矽製造裝置和方法

2023-05-14 02:45:56

專利名稱：矽製造裝置和方法
技術領域：
本發明涉及矽的製造裝置和製造方法，特別是涉及將反應管內的溫度分布設定成 中心軸側比側周面側低的矽的製造裝置和製造方法。
背景技術：
近年，利用所謂鋅還原法用鋅對四氯化矽進行還原來得到高純度的矽的製造方法 因其設備小型，消耗能量少，並且能得到6個9以上的高純度的矽，所以其作為需求在今後 會急速擴大的太陽能電池用矽等的製造方法而受到矚目。關於使用所述鋅還原法的矽製造技術，日本特開2002-234719號公報、日本特開 2004-210594號公報和日本特開2004-284935號公報公開了一種構造，其中，設置保持在預 定的溫度的反應容器和蒸發槽，將在蒸發槽氣化的鋅氣體進行溫度控制的同時經氣體供給 管向反應容器供給。另外，關於使用鋅還原法的矽製造技術，日本特開2003-95633號公報和日本特開 2003-342016號公報公開了一種構造，其中，為了改善與反應生成氣體的分離效率、提高收 率，向反應容器另行供給矽的晶種，使生成矽長大。

發明內容
但是，根據本發明人的研究，原本在鋅還原法中，矽的原子量為28. 1，而氯化鋅的 分子量為136. 4，並且相對於1原子的矽，生成2分子的氯化鋅，也就是說，相對於矽的產率， 產生了約10倍產率的氯化鋅，因此，作為重要的課題，可以舉出確立下述的製造技術在將 還原反應產生的生成矽與生成氣體的分離回收效率提高的同時，也要提高矽的收率。上述 認識中，可以認為上述的公開公報所公開的使用鋅還原法的矽製造技術中，在下述方面尚 有進一步進行改善的餘地排除裝置構造的複雜化，並提高用於提高矽的收率的還原反應 的效率，同時提高生成矽和生成氣體的分離回收效率。具體地說，通過本發明人進一步的研究，在日本特開2002-234719號公報、日本特 開2004-210594號公報和日本特開2004-284935號公報公開的構造中，為了進一步提高還 原反應效率，例如必須採用將氣化的鋅無冷凝地從蒸發槽供給到反應容器的構造。因此，需 要另外附加對從蒸發槽到反應容器的鋅氣體的供給系統進行加熱的加熱器，結果裝置構成 變得複雜。另外，日本特開2003-95633號公報和日本特開2003-342016號公報公開的構造 中，期望在提高生成矽和生成氣體的分離效率的同時，還提高矽的收率，但是，該構造中向 反應容器另行供給矽的晶種，使生成矽生長。因此，該裝置構造複雜，並且難以回收通過獨 立地進行核形成並在反應容器的內表面附著而析出的矽，並且矽的回收率的提高也有限。本發明是鑑於上述情況完成的，其目的是提供一種矽的製造裝置和製造方法，其 能夠排除裝置構造的複雜化，並能夠提高用於提高矽的收率的還原反應的效率，同時還能 夠提高生成矽和生成氣體的分離回收效率。
為了解決上述課題，本發明的一方面是一種矽的製造裝置，其具有反應管、鋅供給 管、鋅投入部、矽化合物供給管和加熱爐；所述反應管在鉛直方向直立設置，並在鉛直方向 具有中心軸，並且用於使鋅和矽化合物反應；所述鋅供給管具有對鋅進行加熱而生成鋅氣 體的加熱部和將鋅氣體吐出到反應管內以供給鋅氣體的鋅吐出部；所述鋅投入部用於將鋅 投入到鋅供給管內；所述矽化合物供給管具有矽化合物吐出部，該矽化合物吐出部用於將 矽化合物氣體吐出到反應管內以供給矽化合物氣體，使得矽化合物氣體在反應管內從下方 流動到上方；所述加熱爐被設置在反應管的外方而劃分出加熱區域，將反應管的一部分、力口 熱部和鋅吐出部設置在加熱區域內進行加熱，使得流通鋅氣體和矽化合物氣體的反應管內 的溫度分布為反應管的中心軸側比反應管的側周面側低。另外，本發明的另一個方面是一種矽的製造方法，其中，所述方法包括下述工序 對在鉛直方向直立設置的反應管用設置在反應管的周圍的加熱爐進行加熱的工序、將鋅氣 體吐出到反應管內以供給鋅氣體的工序、將矽化合物氣體沿反應管的中心軸從下方向上方 吐出以供給矽化合物氣體的工序、和以反應管的中心軸側的溫度比反應管的側周面側的溫 度低的反應管內的溫度分布用鋅氣體對矽化合物氣體進行還原以生成矽粉的工序。本發明的矽的製造裝置和矽的製造方法能夠排除裝置構造的複雜化，並能夠提高 用於提高矽的收率的還原反應的效率，同時還能夠提高生成矽和生成氣體的分離回收效 率。


圖1是本發明的第1實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。圖2是本發明的第2實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。圖3是本發明的第3實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。圖4是本發明的第4實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。圖5是本發明的第5實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。圖6是本發明的第6實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。圖7是本發明的第7實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。圖8是本實施方式中的延伸部的放大截面圖。圖9是本實施方式中的延伸部的放大截面圖。圖10是本實施方式中的延伸部的放大截面圖。圖11是本發明的第8實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。圖12是本發明的第9實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。圖13是本發明的第10實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。圖14是本實施方式中的鋅投入部的放大截面圖。圖15是本發明的第11實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。圖16是本發明的第12實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。圖17是本發明的第13實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。圖18是本發明的第14實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。圖19是本發明的第15實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。
圖20是本發明的第16實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。
圖21是本發明的第17實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。圖22是本發明的第18實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。圖23是本發明的第19實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。圖24是圖23的沿A-A線的放大截面圖。圖25是圖23的沿B-B線的放大截面圖。圖26是本發明的第20實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。圖27是圖26的沿C-C線的放大截面圖。圖28是圖26的沿D-D線的放大截面圖。圖29是本發明的第21實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。圖30是圖29的沿E-E線和F-F線的放大截面圖。圖31是圖29的沿G-G線的放大截面圖。圖32是圖29的沿H-H線的放大截面圖。
具體實施例方式下面，適當參照附圖對本發明的各實施方式中的矽的製造裝置和矽的製造方法進 行詳細說明。此外，圖中，X軸、y軸和Z軸形成3軸正交坐標系，Z軸是鉛直方向，重力向其 負方向作用。另外，為了方便起見，將ζ軸的正方向稱作上方向，將ζ軸的負方向稱作下方 向。(第1實施方式)首先，參照附圖對本發明的第1實施方式中的矽製造裝置進行詳細說明。圖1是本實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。如圖1所示，本實施方式中的矽製造裝置IA具有反應管10、加熱爐20、一對鋅供 給管30、鋅投入機構40A、和矽化合物供給管50 ；所述反應管10直立設置在與中心軸C同軸 的鉛直方向，在其內部，矽化合物氣體含有的矽化合物和鋅氣體含有的鋅發生還原反應；所 述加熱爐20與中心軸C同軸地直立設置在鉛直方向，從周圍(圖1中的反應管10的徑向 D)向反應管10加熱；所述一對鋅供給管30用於將鋅氣體供給到反應管10內；所述鋅投入 機構40A用於將鋅投入到鋅供給管30內；所述矽化合物供給管50用於將矽化合物氣體供 給到反應管10內。此外，矽化合物通常是四氯化矽。反應管10是圓筒狀的部件，在其上部IOa和下部IOb之間具有中央部10c，該中央 部IOc圍繞與ζ軸平行的中心軸C形成周壁。所述反應管10在其上部IOa具有將鋅和矽 化合物反應產生的反應氣體排出的排氣口 60，其下部IOb與矽化合物供給管50連接，另外， 其中央部IOc與鋅供給管30的連接部30a接連。此外，反應管10是石英玻璃制反應管，其 內徑(圖1中的徑向D的內表面間的距離)例如為500mm。加熱爐20是與中心軸C同軸的圓筒狀，鋅供給管30被所述加熱爐20圍著並直立 設置在鉛直方向。所述鋅供給管30在反應管10和加熱爐20之間的空間延伸，具有連接部30a、加熱 部30b和上部30c，所述連接部30a具有對著反應管10的內部開口的貫通口(鋅吐出口)， 並且與反應管10的中央部IOc直接連接，所述加熱部30b與中心軸C平行地延伸存在，並 且通過將連接部30a與鋅投入機構40A接連而對從鋅投入機構40A投入的鋅進行加 熱，得到鋅氣體；所述上部30a接連鋅投入機構40A。