實現精細對準，雷射原子探測器100就開始數據採集試樣104和檢測器106每一個被充電以達到引起試樣104電離的水平，雷射器116可被脈動以增加導致電離發生的足夠能量。因為雷射器116的光束122隨著時間會漂移，上述光束精細對準過程可在數據採集期間周期性重複，或許在進行一定數量的數據採集循環之後，和/或在某些參數(例如蒸發率、質量解析度等等)似乎表明光束122不再位於試樣104的期望區域的中心之後。數據採集在這樣的精細對準期間不需要中斷，因為從數據採集中得到的數據可用於產生許多控制參數。換句話說，原子探測器100的數據採集可以標準模式進行，獲得的數據對照對準標準被監控以檢驗光束122是否還對準試樣104的頂點，並且如果不滿足所述對準標準，可確定掃描區域並且進行掃描以重新定位試樣104的頂點。
雷射原子探測器100的優選形式表示在附圖中並在上面進行了描述，其僅僅是解釋雷射原子探測器100的可能特徵和這些特徵被組合的多種方法。雷射原子探測器100的變更形式也認為處於本發明的範圍內。下面是這些變更的示例性列舉。
首先，值得注意的是，有許多種操作模式可用於原子探測器100以引發試樣的蒸發，試樣臺102、反電極108和雷射器116中的一個或多個以恆定或脈衝方式為試樣104提供能量。雷射器116優選被脈動，因為雷射器116可達到的窄脈衝寬度有助於更精確地確定離子離開時間(因此產生更好的質量解析度)，但雷射器116的穩定操作是可能的，藉助其它部件的脈動(以提供電離所需要的過電壓)。採用脈衝雷射器116，當過電壓施加到反電極108和/或試樣臺102的任一個或者兩者上時，對某些類型的試樣104是有利的，因為這將允許試樣104在脈衝之間的時間內保持更低升壓電壓(因此更低電場和更低機械應力)，從而改善精密試樣104的保存，並同時減小脈衝間的假電離作用(其實際上造成丟失數據)。
其次，除了雷射和電子束122，可採用其它在電磁波譜的不同範圍內承載能量的束。相似的，其它形式的能量可用於產生增強(非脈衝)能量，例如微波。
第三，上述的一些設置和方法可在一種形式的原子探測器100中使用，其中反電極108省略(或者在一種形式的原子探測器100中，其中包括反電極108，但光束122不通過反電極108對準)。任意情形下，用於把光束122粗略對準反電極108的上述方法不適用。其它粗略對準方法(之後為精細對準)則可採用，儘管它們需要更多時間和努力。
第四，要強調的是，反電極108可有多種大小和配置，包括對現有原子探測器不常見的配置。一個例子在圖6a和6b中描述。在圖6a中描述了圖1a-1b的反電極108的替代品，替換的反電極600提供超過基本電極108的某些附加和有利的特徵。這裡，反電極600具有會聚開口602，其被配置為使得在其開口壁604上入射的輻射從開口平面606上反射離開，即離開開口602的較大入口，並朝向較小的開口出口608，從而入射輻射在開口出口608處被收集和會聚為更高強度。會聚開口602的配置可由多種形狀，並且需要選擇這些形狀以對於在雷射束122和離子運行軸126之間給定的角度(即，對於給定的入射角)提供最優會聚。有關聚能器設計的信息例如可在太陽能領域找到，其中聚能器通常用於收集太陽光。其它現有聚能器，以及與聚能器設計相關考慮的討論，可在(例如)如下文獻中找到授予Cotton等人的美國專利5,572,355；授予Mirzaoff等人的美國專利5,604,607；授予Wang等人的美國專利5,952,645；授予Chang等人的美國專利5,978,407；和授予Chang的美國專利6,704,341，以及這些專利中引用(和引用這些專利)的專利。其它有用的參考文獻為R.N.Wilson，Reflecting Telescope OpticsBasic Design Theory and Its HistoricalDevelopment，Springer-Verlag(1996)(對於光學聚能器)和T.Wilhein，D.Hambach，B.Niemann，M.Berglund，L.Rymell，and H.M.Hertz，Off-axisreflecting soneplate for quantitative soft x-ray source characterization，Appl.Phys.Lett.71，190(1997)(對於非光學輻射聚能器)。
會聚開口602具有幾個優點。首先，如由圖6a中描述的布置所隱含的，反電極600可適應更大的入射角，因為光束122不需要直接撞擊在試樣104上，其可替代的撞擊在開口壁604上以對準試樣104(其緊鄰開口出口608以接收集中光束122)。更大的光束角122在一些情況下可允許雷射器更近的放置，或者節省空間的原子探測器部件布置。第二，反電極600可適應更大(以及更低的功率)的光束直徑，並且可自動會聚各種直徑的光束達到預期直徑。第三，如由先前兩個評論所隱含的那樣，反電極600可適應不那麼精確對準試樣104的光束122，因為開口602可主要提供這樣的對準，只要尖端或其它所關心區域本身與開口出口608對準。