此外，所述連接部30a作為鋅吐出部而發揮 功能。另外，下述的實施例中的設置有貫通口的各連接部作為鋅吐出部而發揮功能。此處，「直接連接」表示沒有連接部件，反應管10與鋅供給管30直接連接在一起。 在所述構造的情況下，反應管10與鋅供給管30為一體結構而並列設置，所以，可以認為其 實質上等同於管徑大的反應管，維護時的安裝、卸下等手續沒有明顯增加。另外，考慮到維 護本身頻率少、連接部件的構造非常困難、成本高以及在930°C以上的高溫能夠充分保持氣 密性等時，優選製成這種反應管10與鋅供給管30直接連接的構造。這樣的鋅供給管30相對於反應管10的中心軸C軸對稱地設置一對，一對連通部 30a相對於中心軸C軸對稱地分別與反應管10的周壁接連。鋅供給管30是石英玻璃制供 給管，其內徑(圖1中的徑向D的內表面間的距離)例如是200mm。另外，鋅供給管30的連 接部30a的內徑(圖1中的與徑向D正交的A方向的內表面間的距離)例如是100mm。另外，鋅供給管30並不限於一對，優選在中心軸C的周圍設置有2個以上鋅供給 管30。通過製成所述構造，能夠投入更多的鋅。另外，2個以上的鋅供給管30各自的連接 部30a優選在反應管10的徑向D上相向地設置。通過製成所述構造，能夠提高反應管10 內的鋅與矽化合物的反應性，可以提高矽的產率。另外，考慮到反應管10的製作的容易性和維護性，鋅供給管30優選單純地在反應 管10的徑向D上直接與反應管10連接的構造。但是，為了調整反應管10內的氣流，也可 以從連接部30a進一步將配管向反應管10的內部延長，還可以進一步在上下或者圓周方向 設置2個以上鋅吐出口。另外，優選鋅供給管30具有延伸部30d，所述延伸部30d從加熱部30b越過連接部 30a向下方延伸，更優選該延伸部30d設置在加熱區域α內。通過設置所述延伸部30d，能 夠暫時存儲從鋅投入機構40A投入的但在加熱部30b未發生氣化的鋅，能夠利用加熱爐20 的熱使在此存儲的熔融鋅蒸發，所以能夠提高鋅的蒸發量。如上所述，加熱爐20被設置在形成反應管10的周壁的中央部10c、以及鋅供給管 30的連接部30a和加熱部30b的周圍並將它們圍起來，反應管10的中央部10c、以及鋅供 給管30的連接部30a和加熱部30b被設置在加熱爐20的加熱區域α內。此處，「加熱區域」是指為了利用鋅還原法製造矽而用加熱爐20進行加熱的加熱區 域。具體是指由設置在反應管10和鋅供給管30的周圍的加熱爐20所圍繞的區域α。也就是說，加熱爐20具有下述的構造其對反應管10的中央部IOc進行加熱，以 加熱已供給到反應管10內的矽化合物氣體和鋅氣體，促進它們之間的還原反應，並且對鋅 供給管30的連接部30a和加熱部30b同時進行加熱。加熱爐20帶來的加熱溫度優選在 950°C 1200°C的範圍，這樣能夠將反應管10內的鋅氣體和矽化合物氣體加熱到930°C以 上。加熱溫度不足950°C的情況下，難以抑制生成矽在壁面析出。另一方面，加熱溫度大於 1200°C時，由於反應管10是石英玻璃管，所以反應管10會發生軟化，因此不是優選的。優 選的加熱溫度範圍是1000°C 1200°C。通過採用這種構造，從鋅投入機構40A投入的鋅在到達鋅供給管30的加熱部30b 時，在加熱爐20的熱的作用下發生氣化，以鋅氣體的狀態通過連接部30a，吐出到反應管10 內以進行鋅氣體的供給。因此，無需另外設置僅加熱鋅供給管30的加熱器，實現了裝置整 體的簡化。
如此，從反應氣體的熱移動的角度出發，從反應管10的下部IOb導入矽化合物，並 從其上方導入鋅的該構造對化學計量比相等的反應或者矽化合物過量的條件下的反應是 適合的。鋅投入機構40A具有通過連接部81而與鋅供給管30的上部30c連通的鋅投入管 82和利用重力使固體(粉體)的鋅落下而將固體(粉體)鋅投入到鋅投入管82中的鋅供 給裝置83。另外，連接部81、鋅投入管82和鋅供給裝置83各自設置在加熱爐20的加熱區 域α外。通過該構造，能夠簡便且確實地控制投入到鋅供給管30中的鋅供給量，簡化了裝 置整體的構造。此外，設置有2個以上鋅氣體供給管30的情況下，可以對每個鋅供給管30 設置一個鋅導入裝置83，或者也可以採用以1個鋅供給裝置83就能夠設定各不相同的鋅導 入量的構造。另外，在加熱爐20的加熱區域α外設置連接部81，所以用於連接部81的連接部 件具有一定程度的耐熱性即可。也就是說，與使用通常在930°C以上的高溫下所用的連接部 件的情況相比，能夠以非常低的成本進行製造。另外，由於是將固體(粉體)鋅投入到延伸 至加熱區域α外的鋅投入管82，所以向鋅投入管82投入鋅時，沒有來自加熱爐20的熱的 影響，不必擔心固體(粉體)鋅在鋅投入管82內發生熔融而附著在管內的內壁。此外，在 鋅投入機構40Α與加熱爐20設置在同一筐體內的情況下，有可能受到輻射熱的影響，所以， 在鋅投入管82附近可以設置省略了圖示的冷卻裝置。連接在反應管10的下部IOb的矽化合物供給管50與反應管10的中心軸C同軸 地延伸到反應管10內，在其前端具有矽化合物吐出口 50a。矽化合物吐出口 50a作為矽化 合物吐出部而發揮功能，從該處沿著中心軸C的方向將矽化合物氣體吐出到反應管10內來 進行供給。另外，矽化合物供給管50在反應管10的外部通過連接部51而與矽化合物導入 管52和矽化合物氣體供給系統53連通。此 外，鋅氣體從一對連通部30a的貫通口(鋅吐 出口)吐出的方向通常與矽化合物氣體從矽化合物吐出口 50a吐出的方向是正交關係，但 不限於此，鋅氣體從一對連通部30a的貫通口(鋅吐出口)吐出的方向可以是朝向矽化合 物氣體吐出方向且從下方向上方這樣的方向。另外，在下述實施方式中，各矽化合物吐出口 作為矽化合物吐出部而發揮功能。反應管10的上部IOa處的排氣口 60連通著排氣管61，排氣管61經由用於從反應 生成氣體中分離出生成矽的分離器62而與蓄積生成矽的矽用貯存箱63和排氣系統64連
ο接著，對使用本實施方式中的矽製造裝置IA的矽的製造方法進行說明。此外，所 述製造方法中的一系列工序均省略了圖示，但管理員一邊參照由必需的檢測器得到的檢測 值、資料庫等，一邊沿著預定的程序進行控制。當然，根據需要可以存在手動的工序。利用重力使固體(粉體)鋅從一對鋅供給裝置83中落下，將其投入到鋅投入管82 中。如此被投入的鋅進入鋅供給管30內，併到達鋅供給管30的上部30c。此處，鋅供給管 30的連接部30a和加熱部30b用加熱爐20保持在鋅的沸點930°C以上的高溫，投入的鋅在 重力作用下在加熱部30b自然落下的同時發生氣化。氣化的鋅通過連接部30a而被吐出到 反應管10內進行鋅供給。另一方面，矽化合物氣體從矽化合物氣體供給系統53，經過矽化合物導入管52， 從矽化合物吐出口 50a沿著反應管10的中心軸C，向上方吐出而供給到反應管10內。
此處，通常用作矽化合物的四氯化矽氣體優選在其供給路徑(例如，矽化合物導 入管52)用加熱器等(未圖示)控制其溫度為不液化的程度的溫度即57°C (沸點)以上、 100°C以下的範圍內的溫度。該溫度小於沸點的情況下，四氯化矽氣體發生液化，不能將足 夠量的四氯化矽氣體供給到反應管10內。另一方面，該溫度高於100°C的情況下，沿著反應 管10的中心軸C向上方吐出的氣流的溫度變高，難以將反應管10內的溫度分布控制成中 心軸側比側周面側低。也就是說，此時，矽化合物氣體被維持在比鋅氣體低的溫度下沿著反應管10的中 心軸C向上方吐出，並且反應管10被加熱爐20從外部加熱，因此，呈現出反應管10內的中 心軸C側的溫度比側周面側(中央部IOc側)的溫度低這樣的溫度分布，典型的是，在反應 管10的徑向D，溫度從側周面向中心軸C呈同心圓狀遞減這樣的溫度分布。在如此設定了 溫度分布的反應管10內，矽化合物被鋅還原，生成矽粉和氯化鋅。此外，矽粉是指微粉末狀 或針狀的矽。具體地說，在反應管10內，吐出的鋅氣流與吐出的四氯化矽氣流合 並，並偏向四 氯化矽氣流的方向，所以，鋅氣體和矽化合物氣體共同沿著反應管10的中心軸C流動。此 處，反應管10內的溫度分布被調整成了中心軸C側的溫度比側周面側的溫度低，所以，還原 反應的原料(鋅和矽化合物)能夠集中在中心軸C的附近。因此，在反應管10的中心軸C 附近，矽粉析出並生長。此時，生成的微細的矽起到晶種的作用，有助於矽粉長大。也就是 說，如此，在能夠防止矽析出並附著在反應管10內的側周面的同時，能夠在中心軸C附近有 效地使生成矽粉生長，實現矽粉的產率和分離回收率的提高。如上述工序那樣，通過調整向反應管10內的原料供給量以及反應氣體溫度、流 速、吐出方向，生成矽粉生長成例如徑為數微米到數毫米、長度為數十微米到數十毫米的級 別的針狀，進而，這些針狀顆粒形成集合體，整體形狀形成為海膽狀。如此生成的矽和氯化鋅從反應管10的排氣口 60通過排氣管61被排出到反應管 10夕卜，在分離器62，兩者被分離，矽被送往矽用貯存箱63，氯化鋅被送往排氣系統64。此外，為了提高矽化合物向反應管10內吐出的吐出壓力，使流入順暢，適當地保 持其在反應管10內的流速，優選將惰性氣體或還原性氣體的載氣與矽化合物氣體混合，並 從矽化合物吐出口 50a向反應管10內供給。更優選使用惰性氣體。該載氣可以通過另外 設置載氣源(未圖示)而將其導入矽化合物導入管52等中。此外，與矽化合物氣體相關的 矽化合物吐出方向通常是與中心軸C平行的方向，但並不限於此，只要使矽化合物氣體從 下方流動到上方，矽化合物吐出方向也可以是與中心軸C交叉的方向。作為該惰性氣體，優選使用氦氣、氖氣或氬氣。作為還原性氣體，優選使用氫氣。此 夕卜，作為還原性氣體，也可以考慮氮氣，但氮氣導致生成的矽發生氮化，所以不是優選的。另外，對於載氣向反應管10內的供給，也可以不使載氣與矽化合物氣體混合，而 另外連接僅將載氣供給到反應管10的下部IOb的載氣供給管(未圖示)。另外，同樣，優選在鋅供給管30內設置用於供給該惰性氣體或還原性氣體的載氣 供給裝置(未圖示)。由此能夠使鋅氣體從鋅供給管30向反應管10內的流入順暢。另外，載氣在反應管10內的氣體量比(摩爾比)優選在10% 90%的範圍內。更 優選的範圍是25% 80%。氣體量比小於10%時，熱移動弱，不能充分抑制矽等在反應管 10內的內壁面的析出，所以不是優選的。另一方面，氣體量比大於90%時，原料濃度變得過小，矽顆粒變得過於微細，不能生成大的矽粉，所以不是優選的。利用上述的本實施方式中的矽製造裝置，能夠將裝置整體簡化，並能提高用於提 高矽的收率的還原反應的效率，同時能夠提高生成矽和生成氣體的分離回收效率。(第2實施方式)下面，參照附圖對本發明的第2實施方式中的矽製造裝置進行詳細說明。圖2是本實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。相對於第1實施方式的構造，本實施方式中的矽製造裝置IB中，矽化合物供給管 50被換成了矽化合物供給管50A，另外，在反應管10的下部IOb設置有石英玻璃製造的矽 化合物供給管54，除了此點不同之外，其餘的構造相同。因此，本實施方式中，著眼於上述不 同點進行說明，對於相同的構造，使用相同的符號，適當簡化或省略對其的說明。具體地說，矽化合物供給管50A中，供給矽化合物的矽化合物吐出口 50Aa被設置 在加熱區域α內，並位於一對鋅供給管30的各連接部30a的位置的上方。另外，矽化合物供給管54中，供給矽化合物的矽化合物吐出口 54a被設置在加熱 區域α外，並位於一對連接部30a的位置的下方。所述矽化合物供給管54通過連接部55 而與矽化合物氣體導入管56連通。此處，朝向反應管10的上方，按照矽化合物吐出口 54a、一對連接部30a、矽化合物 吐出口 50Aa的順序，多段地設置了鋅供給管30的連接部30a和矽化合物吐出口 54a、50Aa。通過具有這樣的構造，不用另外投入晶種就能製造大的矽粉。下面說明其原因。從矽化合物供給管54供給的矽化合物流動到上方的加熱區域α內，從上方的連 接部30a供給的鋅對其進行還原，生成了矽粉。此時，供給的鋅的量被調整成在化學計量上 比從矽化合物吐出口 54a供給的矽化合物的供給量過量，所以此處生成的矽粉與從連接部 30a供給的未反應鋅一起上升。其後，從矽化合物供給管50A的矽化合物吐出口 50Aa供給 的矽化合物與未反應鋅發生還原反應時，該矽粉起到晶種的作用。因此，無需另外投入晶種就能製造大的矽粉，所以，在分離器62的分離效率變大， 矽粉的回收率上升，所以能夠製造低成本的矽。此外，從矽化合物吐出口 54a、50Aa供給的矽化合物量與從連接部30a供給的鋅的 量的關係優選被調整成化學計量比相等的關係或者矽化合物的量稍微過量。如此，能夠防 止鋅氣體向排氣管61流出而造成該鋅附著在低溫的管壁上。(第3實施方式)下面，參照附圖對本發明的第3實施方式中的矽製造裝置進行詳細說明。圖3是本實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。相對於第2實施方式的構造，本實施方式中的矽製造裝置IC中沒有設置矽化合物 供給管54，在反應管10的徑向D上相向的一對鋅供給管30的連接部30a被換成了在反應 管10的軸向A上設置在不同的位置的連接部30al、30a2，除了此點不同之外，其餘構造相 同。此處，矽化合物吐出口 50Aa被設置在加熱區域α內，並位於一個連接部30al的上方 且位於另一個連接部30a2的下方。因此，本實施方式中，著眼於上述不同點進行說明，對於 相同的構造，使用相同的符號，適當簡化或省略對其的說明。具體地說，朝向反應管10的上方，按照連接部30al、矽化合物吐出口 50Aa、連接 部30a2的順序，多段地設置了一對鋅供給管30的連接部30al、30a2以及矽化合物吐出口50Aao與第2實施方式同樣，通過具有這樣的構造，不用另外投入晶種就能製造大的矽 粉，下面說明其原因。從連接部30al供給的鋅在反應管10內上升，將從矽化合物吐出口 50Aa供給的矽 化合物還原，生成矽粉。此時，從連接部30al供給的鋅的供給量被調整成在化學計量上比 從矽化合物吐出口 50Aa供給的矽化合物的供給量少，因此，此處生成的矽粉與從矽化合物 吐出口 50Aa供給的、沒有被從連接部30al供給的鋅還原的未反應矽化合物一同在反應管 10內上升。其後，在從連接部30 a2供給的鋅和未反應矽化合物發生還原反應時，該矽粉起 到晶種的作用。因此，無需另外投入晶種就能製造大的矽粉，所以，在分離部62的分離效率變大， 能夠製造低成本的矽。此外，從矽化合物吐出口 50Aa供給的矽化合物量和從連接部30al、30a2供給的鋅 的總量的關係優選被調整成等化學計量比或者矽化合物的量稍微過量。如此，能夠防止鋅 氣體向排氣管61流出而造成該鋅在低溫的管壁附著。(第4實施方式)下面，參照附圖對本發明的第4實施方式中的矽製造裝置進行詳細說明。圖4是本實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。本實施方式中的矽製造裝置ID具有在第2實施方式中說明的矽化合物供給管50A 和矽化合物供給管54、和在第3實施方式中說明的一對鋅供給管30的連接部30al、30a2， 並且設置有石英玻璃制的矽化合物供給管57，除了此點不同之外，其餘的構造相同。因此， 本實施方式中，著眼於上述不同點進行說明，對於相同的構造，使用相同的符號，適當簡化 或省略對其的說明。具體地說，在不幹涉矽化合物供給管50的範圍，矽化合物供給管57接近中心軸C 來設置，將供給矽化合物的矽化合物吐出口 57a設置在加熱區域α內並位於連接部30a2 的位置的上方。另外，與其他的矽化合物供給管相同，矽化合物供給管57通過連接部58而 與矽氣體導入管59連通。此處，朝向反應管10的上方，按照矽化合物吐出口 54a、連接部30al、矽化合物吐 出口 50Aa、連接部30a2、矽化合物吐出口 57a的順序，多段地設置了一對鋅供給管30的連 接部30al、30a2和矽化合物吐出口 54a、50Aa、57a。通過採用該構造，能夠以更多階段發生第2和第3實施方式中說明的反應，所以， 無需另外投入晶種就能製造大的矽粉，所以，在分離部62的分離效率變大，能夠製造低成 本的矽。此外，本實施方式中，從矽化合物吐出口 54a、50Aa、57a供給的矽化合物量和從連 接部30al、30a2供給的鋅的總量的關係優選調整成等化學計量比或者矽化合物的量稍微過量。(第5實施方式)下面，參照附圖對本發明的第5實施方式中的矽製造裝置進行詳細說明。圖5是本實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。相對於第1實施方式的構造，本實施方式中的矽製造裝置IE中，在反應管10的徑向D上相向的一對連接部30a在反應管10的軸向A上也設置有2個以上(圖5中是2個 連接管30a3、30a4)，除了這點不同之外，其餘的構造相同。因此，本實施方式中，著眼於上述 不同點進行說明，對於相同的構造，使用相同的符號，適當簡化或省略對其的說明。通過具有這樣的構造，不用另外投入晶種就能製造大的矽粉，下面說明其原因。從矽化合物吐出口 50a供給的矽化合物在反應管10內上升，被從第一段的一對連 接部30a3供給的鋅還原，生成矽粉。此時，從一對連接部30a3供給的鋅的供給量被調整為 在化學計量上比從矽化合物吐出口 50a供給的矽化合物的供給量少，所以，此處生成的矽 粉與從矽化合物吐出口 50a供給的、未被從第一段的一對連接部30a3供給的鋅還原的未反 應矽化合物一同在反應管 10內上升。其後，從第二段的一對連接部30a4供給的鋅與未反 應矽化合物發生還原反應時，該矽粉起到晶種的作用。因此，無需另外投入晶種就能製造大的矽粉，所以，在分離部62的分離效率變大， 能夠製造低成本的矽。此外，本實施方式中，從矽化合物吐出口 50a供給的矽化合物量與從連接部30a3、 30a4供給的鋅的總量的關係優選被調整為等化學計量比或者矽化合物的量稍稍過量。(第6實施方式)下面，參照附圖對本發明的第6實施方式中的矽製造裝置進行詳細說明。圖6是本實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。相對於第5實施方式的構造，本實施方式中的矽製造裝置IF中，矽化合物供給管 50被換成了矽化合物供給管50c，除了此點不同之外，其餘的構造相同。因此，本實施方式 中，著眼於上述不同點進行說明，對於相同的構造，使用相同的符號，適當簡化或省略對其 的說明。具體地說，矽化合物供給管50c從反應管10的下部IOb向上方一直延伸到加熱區 域α，並且在加熱區域α內，在矽化合物供給管50c的徑向D的兩個方向設置有一對矽化 合物吐出口 50cal，以便向反應管10的徑向D的兩個方向吐出矽化合物，另外，在軸向A上， 也設置有與一對矽化合物吐出口 50cal相同的一對矽化合物吐出口 50ca2。另外，各為一對的矽化合物吐出口 50cal、50ca2與連接部30a3、30a4在反應管10 的徑向D上分別相對應並相向地被設置。通過具有這樣的構造，不用另外投入晶種就能製造大的矽粉，下面說明其原因。從一對矽化合物吐出口 50cal供給的矽化合物被從在徑向D上相向地設置的連接 部30a3供給的鋅還原，生成矽粉。該矽粉在反應管10內上升，從而在從一對矽化合物吐出 口 50ca2供給的矽化合物與從在徑向D上相向地設置的連接部30a4供給的鋅的還原反應 中起到晶種的作用。因此，不用另外投入晶種就能製造大的矽粉，所以能夠低成本地製造矽。此外，本實施方式中，矽化合物吐出口 50cal、50ca2各為一對，但在反應管10的直 徑較大的情況等中，可以在反應管10的徑向D上設置2個以上吐出口，例如可以每120°設 置一個吐出口，共設置3個，等等。由此，能夠緩解在反應管內的反應氣體分布不均。另外，本實施方式中，從矽化合物吐出口 50cal、50ca2供給的矽化合物量與從連 接部30a3、30a4供給的鋅的總量的關係優選被調整為等化學計量比或者矽化合物的量稍 微過量。
(第7實施方式)下面，參照附圖對本發明的第7實施方式中的矽製造裝置進行詳細說明。圖7是本實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。