圖6b表示與圖6a相似的布置，但這裡雷射束122對準通過開口602並直接到達試樣104上所關心的區域，如前面討論的布置一樣。這種情況下，提供會聚開口602以接收和收集來自一個或多個附加能量源610的附加能量(以脈衝或者穩定方式提供)，而這些能量被對準試樣104以用於電離或實現其它目的。附加能量源610可以是諸如另一個雷射器、LED雷射器、LED或傳統燈具之類的光源，無論處于波譜的可見或不可見部分，它的光可從遠離電極600的位置發出波束或者由光纖纜或其它光導輸送到電極600。作為替換，附加能量源610可傳送無線電、微波或其它電磁輻射。附加能量源610提供的能量可以是除了電離或與電離不同的目的，例如為更改試樣104的特徵。例如，矽基試樣104可經歷電導率的變化，如果被發射紅外光的附加能量源610照射(這樣的電導率可允許低升壓電壓施加到試樣104上)。如下的布置也可能，其中只有非雷射和/或非電離附加能量源610通過開口602引導能量，而不包括雷射器(即，集中電極600與在更常見的原子探測器布置中的非雷射附加能量源610結合使用)，或者其中集中電極600和附加能量源610與不通過開口602引導的雷射束結合使用。
第五，可產生與集中電極600效果相似的效果的其它布置可以使用(有或者沒有附加能量源)。例如，單個雷射束可分為兩個或更多束，其每一個以不同角度對準試樣，而光束可能被分配用於尖端或其它所關心區域的更均勻照射；和/或把一個或更多光束調整至不同的波長(如藉助上述非線性晶體)；和/或把一個或多個光束引導通過電極開口，而其它光束從開口外部對準試樣。
第六，在本領域已知但在上述討論中沒有提及的許多其它原子探測器特徵可與原子探測器100一起使用。例如，下凹的觀察孔120(位於伸進真空室114的觀察管118的端部的觀察孔120)，如授予Strait的美國專利6,762,415中所描述的，可用於減小雷射器116和試樣104之間的距離以減輕對準負擔。
本發明不限於上述的優選形式，而是僅由下面列舉的權利要求限制。因此本發明包括在文字上或等同地落入這些權利要求範圍的所有不同形式。
文獻目錄1.U.S.Patent 5,061,850 to Kellly et al.(「High mass resolutionlocal-electrode atom probe」)2.U.S.Patent 5,440,124 to Kellly et al.(「High-repetition rate positionsensitive atom probe」)3.U.S.Patent 6,576,900 to Kellly et al.(「Methods of samplingspecimens for microanalysis」)4.U.S.Patent 6,580,069 to Cerezo(「Atom probe」)5.U.S.Patent 6,700,121 to Kellly et al.(「Methods of samplingspecimens for microanalysis」)6.U.S.Patent 6,762,415 to Strait(「Vacuum chamber with recessedviewing tube and imaging device situated therein」)7.International Publication WO 99/147938.International Publication WO 87/006829.Cerezo，A.et al.，J.Phys.(Orsay)C9(1984)p.315.
10.Cerezo，A.，C.R.M.Grovenor and G.W.D.Smith.「Pulsed laser atomprobe analysis of semiconductor materials.」Journal of Microscopy v 141，pt.2(Feb.1986)155-170.
11.Drachsel，W.，Nishigaki，S.，and Block，J.H.，「Photo-Induced FieldIonization Mass Spectroscopy.」Int.J.Mass Spectrom.And Ion Phys.Vol.32(1980)333-343.
12.Kellogg，G.L.，and T.T.Tsong.「Pulsed-laser atom-probe field-ionmicroscopy.」Journal of Applied Physics 51(2)(1980)1184-1193.
13.Kelly，T.F.，Zreiba，N.A.，Howell，B.D.，and Bradley，F.J.，「EnergyDeposition and Heat Transfer in a Pulse-Heated Field Emission Tip at HighRepetition Rates.」Surface Science，vol.246(1991)377-385.
14.Kelly，T.F.，Camus，P.P.，Larson，D.J.，Holman，L.M.，and Bajikar，S.S.，Ultramicroscopy 6229-42(1996).
15.Kelly，T.F.and Larson，D.J.，「Local Electrode Atom Probes.」
Materials Characterization 44，59-85(2000).16.Liu，J.，and T.T.Tsong.「Kinetic Energy and Mass Analysis ofCarbon Cluster Ions in Pulsed-Laser-Stimulated Field Evaporation.」PhysicalReview(B)38(12)(1988)8490-8493.