相對於第1實施方式的構造，本實施方式中的矽製造裝置IG中，將矽用貯存箱63 換成了設置在連接著矽化合物供給管50B的反應管10的下部IOb的下方的矽粉蓄積機構 100，除了此點不同之外，其餘的構造相同。因此，本實施方式中，著眼於上述不同點進行說 明，對於相同的構造，使用相同的符號，適當簡化或省略對其的說明。具體地說，矽粉蓄積機構100以具有雙重閘閥102、103的load lock( α— K 口 , 夂)結構構成。本實施方式也與第1實施方式相同，在反應管10內生成矽的晶種，並且能 夠使其生長變大。此時，如果在調整原料向反應管10的供給量的同時，使反應管10內的反 應氣體的流速最佳化，則通過生長而達到一定尺寸的矽粉便能在反應管10內降落。因此， 在反應管10內生成並生長的矽粉降落並蓄積於在上部閘閥102與下部閘閥103之間的蓄 積空間101。該上部閘閥102和下部閘閥103設置有控制各自開放、關閉的閘閥控制部CT。在反應管10內生成矽的過程中，閘閥控制部CT使上部閘閥102在開放狀態，使下 部閘閥103在關閉狀態。由此，生成的矽粉自由落下而蓄積在下部閘閥103上的蓄積空間 101。利用未圖示的傳感器或目視觀察確認到在下部閘閥103上蓄積了預定量的矽粉後，使 上部閘閥102為關閉狀態，使下部閘閥103為開放狀態，使蓄積的矽粉落到下方。在矽粉蓄積機構100的下方設置有生成矽排出口 24，由此，能夠從反應管10取出 生成的矽粉。此處，包括載氣的全部氣體在反應管10內的氣體流速優選通過控制鋅投入量、矽 化合物氣體吐出量、載氣量等，而調整成生成矽粉落下並堆積的程度，例如流速2. 5cm/s的 程度。另外，優選從矽化合物氣體吐出口 50Ba供給的低溫的四氯化矽氣體(含有載氣)的 氣體流速比從鋅氣體吐出口 30a供給的高溫的鋅氣體(含有載氣)的氣體流速大。通過如此調整氣體向反應管10內的供給狀態，容易實現反應管10內的中心軸C 側的溫度比側周面側的溫度低這樣的溫度分布，並且，還能夠防止鋅氣體未發生反應就流 出反應管10外而造成附著在低溫的排氣管61的內壁。另外，優選如圖8 圖10所示，在鋅氣體供給管30的延伸部30d內設置由粒狀的 單晶矽或多晶矽構成的熱吸收部件200。通過製成這樣的構造，在鋅氣體供給管30的中間 部30b未氣化的鋅在吸收了來自加熱爐20的熱的延伸部30d的熱吸收部件200的作用下 促進了鋅的氣化。圖8 圖10是本實施方式中的矽製造裝置IG的一對鋅供給管30的各延伸部30d 的放大示意性截面圖。從鋅投入機構40A投入的鋅每單位時間的投入量增多時，有時鋅未被充分加熱， 鋅氣體產生量未增多。因此，優選如第1實施方式說明的那樣，製成使在加熱部30b未氣化 的鋅在延伸部30d內暫時滯留，利用加熱爐20的熱使其氣化的構造。但是，例如，鋅供給管30由石英玻璃等絕緣部件構成的情況下，有時不能充分吸 收加熱爐20產生的熱，除了這種情況以外，還當鋅每單位時間的投入量增多時，僅設置延 伸部30d的話，存在不能使投入到鋅供給管30的鋅全部蒸發的可能性。因此，在上述情況下，優選在延伸部30d內設置用於吸收加熱爐20的熱的熱吸收部件200。此外，熱吸收部件200優選由單晶矽或多晶矽構成。另外，優選這些熱吸收部件 200是表面預先經氧化而形成有矽氧化膜(二氧化矽)的熱吸收部件200。熱吸收部件200由圖8所示的截面為凹狀的坩堝210、圖9所示的球狀或橢圓狀的 球體220、或者圖10所示的粒狀230構成。如此將熱吸收部件200設置在延伸部30d內時，每單位時間的鋅投入量增多以致 在鋅供給管30的加熱部30b未能氣化的鋅也能在延伸部30d確實地發生氣化，因此能夠提
高鋅氣體產生量。上述的本實施方式中的矽製造裝置中，在反應管10內生成的矽在重力作用下自 由下落，由此從反應管10內取出生成的矽，無需分離器62，能夠實現裝置整體的簡化。另外，由於設置了適時開關的二個閘閥，所以，在反應管10內生成矽的過程中，也 可以不用將反應管10內向外部開放就能取出生成矽。另外，熱吸收部件200被設置在延伸部30d內，所以能夠確實地使鋅氣化，因此能 夠增多鋅氣體產生量。
(第8實施方式)下面，參照附圖對本發明的第8實施方式中的矽製造裝置進行詳細說明。圖11是本實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。相對於第2實施方式的構造，本實施方式中的矽製造裝置IH中，將矽用貯存箱63 換成了設置在反應管10的下部IOb的下方的矽粉蓄積機構100，所述反應管10的下部IOb 連接著具有矽化合物氣體吐出口 50Ca的矽化合物供給管50C、54，除了此點不同之外，其餘 的構造相同。該矽粉蓄積機構100的構造與第7實施方式中的相同。因此，本實施方式中， 著眼於上述不同點進行說明，對於相同的構造，使用相同的符號，適當簡化或省略對其的說 明。上述的本實施方式中的矽製造裝置中，與第7實施方式相同，在反應管10內生成 的矽在重力作用下自由下落，由此從反應管10內取出生成的矽，因此無需分離器62，能夠 實現裝置整體的簡化。另外，由於設置了適時開關的二個閘閥，所以，在反應管10內生成矽的過程中，也 可以不用將反應管10內向外部開放就能取出生成矽。(第9實施方式)下面，參照附圖對本發明的第9實施方式中的矽製造裝置進行詳細說明。圖12是本實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。相對於第8實施方式的構造，本實施方式中的矽製造裝置11中，矽粉蓄積機構100 被換成了矽粉蓄積取出機構150，除了此點不同之外，其餘的構造相同。因此，本實施方式 中，著眼於上述不同點進行說明，對於相同的構造，使用相同的符號，適當簡化或省略對其 的說明。具體地說，矽蓄積取出機構150除了具有矽取出部件154之外，還具有用於將蓄積 的矽粉加熱熔融的、圍著矽取出部件154進行加熱的加熱部155，所述矽取出部件154具有 用於蓄積在重力作用下從反應管10內落下的矽粉的蓄積部151、用於將蓄積的矽粉加熱熔 融的加熱部155、用於將蓄積的矽排出到反應管10外的排出孔152、和用於暫時保留經排出 孔152排出的熔融矽的保留部153。
該構造中，首先，在反應管10內生成的矽在重力作用下在反應管10內落下，在被 設置於反應管10的下部IOb的下方且被加熱部155加熱了的矽取出部件154的蓄積部151 被加熱熔融，同時蓄積在該處。接著，蓄積了預定量的生成矽經排出孔152在自重的作用下 向保留部153擠出而被排出。此處，矽蓄積部151與保留部153由排出孔152連接起來，所 以兩者的熔融矽液面的高度相等。也就是說，保留部153的液面對應下落到蓄積部151的 生成矽量上升，所以，如果在保留部153設置溢流機構(未圖示)的話，能夠自動地將生成 矽取出到反應管外。矽粉取出部件154優選由單晶矽或多晶矽構成。另外，這些矽粉取出部件優選預 先通過氧化在表面形成了矽氧化膜(二氧化矽)。通過採用該構造，矽粉取出部件154能夠 充分吸收加熱部155的熱，能夠有效地使生成矽為熔融狀態。上述的本實施方式中的矽製造裝置中，由熔融矽將反應管10內部與外部隔開，所 以無需將反應管10內向外部開放就能容易地取出蓄積在蓄積部151中的生成矽。(第10實施方式)下面，參照附圖對本發明的第10實施方式中的矽製造裝置進行詳細說明。圖13是本實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖，圖14是圖13的鋅投入機構 的放大示意性截面圖。相對於第1實施方式的構造，本實施方式中的矽製造裝置IJ中，鋅投入機構40A 被換成了鋅投入機構40B，除了此點不同之外，其餘的構造相同。因此，本實施方式中，著眼 於上述不同點進行說明，對於相同的構造，使用相同的符號，適當簡化或省略對其的說明。具體地說，如圖13和圖14所示，鋅投入機構40B具有鋅投入部件70，該鋅投入部 件70被設置在通過反應管10與加熱爐20之間的空間並延伸到上方的一對鋅供給管30的 上部30c，並且被設置成與各鋅供給管30裝卸自如。鋅投入部件70具有儲液部70b、直立部70d和貫通口 70e，所述儲液部70b藉助周 邊壁70a而具有截面凹形狀，所述直立部70d從儲液部70b的底部70c向上方立起，並且高 度比周邊壁70a低，所述貫通口 70e從直立部70d的上方貫通到下方。儲液部70b是從外部供給熔融鋅並且進行暫時儲存的部分。直立部70d是將供給 到儲液部70b的熔融鋅溢流的方式的儲液部。另外，貫通口 70e具有噴嘴功能，用於將供給 到儲液部70b且由直立部70d溢流的熔融鋅投入到鋅供給管30中。S卩，為了將鋅投入到鋅供給管30內，將熔融鋅供給到鋅投入部件70的儲液部70b 中，熔融鋅通過溢流方式超過直立部70d，向貫通口 70e導入熔融鋅，並且熔融鋅從貫通口 70e滴下。由於具有這種構造，能夠容易地控制投入到鋅供給管30的鋅供給量。熔融鋅與金屬、陶瓷的反應性高，存在熔融鋅被從鋅投入部件70中溶出的雜質汙 染或者鋅投入部件70本身被熔融鋅腐蝕而發生破損的傾向，所以，對用於鋅投入部件70的 材料的選擇是重要的。因此，鋅投入部件70優選由單晶矽或多晶矽構成。使用這些鋅投入 部件70時，優選預先對其進行氧化而在表面形成矽氧化膜(二氧化矽)，實施了該處理的矽 部件不用擔心熔融鋅被汙染或部件自身被腐蝕。此外，鋅投入部件70可以是石英制部件。通過使用這樣的原材料，利用來自一對鋅供給管30的內部的輻射熱，鋅投入部件 70總處於被加熱狀態，所以不會使暫時儲存在儲液部70b中的熔融鋅固化，能夠保持在熔 融(液體)狀態。另外，根據鋅供給管30的長度、設置，有時對鋅投入部件70的加熱不足，這種情況下可以另外設置未圖示的加熱機構。此處，鋅投入部件70的貫通口 70e的口徑優選是將熔融鋅滴加到鋅供給管30中 時不會發生堵塞程度的口徑。即，貫通口 70e的口徑優選為3mm以上的口徑。加大口徑時， 雖然不必擔心貫通口堵塞，但有時在鋅供給管30內的加熱會變得不完全。在需要大的鋅投 入量的情況下，可以換成圖14所示那樣的大口徑的一個貫通孔，優選在鋅投入部件70中設 置具有最佳口徑的2個以上的貫通口，以確保鋅投入量。另外，供給到鋅投入部件70的儲液部70b的鋅並不限於熔融鋅。鋅投入部件70由 單晶矽、多晶矽或石英構成的情況下，由於來自鋅供給管30的輻射熱，使鋅投入部件70 — 直被加熱，所以可以將固體(粉體)狀態的鋅投入到儲液部70b。使用本實施方式中的矽製造裝置IJ的矽的製造方法中，將熔融鋅供給到鋅投入 部件70的儲液部70b中，使其超過直立部70d而溢流後，使熔融鋅從貫通口 70e滴加到各 自的鋅供給管30內。此處，鋅供給管30的連接部30a、加熱部30b被加熱爐20保持在鋅的 沸點930°C以上的高溫，滴加的熔融鋅在重力作用下從加熱部30b自然落下的同時發生氣 化。氣化的鋅從連接部30a吐出，被供給到反應管10內。於是，在反應管10內，矽化合物 被鋅還原，生成了微粉末狀或針狀的矽和氯化鋅。利用上述的本實施方式中的矽製造裝置，能夠在簡化裝置整體的同時提高鋅供給 量的控制性，並且還能提高用於提高矽的收率的還原反應的效率，同時提高生成矽和生成 氣體的分離回收效率。(第11實施方式)下面，參照附圖對本發明的第11實施方式中的矽製造裝置進行詳細說明。圖15是本實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。相對於第1實施方式的構造，本實施方式中的矽製造裝置IK中，一對鋅供給管30 被換成了伸入到反應管10內的1個鋅供給管30』，除了此點不同之外，其餘的構造相同。因 此，本實施方式中，著眼於上述不同點進行說明，對於相同的構造，使用相同的符號，適當簡 化或省略對其的說明。具體地說，所設置的鋅供給管30』在加熱區域α外與反應管10的上部IOa連通 並保持氣密。也就是說，鋅供給管30』從反應管10的上部IOa伸入反應管10內，並在反應 管10內在中心軸C與中央部IOc的周壁側相比更接近中央部IOc的周壁側的位置向下方 延伸。所述鋅供給管30』具有起到將鋅吐出到反應管10內的鋅吐出部的作用的鋅吐出 口 130a和設置在鋅吐出口 130a的上方且對由鋅投入機構40A投入的鋅進行加熱的加熱 部30b。另外，設置在反應管10外的鋅供給管30』的上部30c與鋅投入機構40A接連。此 處，鋅吐出口 130a和加熱部30b在反應管10內被設置在能用加熱爐20加熱的加熱區域α 內。鋅供給管30』是石英玻璃制管，其內徑(圖15中的徑向D的內表面間的寬度)例如是 200mm。另外，鋅供給管30』的鋅吐出口 130a的開口徑(圖15中與徑向正交的A方向內周 的徑)例如是100mm。此外，下述實施方式中，各鋅吐出口發揮鋅吐出部的功能。另外，與第1實施方式相同，鋅供給管30』優選設置有從加熱部30b越過鋅吐出口 130a延伸到下方的延伸部30d。如圖15所示，優選在反應管10的徑向(圖15中的徑向D) 設置有2個以上(圖15中為2個)鋅供給管30』的鋅吐出口 130a。通過採用這種構造，能夠投入更多的鋅。使用本實施方式中的矽製造裝置IK的矽的製造方法中，利用重力使固體(粉體) 鋅從鋅供給裝置83落下，將其投入到鋅投入管82中。如此被投入的鋅經過連接部81進入 鋅供給管30，內，到達鋅供給管30，的上部30c。此處，鋅供給管30，的鋅吐出口 130a和 加熱部30b用加熱爐20保持在鋅的沸點930°C以上的高溫，投入的鋅在重力作用下從加熱 部30b自然落下的同時發生氣化。氣化的鋅從鋅吐出口 130a吐出，被供給到反應管10內。 於是，在反應管10內，矽化合物被鋅還原，生成了微粉末狀或針狀的矽和氯化鋅。利用上述的本實施方式中的矽製造裝置，能夠在簡化裝置整體的同時提高用於提 高矽的收率的還原反應的效率，同時提高生成矽和生成氣體的分離回收效率。另外，鋅供給管30』具有僅與反應管10的上部IOa連通接續這樣的構造，所以維 護時能夠容易地進行安裝、卸下。(第12實施方式)下面，參照附圖對本發明的第12實施方式中的矽製造裝置進行詳細 說明。圖16是本實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。相對於第11實施方式的構造，本實施方式中的矽製造裝置IL中，在反應管10的 徑向D上設置了 2個以上鋅吐出口 130a(圖16中為一對鋅吐出口 130a)，並且，在反應管 10的軸向A上也設置有2個以上的鋅吐出口 130a5(圖16中為一對鋅吐出口 130a5)，除了 此點不同之外，其餘的構造相同。因此，本實施方式中，著眼於上述不同點進行說明，對於相 同的構造，使用相同的符號，適當簡化或省略對其的說明。通過具有這樣的構造，不用另外投入晶種就能製造大的矽粉，下面說明其原因。從矽化合物吐出口 50a供給的矽化合物在反應管10內上升，被從第一段的一對鋅 吐出口 130a供給的鋅還原，生成矽粉。此時，從第一段的一對鋅吐出口 130a供給的鋅的量 被調整成了在化學計量上比從矽化合物吐出口 50a供給的矽化合物的供給量少，所以，此 處生成的矽粉與從矽化合物吐出口 50a供給的未被從第一段的一對鋅吐出口 130a供給的 鋅還原的未反應矽化合物一起在反應管10內上升，在從第二段的一對鋅吐出口 130a5供給 的鋅和未反應矽化合物發生還原反應時，該矽粉起到晶種的作用。因此，不用另外投入晶種就能製造大的矽粉，所以能夠低成本地製造矽。(第13實施方式)下面，參照附圖對本發明的第13實施方式中的矽製造裝置進行詳細說明。圖17是本實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。相對於第11實施方式的構造，本實施方式中的矽製造裝置IM中，還設置有石英玻 璃制的矽化合物供給管90，此點是不同點，其餘的構造相同。因此，本實施方式中，著眼於上 述不同點進行說明，對於相同的構造，使用相同的符號，適當簡化或省略對其的說明。具體地說，矽化合物供給管90被設置成其矽化合物吐出口 90a要在設置於反應管 10內的鋅供給管30』的鋅吐出口 130a的上方的位置。該矽化合物供給管90通過連接部 91而與矽氣體導入管92和矽氣體供給系統93連通。此處，朝向反應管10的上方，按著矽化合物吐出口 50a、一對鋅吐出口 130a、矽化 合物吐出口 90a的順序多段地設置了鋅供給管30』的鋅吐出口 130a和矽化合物吐出口 50a、90a。
由於具有該構造，與第12實施方式相同，無需另外投入晶種，就能夠製造大的矽 粉，下面說明其原因。從矽化合物吐出口 50a供給的矽化合物在反應管10內上升，被從1個鋅供給管 30』的一對鋅吐出口 130a供給的鋅還原，生成矽粉。此時，從鋅吐出口 130a供給的鋅的 供給量被調整為在化學計量上比從矽化合物吐出口 50a供給的矽化合物的供給量過量，所 以，此處生成的矽粉與從鋅吐出口 130a供給的未去還原從矽化合物吐出口 50a供給的矽化 合物的未反應鋅一同在反應管10內上升，該未反應鋅和從矽化合物吐出口 90a供給的矽化 合物發生還原反應時，該矽粉起到晶種的作用。因此，無需另外投入晶種就能夠製造大的矽粉，所以，在分離器62的分離效率增 大，能夠低成本地製造矽。此外，從矽化合物吐出口 50a、90a供給的矽化合物的總量與從鋅吐出口 130a供給 的鋅的總量優選等化學計量比或者矽化合物的量稍微過量。如此，能夠防止鋅氣體向排氣 管61流出而造成該鋅在低溫的管壁附著。(第14實施方式)下面，參照附圖對本發明的第14實施方式中的矽製造裝置進行詳細說明。圖18是本實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。相對於第12實施方式的構造，本實施方式中的矽製造裝置IN中，還設置有矽化合 物供給管90、94，除了此點不同之外，其餘的構造相同。因此，本實施方式中，著眼於上述不 同點進行說明，對於相同的構造，使用相同的符號，適當簡化或省略對其的說明。具體地說，矽化合物供給管90被設置成其矽化合物吐出口 90a要在設置於反應管 10內的1個鋅供給管30』的第二段的一對鋅吐出口 130a5的上方。另外，對於矽化合物供 給管94來說，其矽化合物吐出口 94a被設置在設置於反應管10內的鋅供給管30』的第一 段的一對鋅吐出口 130a的上方、第二段的一對鋅吐出口 130a5的下方。該矽化合物供給管90通過連接部91而與矽氣體導入管92和矽氣體供給系統93 連通。另外，矽化合物供給管94通過連接部95而與矽氣體導入管96和矽氣體供給系統97 連通。此處，朝向反應管10的上方，按照矽化合物吐出口 50a、鋅吐出口 130a、矽化合物 吐出口 94a、鋅吐出口 130a5、矽化合物吐出口 90a的順序，多段地設置了 1個鋅供給管30， 的鋅吐出口 130a、130a5和矽化合物吐出口 50a、90a、94a。由於具有這樣的構造，與第12實施方式相同，無需另外投入晶種，就能夠製造大 的矽粉。即，以多段進行第12實施方式中說明的晶種的生成工序。因此，無需另外投入晶種，就能夠製造大的矽粉，所以在分離器62的分離效率增 大，能夠低成本地製造矽。此外，從矽化合物吐出口 50a、90a、94a供給的矽化合物的總量和從鋅吐出口 130aU30a5供給的鋅的總量優選被調整成等化學計量比或者矽化合物的量稍微過量。如 此，能夠防止鋅氣體向排氣管61流出而造成該鋅在低溫的管壁附著。(第15實施方式)下面，參照附圖對本發明的第15實施方式中的矽製造裝置進行詳細說明。圖19是本實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。