17.Liu，J.，C.Wu，and T.T.Tsong.「Measurement of atom site specificbinding energy of surface atoms of metals and alloys.」Surface Science246(1991)157-162.
18.Miller，M.K.，A.Cerezo，M.G.Hertherington，and G.D.W.Smith.「Atom Probe Field Ion Microscopy.」Oxford Science Publications，1996.
19.Tsong，T.T.，Photon stimulated field ionization，J.Chem.Phys.65，2469(1976).
20.Tsong，T.T.，S.B.McLane，and T.J.Kinkus.「Pulsed-lasertime-of-flight atom-probe field ion microscope.」Review of ScientificInstruments 53(9)，Sept.1982.
21.Tsong，T.T.「Pulsed-Laser-Stimulated Field Ion Emission from Metaland Semiconductor SurfacesA Time-of-Flight Study of the Formation ofAtomic，Molecular，and Cluster Ions.」Physical Review(B)30(9)(1984)4946-4961.
權利要求
1.一種用於在原子探測器中將能量束對準試樣的自動過程，所述原子探測器具有與檢測器隔開的試樣臺，該過程包括如下步驟a.使能量束以一維或多維對掃描區域進行掃描，該掃描區域在試樣上或者在試樣附近；b.在掃描期間，監控一個或多個代表能量束和試樣間相互作用的參數；c.確定掃描的子集，在該子集中被監控參數滿足預定的對準標準；d.減小掃描區域後從上述步驟a重複該過程，其中減小的掃描區域至少包括步驟c的子集。
2.如權利要求1所述的過程，進一步包括一旦掃描子集以預定的精度水平滿足預定對準標準則暫停掃描的步驟。
3.如權利要求2所述的過程，進一步包括隨後的步驟a.使能量束指向至少一部分子集；以及b.以足夠在子集上引發電離的強度脈動能量束。
4.如權利要求1所述的過程，其中所述子集是原始位置，在該原始位置處，在掃描期間被監控參數最好地滿足期望的對準標準。
5.如權利要求4所述的過程，其中任意第二次和隨後的掃描的掃描區域具有取決於在前掃描區域的位置的位置。
6.如權利要求4所述的過程，其中任意第二次和隨後的掃描具有圍繞在前掃描中所確定子集的掃描區域。
7.如權利要求1所述的過程，其中能量束為雷射束。
8.如權利要求1所述的過程，其中在掃描期間能量束通過反電極對準，反電極插在試樣和檢測器之間。
9.如權利要求1所述的過程，其中被被監控參數之一為檢測器所檢測的任意離子的收集率。
10.如權利要求1所述的過程，其中被監控參數之一為在檢測器處獲取期望的離子收集率所必要的施加到試樣臺上的任意電壓。
11.如權利要求1所述的過程，其中被監控參數之一為檢測器所檢測的任意離子的質量解析度。
12.如權利要求1所述的過程，其中被監控參數之一為能量束的反射。
13.如權利要求1所述的過程，其中被監控參數之一為能量束的衍射。
14.一種用於在原子探測器中將能量束對準試樣的自動過程，所述原子探測器具有與檢測器隔開的試樣臺，該過程包括如下步驟a.使能量束以一維或多維對掃描區域進行掃描，該掃描區域在試樣上或者在試樣附近；b.在掃描期間，監控一個或多個代表能量束和試樣間相互作用的參數；c.沿掃描識別被監控參數滿足預定對準標準的一個或多個位置；d.在下面兩個步驟之後從上述步驟a重複該過程(1)減小掃描區域以包圍在步驟c中識別的任意位置中的至少一個位置；或者(2)如果步驟c中沒有位置被識別則增加掃描區域。
15.如權利要求14所述的過程，進一步包括一旦在步驟c.中識別一個以預定的精度水平滿足期望對準標準的位置則暫停掃描的步驟。
16.如權利要求15所述的過程，進一步包括隨後的步驟a.把能量束指向以預定的精度水平滿足期望對準標準的位置；以及b.以足夠在該位置上引發電離的強度脈動能量束。
17.如權利要求14所述的過程，其中任意具有減小的掃描區域的掃描把其掃描區域設定在一些位置上，這些位置取決於沿在前掃描的、被監控參數已經滿足預定對準標準的位置中的至少一個位置。
18.如權利要求14所述的過程，其中任意具有減小的掃描區域的掃描使其掃描區域圍繞沿在前掃描且被監控參數已經滿足預定對準標準的位置中的至少一個位置。