相對於第11實施方式的構造，本實施方式中的矽製造裝置10中，矽化合物供給管 50被換成了矽化合物供給管54，並且，將分離器62和矽用貯存箱63換成了設置在反應管 10的下部IOb的下方的矽粉蓄積機構100，除了此點不同之外，其餘的構造相同。所述矽化 合物供給管54的構造與第2實施方式中的相同，矽粉蓄積機構100的構造與第7實施方式 中的相同。因此，本實施方式中，著眼於上述不同點進行說明，對於相同的構造，使用相同的 符號，適當簡化或省略對其的說明。此外，本實施方式中的矽化合物供給管54的功能與第 11實施方式中的矽化合物供給管50的功能等價。本實施方式中的矽製造裝置中，與第7實施方式同樣地，在反應管10內生成的矽 在重力作用下自由落下，從而從反應管10內取出該生成的矽，因此無需分離器62，能實現 裝置整體的簡化。另外，由於設置有適時開關的二個閘閥，所以即使在反應管10內生成矽的過程 中，也可以不將反應管10內向外部開放就能取出生成矽。(第16實施方式)下面，參照附圖對本發明的第16實施方式中的矽製造裝置進行詳細說明。圖20是本實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。相對於第15實施方式的構造，本實施方式中的矽製造裝置IP中，矽化合物供給管 54被換成了矽化合物供給管50B，並且，矽粉蓄積機構100被換成了矽粉蓄積取出機構150， 此點不同。所述矽化合物供給管50B的構造與第7實施方式中的相同，矽粉蓄積取出機構 150的構造與第9實施方式中的相同。因此，本實施方式中，著眼於上述不同點進行說明，對 於相同的構造，使用相同的符號，適當簡化或省略對其的說明。此外，本實施方式中的矽化 合物供給管50B的功能與第11實施方式中的矽化合物供給管50的功能等價。本實施方式中的矽製造裝置中，與第9實施方式同樣地，用熔融矽將反應管10內 部與外部隔開了，所以無需將反應管10內向外部開放就能夠容易地取出蓄積在蓄積部151 中的生成矽。(第17實施方式)下面，參照附圖對本發明的第17實施方式中的矽製造裝置進行詳細說明。圖21是本實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。相對於第11實施方式的構造，本實施方式中的矽製造裝置IQ中，鋅投入機構40A 被換成了鋅投入機構40B，除了此點不同之外，其餘的構造相同。該鋅投入機構40B的構造 與第10實施方式中的相同。因此，本實施方式中，著眼於上述不同點進行說明，對於相同的 構造，使用相同的符號，適當簡化或省略對其的說明。本實施方式中的矽製造裝置中，與第10實施方式同樣地，能夠容易控制投入到鋅 供給管30』中的鋅供給量。(第18實施方式)下面，參照附圖對本發明的第18實施方式中的矽製造裝置進行詳細說明。圖22是本實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。相對於第17實施方 式的構造，本實施方式中的矽製造裝置IR中，設置有2個以上 鋅供給管30』，除了此點不同之外，其餘的構造相同。因此，本實施方式中，著眼於上述不同 點進行說明，對於相同的構造，使用相同的符號，適當簡化或省略對其的說明。
如圖22所示，在反應管10的徑向D上設置有2個以上(圖22中為2個)鋅供給 管30』，2個以上的鋅供給管30』各自的一對鋅吐出口 130a被設置成鋅向反應管10的徑向 D吐出。另外，在反應管10內，任何一個鋅供給管30』均被設置成中心軸C與中央部IOc的 周壁側相比更接近中央部IOc的周壁側。另外，為了調整反應管10內的氣流，可以進一步延長配管，在上下或圓周方向設 置2個以上鋅吐出口 130a。本實施方式中的矽製造裝置能夠將更多的鋅投入到反應管10內。(第19實施方式)下面，參照附圖對本發明的第19實施方式中的矽製造裝置進行詳細說明。圖23是本實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。圖24是圖23的沿A-A線 的放大截面圖，圖25是圖23的沿B-B線的放大截面圖。相對於第3實施方式的矽製造裝置1C，本實施方式的矽製造裝置IS中設置有整流 部件200(第1整流部件)，除此不同點以外，其餘的構造相同。因此，本實施方式中，著眼於 上述不同點進行說明，對於相同的構造，使用相同的符號，適當簡化或省略對其的說明。如圖23所示，本實施方式中的矽製造裝置IS在反應管10內具有整流部件200。具體地說，整流部件200是石英制或陶瓷製圓筒部件，與反應管10的中心軸C同 軸設置，具有圍著該軸的周壁200a。該整流部件200被支持部件M支持在反應管10的中央 部 10c。此外，整流部件200的中心軸與反應管10的中心軸C的同軸性並不嚴格。也就是 說，只要該設置能使矽化合物氣體經由被周壁200a圍起來的內部區域並從中央部IOc的下 方向上方以預定的流速流動，並且能夠利用周壁200a使鋅氣體偏向，則整流部件200的中 心軸也可以不必一定設置成與反應管10的中心軸C同軸，例如，可以與該中心軸C平行錯 開地設置。相對於反應管10的中心軸C呈軸對稱設置一對鋅供給管30，在對應連接部30al、 30a2設置的各鋅吐出口相對於中心軸C呈軸對稱分別與反應管10的中央部IOc處的周壁 連接。此外，為了方便說明，下文中對於一對連接部30al、30a2的貫通口，對應地使用符號 30al、30a2，將該一對貫通口以鋅吐出口 30al、30a2進行說明。鋅吐出口 30al (第2鋅吐出口)在矽化合物吐出口 50Aa的下方，被設置在中央部 IOc處的周壁，鋅吐出口 30a2(第1鋅吐出口)在矽化合物吐出口 50Aa的上方，被設置在中 央部IOc處的周壁。另外，鋅氣體從鋅吐出口 30al沿著與中心軸C正交的方向即鋅吐出方 向S3 (第3吐出方向)吐出，並且鋅氣體從鋅吐出口 30a2沿著與中心軸C正交且與鋅吐出 方向S3相反的方向即鋅吐出方向S2(第2吐出方向)吐出。此外，此處，是以軸向位置不同地軸對稱設置各自具有1個鋅吐出口的2個鋅供給 管，但只要能夠充分確保鋅氣體量，設置方式、個數並不限於此，例如，1個鋅供給管可以具 有2個以上的鋅吐出口，也可以在同 一軸向位置隔開適當的間隔來設置2個以上的鋅吐出 口。另外，涉及到鋅氣體的鋅吐出方向S2、S3與矽化合物吐出方向Sl(第1吐出方向)的 關係通常是正交的關係，但不限於此，該鋅吐出方向S2、S3也可以是朝向矽化合物吐出方 向Si，且從下方向著上方這樣的方向；所述矽化合物吐出方向Sl(第1吐出方向)是矽化 合物氣體從矽化合物供給管50A的矽化合物吐出口 50Aa以從下方向上方的方向吐出的方向。此處，對整流部件200與矽化合物供給管50A以及一對鋅供給管30的設置關係、 以及吐出的矽化合物氣體和鋅氣體的流向進行詳細說明。整流部件200與矽化合物供給管50A的設置關係具體如圖24和圖25所示，矽化合 物供給管50A的矽化合物吐出口 50Aa位於整流部件200的下方，使得矽化合物吐出口 50Aa 面對由整流部件200的周壁200a圍起來的內部區域。其中，整流部件200和矽化合物供給管50A與反應管10的中心軸C同 軸設置，矽化 合物氣體以如下方式流動從矽化合物吐出口 50Aa沿著中心軸C的方向即矽化合物吐出方 向Si，從下方向著上方以預定的吐出壓力吐出到反應管10的中央部IOc內，矽化合物氣體 流過中央部10c，從排氣口 60排出。因此，被吐出的矽化合物氣體主要經由由整流部件200 的周壁200a圍起來的內部區域，以預定的流速分布從中央部IOc的下方向著上方流動。另外，如此被吐出且從下方向上方流動的矽化合物氣流導致在反應管10內產生 了壓力從下方向上方降低的壓力梯度，對應地在周壁200a和與其相向的中央部IOc之間的 區域、其下遊區域也產生了壓力從下方向上方降低的壓力梯度。整流部件200與鋅吐出口 30a2的設置關係具體如圖24和圖25所示，鋅吐出口 30a2位於與整流部件200的周壁200a相向的位置。並且，考慮到在周壁200a和與其相向 的反應管10的中央部IOc之間的區域、其下遊區域中的從下方向上方的壓力梯度，鋅吐出 口 30a2對著周壁200a並設置在周壁200a的上方端200b與下方端200c相比更接近下方 端200c的位置。通過所述構造，鋅氣體從鋅吐出口 30a2沿著鋅吐出方向S2以預定的吐出壓力吐 出到反應管10的中央部IOc內，利用周壁200a使吐出的鋅氣體偏向，而對從下方朝上方以 預定的流速在由整流部件200的周壁200a圍起來的內部區域流動的矽化合物氣體的流速 分布沒有實質影響。具體地說，在圖23所示的截面上，吐出的鋅氣體因周壁200a而偏向下方和上方， 在圖25所示的截面上，吐出的鋅氣體以圍著周壁200a的方式，圍著中心軸C，偏向於右轉和 左轉。此處，鋅吐出口 30a2對著周壁200a並設置在靠近下方端200c的位置，所以吐出的 鋅氣體受到在周壁200a和與其相向的中央部IOc之間的區域、其下遊區域中的從下方向上 方的壓力梯度導致的壓力，而以從下方向上方的流動為主。於是，如此從下方向上方流動的鋅氣體與經由被整流部件200的周壁200a圍起來 的內部區域並以預定的流速從下方向上方流動的矽化合物氣體主要在整流部件200的上 方匯合。整流部件200和鋅吐出口 30al的設置關係具體如圖24和圖25所示，鋅吐出口 30al位於與矽化合物供給管50A相向的位置。此處，鋅氣體從鋅吐出口 30al沿著鋅吐出方 向S3，以預定的吐出壓力吐出到反應管10的中央部IOc內。吐出的鋅氣體受到壓力梯度所 致的壓力，形成從下方向上方流動的氣流，所述壓力梯度是由從矽化合物吐出口 50Aa吐出 的矽化合物氣體從下方向上方流動引起的，從而出現壓力從下方向上方減少的壓力梯度。於是，如此從下方向上方流動的鋅氣體與從矽化合物吐出口 50Aa吐出的矽化合 物氣體匯合，主要經由被整流部件200的周壁200a圍起來的內部區域而流到上方，與從鋅 吐出口 30a2吐出且主要在周壁200a和與其相向的中央部IOc之間流過來的鋅氣體匯合。
因此，如此依次匯合的矽化合物氣體和鋅氣體在整流部件200的上方擴散混合， 發生還原反應，生成矽顆粒的集合體(矽粉)和氯化鋅，同時繼續向反應管10的上方的排 氣口 60流去，生成的矽粉和氯化鋅受到由反應管10內的壓力所引起的排出壓力，從排氣口 60排出到反應管10外。此外，從排氣口 60排出的矽粉和氯化鋅分別被分離，矽被選擇性地 回收。接著，對使用上述的構造的本實施方式中的矽製造裝置IS的矽製造方法進行詳 細說明。首先，利用加熱爐20，在加熱部30b將鋅加熱到沸點以上，使其氣化，生成鋅氣體。 生成的鋅氣體從鋅吐出口 30a2沿著與反應管10的中心軸C正交的方向即鋅吐出方向S2， 以及從鋅吐出口 30al沿著與反應管10的中心軸C正交的方向即鋅吐出方向S3，分別以預 定的吐出壓力吐出到反應管10的中央部IOc內。同時，矽化合物氣體從矽化合物吐出口 50Aa沿著中心軸C的方向即矽化合物吐出 方向Si，從下方向上方以預定的吐出壓力吐出到反應管10的中央部IOc內。如此被吐出 的矽化合物氣體主要經由被整流部件200的周壁200a圍起來的內部區域，從中央部IOc的 下方向上方以預定的流速分布流動，在反應管10內，產生壓力從下方向上方降低的壓力梯 度，同時在周壁200a和與其相向的中央部IOc之間的區域、其下遊區域中也產生壓力從下 方向上方降低的壓力梯度。此處，從下方的鋅吐出口 30al吐出到反應管10的中央部IOc內的鋅氣體藉助從 中央部IOc的下方向上方產生的壓力梯度而成為從下方流向上方的氣流。於是，如此從下 方流向上方的鋅氣體與從矽化合物吐出口 50Aa吐出的矽化合物氣體匯合，主要經由被整 流部件200的周壁200a圍起來的內部區域流動到上方。另外，被從上方的鋅吐出口 30a2吐出到反應管10的中央部IOc內的鋅氣體對從 下方向上方以預定的流速在由整流部件200的周壁200a圍起來的內部區域流動的矽化合 物氣體的流速分布沒有實質影響，該鋅氣體繞著ζ軸包繞周壁200a，同時受到周壁200a和 與其相向的中央部IOc之間等中的從下方向上方的壓力梯度引起的壓力，而以從下方向上 方的流動為主，利用周壁200a使該鋅氣體發生偏向。如此，主要經由被整流部件200的周壁200a圍起來的內部區域並從下方向上方以 預定的流速流動的矽化合物氣體、經由周壁200a和與其相向的中央部IOc之間並從下方向 上方流動的鋅氣體以及經由被整流部件200的周壁200a圍起來的內部區域並從下方向上 方流動的鋅氣體實質上在整流部件200的上方匯合，發生擴散混合，同時引起還原反應，生 成矽粉和氯化鋅，並繼續向上方的反應管10的排氣口 60流去。於是，如此生成的矽粉和氯化鋅受到由反應管10內的壓力產生的排出壓力，從排 氣口 60向中央部IOc外排出，分別被分離，從而能夠選擇性回收矽而得到矽。根據上述的構造，在反應管10內設置 流部件200，該整流部件200使從第1鋅吐 出口 30a2向第2吐出方向S2吐出的鋅氣體偏向，並且允許從矽化合物吐出口 50Aa向第1 吐出方向Sl吐出的矽化合物氣體在反應管10中從下方向上方流動，通過這樣的簡單的結 構，能夠在不會對實質規定了在反應管10內的氣流的流速的矽化合物氣體的流動產生不 必要的影響的情況下，使鋅氣體流入反應管10內，從而能夠排除裝置構造的複雜化，並能 夠提高用於提高矽的收率的還原反應的效率，同時還能夠提高生成矽和生成氣體的分離回收效率。另外，通過將整流部件200製成裝在反應管10的筒狀部件內且具有周壁200a的 筒狀部件，能夠更確實地使從第1鋅吐出口 30a2向第2吐出方向S2吐出的鋅氣體偏向，同 時允許從矽化合物吐出口 50Aa向第1吐出方向Sl吐出的矽化合物氣體在反應管10中從 下方向上方流動。在此，更具體地說，通過將整流部件200製成圓筒部件，能夠以簡單的構 造實現所述氣體的流動。另外，通過朝著由整流部件200的周壁200a圍起來的區域來設置矽化合物吐出口 50Aa，能使矽化合物氣體確實地主要通過由整流部件200的周壁200a圍起來的區域。另外，通過與整流部件200的周壁200a相對應地設置第1鋅吐出口 30a2，能夠確 實地使鋅氣體的流動發生偏向。更具體地說，通過與整流部件200的周壁200a中的下方部 分相向地設置第1鋅吐出口 30a2，能夠使在周壁200a的周圍產生的由壓力梯度帶來的壓力 作用於偏向的鋅氣流，使鋅氣體更確實地從下方向上方流動，與矽化合物氣流匯合。另外，相對於第1鋅吐出口 30a2，鋅供給管30還具有設置在反應管10中的下方的 第2鋅吐出口 30al，通過將該第2鋅吐出口 30al設置在矽化合物吐出口 50Aa的下方，使從 第2鋅吐出口 30al吐出的鋅氣流不會對矽化合物氣體的流動產生不必要的影響，並能夠在 反應管10內迅速供給從下方到上方的足夠量的鋅氣體。(第20實施方式)下面，參照附圖對本發明的第20實施方式中的矽製造 裝置進行詳細說明。圖26是本實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。圖27是圖26的沿C-C線 的放大截面圖，圖28是圖26的沿D-D線的放大截面圖。如圖26 圖28所示，相對於第19實施方式的矽製造裝置1S，本實施方式的矽制 造裝置IT的不同之處是整流部件200變成了整流部件250，其餘的構造相同。因此，本實施 方式中，著眼於上述不同點進行說明，對於相同的構造，使用相同的符號，適當簡化或省略 對其的說明。具體地說，整流部件250是石英制或陶瓷製的，並且與反應管10的中心軸C同軸 設置，被支持部件M支持在反應管10的中央部IOc，這與第19實施方式中的相同，但是不同 的是，其是中空圓錐臺部件，圍著其軸的周壁250a是直徑從反應管10中的下方向上方減少 的切頭圓錐狀。此外，鋅吐出口 30a2對著周壁250a並設置在周壁250a的上方端250b與 下方端250c相比更接近下方端250c的位置，這與第19實施方式中的相同。如此採用中空圓錐臺部件作為整流部件250時，從矽化合物吐出口 50Aa沿著中心 軸C的方向即矽化合物吐出方向Si，從下方向上方以預定的吐出壓力吐出到反應管10的中 央部IOc內的矽化合物氣體主要經由被周壁250a圍起來的內部區域，從中央部IOc的下方 向上方流動時，藉助直徑從下方向上方減少的切頭圓錐狀的周壁250a，該氣流被節流，在整 流部件250的上方，矽化合物氣體的流速增大。另外，如此吐出的矽化合物氣流導致在周壁250a和與其相向的中央部IOc之間的 區域、其下遊區域中產生的壓力從下方向上方降低的壓力梯度也增大。此處，在圖26所示的截面上，從鋅吐出口 30a2沿著與反應管10的中心軸C正交 的方向即鋅吐出方向S4，以預定的吐出壓力吐出到反應管10的中央部IOc內的鋅氣體因周 壁250a而偏向下方和上方，在圖28所示的截面上，鋅氣體以繞著周壁250a的方式圍著中心軸C偏向右轉和左轉。對於如此吐出的鋅氣體來說，由於在周壁250a和與其相向的中央 部IOc之間、其下遊區域中的從下方向上方的壓力梯度變大，所以受到了更大的壓力，以更 快的流速從上方向下方的流動為主體。另外，如此從上方向下方流動的鋅氣體沿著直徑從 下方向上方減少的切頭圓錐狀的周壁250a流動，所以在整流部件250的上方與經由被周壁 250a圍起來的內部區域並以預定的流速從下方向上方流動的矽化合物氣體更順暢地匯合。因此，本實施方式中，主要經由被整流部件250的周壁250a圍起來的內部區域並 從下方向上方以預定的流速流動的矽化合物氣體、主要經由被周壁250a和與其相向的中 央部IOc之間並從下方向上方流動的鋅氣體、以及主要經由被整流部件250的周壁250a圍 起來的內部區域並從下方向上方流動的鋅氣體主要在整流部件250的上方匯合，發生還原 反應，生成矽粉和氯化鋅，並同時從上方的反應管10的排氣口 60排出，選擇性地回收矽，從 而可以得到矽。因此，根據上述的構造，通過將整流部件250製成直徑從反應管10中的下方向上 方減少的中空圓錐臺部件，可以將通過整流部件250內的矽化合物氣流節流，增大流速，並 且由此能夠賦予偏向的鋅氣流從下方流向上方的壓力梯度，使矽化合物氣體和鋅氣體更順 暢且更確實地流入上方並匯合，能夠更有效地使矽化合物氣體與鋅氣體的還原反應發生。(第21實施方式)
下面，參照附圖對本發明的第21實施方式中的矽製造裝置進行詳細說明。圖29是本實施方式中的矽製造裝置的示意性截面圖。圖30是圖29的沿E-E線 的放大截面圖，為了方便起見，通過對附圖標記等加上括弧，也同時給出了圖29的沿F-F線 的放大截面圖。圖31是圖29的沿G-G線的放大截面圖，圖32是圖29的沿H-H線的放大 截面圖。如圖29 圖32所示，相對於第20實施方式的矽製造裝置1T，本實施方式的矽制 造裝置IU的不同點在於，將一個矽化合物供給管50A變更成2個以上的矽化合物供給管 (上方的矽化合物供給管300 (第1矽化合物供給管)和下方的矽化合物供給管350 (第2 矽化合物供給管))連接在反應管10的中央部IOc的下方的端部的構造，並且，除了上方的 整流部件(第1整流部件)250之外，還增加了下方的整流部件(第2整流部件)400，其餘 的構造相同。因此，本實施方式中，著眼於上述不同點進行說明，對於相同的構造，使用相同 的符號，適當簡化或省略對其的說明。具體地說，整流部件400被設置在下方，除此以外，其結構和設置與上方的整流部 件250相同。也就是說，整流部件400是石英制或陶瓷製的切頭圓錐狀中空圓錐臺部件，被 與反應管10的中心軸C同軸設置，圍著其軸的周壁400a的直徑從反應管10中的下方向上 方減小，並由支持部件M支持在反應管10的中央部10c。上方的矽化合物供給管300和下方的矽化合物供給管350都是石英玻璃制的，在 反應管10的中央部IOc內，上方的矽化合物供給管300和下方的矽化合物供給管350夾著 反應管10的中心軸C相互接觸地延伸，在中央部IOc內，各自具有上方矽化合物吐出口(第 1矽化合物吐出口)300a和下方矽化合物吐出口(第2矽化合物吐出口)350a。矽化合物 氣體從上方矽化合物吐出口 300a沿著中心軸C的方向即矽化合物吐出方向S5被吐出到反 應管10內，矽化合物氣體從下方矽化合物吐出口 350a沿著中心軸C的方向即矽化合物吐 出方向S6被吐出到反應管10內，從而能夠迅速的將足夠量的矽化合物氣體供給到反應管10內。另外，該矽化合物供給管300和350在反應管10的中央部IOc的外部各自通過連 接部302和352而與接連於省略了圖示的矽化合物氣體源的矽化合物導入管304和354接 連。矽化合物導入管304和354與省略了圖示的矽化合物氣體源接連。該矽化合物氣體源 可以自如供給、儲藏載氣，也可以另外設置載氣源。此處，對整流部件250和400、矽化合物供給管300和350、以及鋅吐出口 30al和 鋅吐出口 30a2彼此之間的設置關係、以及吐出的矽化合物氣流和鋅氣流進行詳細說明。整流部件250與矽化合物供給管300的設置關係具體如圖30和圖31所示，矽化 合物供給管300的矽化合物吐出口 300a位於由整流部件250的周壁250a圍起來的內部區 域內，這點實質上與第20實施方式的構造不同。