19.如權利要求14所述的過程，其中能量束為雷射束。
20.如權利要求14所述的過程，其中能量束在掃描期間通過反電極對準，反電極插在試樣和檢測器之間。
21.如權利要求14所述的過程，其中被監控參數之一為檢測器所檢測的任意離子的收集率。
22.如權利要求14所述的過程，其中被監控參數之一為在檢測器處獲取期望的離子收集率所必要的施加到試樣臺上的任意電壓。
23.如權利要求14所述的過程，其中被監控參數之一為檢測器所檢測的任意離子的質量解析度。
24.如權利要求14所述的過程，其中被監控參數之一為能量束的反射。
25.如權利要求14所述的過程，其中被監控參數之一為能量束的衍射。
26.一種用於在原子探測器中將能量束對準試樣的自動過程，所述原子探測器具有與檢測器隔開的試樣臺，該過程包括如下步驟a.把能量束指向試樣臺；b.使能量束以一維或多維對預定尺寸的掃描區域進行掃描，同時監控一個或多個代表能量束和試樣間相互作用的參數；c.確定一個沿著掃描的原始位置，在該原始位置處被監控參數最好地滿足期望的對準標準；d.在下面兩個步驟之後從上述步驟b.重複該過程(1)調整掃描區域的大小，以及(2)在原始位置或者在原始位置附近開始掃描。
27.如權利要求26所述的過程，進一步包括一旦原始位置以預定的精度水平滿足期望對準標準則暫停掃描的步驟。
28.如權利要求27所述的過程，進一步包括隨後的步驟a.使能量束指向原始位置；以及b.以足夠在試樣上引發電離的強度脈動能量束。
29.如權利要求26所述的過程a.進一步包括在每一次掃描期間監控至少一個被監控參數的變化程度的步驟；以及b.其中如果所述變化程度不滿足預定的閾值，則調整掃描區域大小的步驟包括擴大掃描區域。
30.如權利要求26所述的過程a.進一步包括在每一次掃描期間監控至少一個被監控參數的變化程度的步驟；以及b.其中如果所述變化程度(1)滿足預定的閾值，則調整掃描區域大小的步驟包括減小掃描區域；(2)不滿足預定的閾值，則調整掃描區域大小的步驟包括擴大掃描區域。
31.如權利要求26所述的過程，其中每一次掃描在不同於前次掃描方向的方向上進行。
32.如權利要求26所述的過程，其中第二次和任意隨後掃描的掃描區域的位置取決於前次掃描的原始位置而設置。
33.如權利要求26所述的過程，其中第二次和任意隨後掃描的掃描區域圍繞前次掃描的原始位置。
34.如權利要求26所述的過程，其中能量束為雷射束。
35.如權利要求26所述的過程，其中能量束在掃描期間通過反電極對準，反電極插在試樣和檢測器之間。
36.如權利要求26所述的過程，其中被監控參數之一為檢測器所檢測的任意離子的收集率。
37.如權利要求26所述的過程，其中被監控參數之一為在檢測器處獲取期望的離子收集率所必要的施加到試樣臺上的任意電壓。
38.如權利要求26所述的過程，其中被監控參數之一為檢測器所檢測的任意離子的質量解析度。
39.如權利要求26所述的過程，其中被監控參數之一為能量束的反射。
40.如權利要求26所述的過程，其中被監控參數之一為能量束的衍射。
41.一種用於在原子探測器中將能量束對準試樣的自動過程，所述原子探測器具有與檢測器隔開的試樣臺，該方法包括如下步驟a.使雷射束以一維或多維對掃描區域進行掃描，掃描區域在試樣上或者在試樣附近；b.在掃描期間監控一個或多個下面的參數(1)檢測器所檢測的任意離子的收集率；(2)檢測器所檢測的任意離子的質量解析度；(3)施加到試樣臺上的任意電壓；(4)雷射束的任意反射部分；以及(5)雷射束的任意散射部分；c.識別沿著掃描的一個或多個位置，在所述位置處被監控參數滿足預定的對準標準；d.在下面步驟之後從上述步驟a重複該過程(1)減小掃描面積以包圍至少一個在步驟c.中識別的任意位置；或者(2)如果在步驟c.中沒有位置被識別，則增大掃描區域。
42.如權利要求41所述的過程，其中能量束在掃描期間通過反電極對準，反電極插在試樣和檢測器之間。
全文摘要
一種雷射原子探測器(100)把反電極設置在試樣臺和檢測器(106)之間，並提供雷射(116)，其光束(122)被對準以通過反電極(108)的開口(110)照射試樣(104)。檢測器、試樣臺(102)，和/或反電極可被充至某一升壓電壓然後被脈動以使試樣電離。雷射脈衝的計時可用於確定離子的離開和到達時間以確定離子的質荷比，並因此確定其身份。描述了自動對準的方法，其中雷射自動指向相關區域。
文檔編號H01J37/285GK1977350SQ200480043229
公開日2007年6月6日 申請日期2004年8月19日 優先權日2004年6月3日
發明者約瑟夫·H·本託恩, 傑西·D·奧爾森 申請人:埃美格科學儀器公司