此外，本實施方式中，對於整流部件250，向 χ軸的正方向僅偏移了相當於其配管的半徑的距離，該偏移量對於整流部件250來說很小， 此處實質上不需考慮。此處，矽化合物氣體從由周壁250a圍起來的內部區域內的矽化合物吐出口 300a 沿著中心軸C的方向即矽化合物吐出方向S5，從下方向上方以預定的吐出壓力吐出到反 應管10的中央部IOc內，所以，吐出的矽化合物氣體更確實地經由被整流部件250的周壁 250a圍起來的內部區域，從中央部IOc的下方向上方以預定的流速分布流動。當然，如此吐 出的矽化合物氣流將導致中央部IOc內產生壓力從下方向上方降低的壓力梯度，並同時在 周壁250a和與其相向的中央部IOc之間也產生壓力從下方向上方降低的壓力梯度。另外， 該設置關係具體如圖30和圖32所示，整流部件400與矽化合物供給管350的設置關係也 是同樣的。整流部件250與鋅吐出口 30a2的設置關係與第20實施方式中的相同，但是，矽化 合物供給管300的矽化合物吐出口 300a位於由整流部件250的周壁250a圍起來的內部區 域內，所以，鋅氣體從鋅吐出口 30a2的吐出實質上不會對矽化合物氣體從矽化合物吐出口 300a的吐出造成不必要的幹涉。上述的相對的設置關係在下述的條件內可以自由設定鋅吐出口 30a2位於與整 流部件250的周壁250a相向的位置且矽化合物吐出口 300a位於由整流部件250的周壁 250a圍起來的內部區域內。另外，上述的設置關係具體如圖30和圖32所示，在整流部件 400、鋅吐出口 30al和矽化合物吐出口 350a之間的設置關係也與上述的設置關係相同。因此，本實施方式中，僅經由被整流部件250的周壁250a圍起來的內部區域並從 下方向上方流動的矽化合物氣體、依次經由被整流部件400的周壁400a圍起來的內部區域 和由整流部件250的周壁250a圍起來的內部區域並從下方向上方流動的矽化合物氣體、經 由周壁250a和與其相向的中央部IOc之間並從下方向上方流動的鋅氣體、以及經由周壁 400a和與其相向的中央部IOc之間並經由被整流部件250的周壁250a圍起來的內部區域 並從下方向上方流動的鋅氣體實質上在整流部件250的上方匯合。於是，發生還原反應，生 成矽粉和氯化鋅，同時從上方的反應管10的排氣口 60排出，能夠選擇性回收矽而得到矽。因此，根據上述的構造，整流部件包括設置在反應管10中的上方的第1整流部件 250和設置在反應管10中的下方的第2整流部件400，鋅供給管還相對於第1鋅吐出口 30a2 具有設置在反應管10 中的下方的第2鋅吐出口 30al，第1鋅吐出口 30a2對應第1整流部 件250的周壁250a設置，第2鋅吐出口 30al對應第2整流部件400的周壁400a設置，由此，即使在設置2個以上鋅吐出口而將充分量的鋅氣體供給到了反應管10內的情況下，也 能確實地使鋅氣流偏向。另外，矽化合物吐出口包括設置在反應管10中的上方的第1矽化合物吐出口 300a 和設置在反應管10中的下方的第2矽化合物吐出口 350a，第1矽化合物吐出口 300a被設 置在由第1整流部件250的周壁250a圍起來的區域內，第2矽化合物吐出口 350a被設置 在由第2整流部件400的周壁400a圍起來的區域內，由此，通過設置2個以上的矽化合物 吐出口而能夠迅速在反應管10內供給從下方到上方的足夠量的矽化合物氣體，同時能夠 使矽化合物氣體確實地主要通過由整流部件的周壁圍起來的區域。上述的實施方式中，第1實施方式等中說明的鋅投入機構40A和第10實施方式等 中說明的鋅投入機構40B在原理上是可替換的，並且可適當應用於其他的實施方式。另外，第7實施方式中說明的熱吸收部件200可適當應用於其他的實施方式。另外，第7實施方式等中說明的矽粉蓄積機構100和第9實施方式等中說明的矽 粉蓄積取出機構150可適當應用於其他的實施方式。再者，也可以將第7實施方式等中說明的矽粉蓄積機構100和第9實施方式等中 說明的矽粉蓄積取出機構150與第1實施方式等中說明的分離器62和矽用貯存箱63共用。 採用這樣的構造時，裝置有一些大型化，但生成的鋅的收集效率提高了，所以是優選的。另外，本發明中，部件的種類、設置、個數等並不限於所述的實施方式的記載，在不 脫離本發明的要點的範圍，當然可以進行適當改變，例如，將其構造要素適當換成起同等作 用效果的要素，等等。產業上的可利用性如上所述，本發明中提供了一種矽製造裝置和方法， 其能夠排除裝置構造的複雜 化，提高用於提高矽的收率的還原反應效率，同時提高生成矽與生成氣體的分離回收效率。 由於這樣的通用的普遍的性質，期待其能夠製造可用於各種電子器件等的矽材料。
權利要求
一種矽製造裝置，其具有反應管，該反應管直立設置在鉛直方向，並在鉛直方向上具有中心軸，用於使鋅與矽化合物反應；鋅供給管，該鋅供給管具有對鋅進行加熱而生成鋅氣體的加熱部和將鋅氣體吐出到所述反應管內以供給鋅氣體的鋅吐出部；鋅投入部，該鋅投入部用於將鋅投入到所述鋅供給管內；矽化合物供給管，該矽化合物供給管具有矽化合物吐出部，該矽化合物吐出部用於將矽化合物氣體吐出到所述反應管內以供給矽化合物氣體，使得矽化合物氣體在所述反應管內從下方流到上方；和加熱爐，該加熱爐被設置在所述反應管的外方而劃分出加熱區域，將所述反應管的一部分、所述加熱部和所述鋅吐出部設置在所述加熱區域內進行加熱，使得流通鋅氣體和矽化合物氣體的所述反應管內的溫度分布為所述反應管的所述中心軸側比所述反應管的側周面側低。
2.如權利要求1所述的矽製造裝置，其中，所述加熱爐在所述鉛直方向直立設置，所述 反應管的上部具有將鋅和矽化合物的反應生成氣體排出的排氣口，在所述反應管的中央部 設置有所述鋅供給管的所述鋅吐出部，所述矽化合物供給管與所述反應管的下部接連，所 述鋅供給管在所述鉛直方向直立設置，所述鋅投入部與所述鋅供給管的上部接連，所述加 熱區域包括所述反應管的所述中央部。
3.如權利要求1所述的矽製造裝置，其中，在所述鋅供給管的所述鉛直方向或徑向設 置有2個以上所述鋅吐出部。
4.如權利要求1所述的矽製造裝置，其中，所述鋅吐出部和所述矽化合物吐出部中的 至少一方在所述鉛直方向設置有2個以上而形成了多段的構造。
5.如權利要求1所述的矽製造裝置，其中，還在所述反應管的下方具有矽粉蓄積機構， 該矽粉蓄積機構具有上部閘閥、下部閘閥、蓄積空間和閘閥控制部，所述蓄積空間被劃分在所述上部閘閥和所述下部閘閥之間，用於蓄積自由落下的在所 述反應管內生成的矽粉，所述閘閥控制部用於控制所述上部閘閥和所述下部閘閥各自的開關動作。
6.如權利要求1所述的矽製造裝置，其中，還在所述反應管的下方具有矽粉蓄積熔融 取出機構，所述矽粉蓄積熔融取出機構具有矽取出部件和對所述矽粉取出部件進行加熱的 加熱部，所述矽取出部件包括將所述反應管內生成的矽粉熔融並蓄積的蓄積部、將在所述 蓄積部蓄積的熔融矽排出到所述反應管外的排出孔、以及暫時保留經所述排出孔排出的矽 的保留部。
7.如權利要求1所述的矽製造裝置，其中，所述鋅投入部被裝卸自如地設置在所述鋅 供給管的上部，所述鋅投入部具有鋅投入部件，該鋅投入部件包括儲液部、直立部和貫通口。所述儲液部藉助周邊壁而具有截面凹形狀，用於儲存熔融鋅，所述直立部從所述儲液部的底部向上方立起，並且高度比所述周邊壁低，所述貫通口從所述直立部的上方貫通到所述直立部的下方。
8.如權利要求7所述的矽製造裝置，其中，所述鋅投入部件是單晶矽制或多晶矽制部件。
9.如權利要求1所述的矽製造裝置，其中，所述鋅投入部具有鋅投入管和鋅供給裝置， 所述鋅投入管經連接部而與所述鋅供給管的上部的除所述加熱區域以外的部位接連，所述 鋅供給裝置用於使固體鋅自由落下而將固體鋅投入到所述鋅投入管中。
10.如權利要求1所述的矽製造裝置，其中，所述鋅供給管具有延伸部，所述延伸部超 過所述鋅吐出部向下方延伸，並設置在所述加熱區域內。
11.如權利要求10所述的矽製造裝置，其中，所述延伸部具有吸收所述加熱部發出的 熱的熱吸收部件。
12.如權利要求11所述的矽製造裝置，其中，所述熱吸收部件是單晶矽制或多晶矽制 部件。
13.如權利要求1所述的矽製造裝置，其中，所述鋅供給管設置在所述反應管的外方， 並在所述反應管和所述加熱爐的間隙中延伸，所述鋅吐出部是與所述反應管的內部連通的 連通部。
14.如權利要求1所述的矽製造裝置，其中，所述鋅供給管以伸入所述反應管的內方的 方式設置，並在所述反應管內在所述鉛直方向延伸，所述鋅吐出部是口開在所述反應管的 內部的開口。
15.如權利要求1所述的矽製造裝置，其中，在所述溫度分布中，溫度從所述反應管的 側周面向所述中心軸呈同心圓狀遞減。
16.如權利要求1所述的矽製造裝置，其中，所述矽化合物是四氯化矽，所述矽化合物 以在沸點以上100°C以下的溫度被吐出到所述反應管中。
17.如權利要求1所述的矽製造裝置，其中，還具有設置在所述反應管內的整流部件， 所述鋅吐出部包括第1鋅吐出部，矽化合物從所述矽化合物吐出部向第1吐出方向吐出到 所述反應管內以供給矽化合物，鋅從所述第1鋅吐出部向第2吐出方向吐出到所述反應管 內以供給鋅，所述整流部件使從所述第1鋅吐出部向所述第2吐出方向吐出的鋅氣體偏向 的同時，允許從所述矽化合物吐出部向所述第1吐出方向吐出的矽化合物氣體從所述反應 容器中的下方側向上方側流動。
18.如權利要求17所述的矽製造裝置，其中，所述整流部件是直立設置在所述鉛直方 向的圓筒部件或直立設置在所述鉛直方向的中空圓錐臺部件，所述中空圓錐臺部件的直徑 從所述反應管中的下方向上方減少。
19.如權利要求17所述的矽製造裝置，其中，所述矽化合物吐出部以面對由所述整流 部件的周壁圍起來的區域的方式設置。
20.如權利要求17所述的矽製造裝置，其中，所述矽化合物吐出部被設置在由所述整 流部件的周壁圍起來的區域內。
21.如權利要求17所述的矽製造裝置，其中，所述第1鋅吐出部被與所述整流部件的周 壁相對應地設置。
22.如權利要求21所述的矽製造裝置，其中，所述第1鋅吐出部被與所述整流部件的周 壁中的下方側部分相向地設置。
23.如權利要求17所述的矽製造裝置，其中，相對於所述第1鋅吐出部，所述鋅吐出部 還具有設置在所述反應管中的下方的第2鋅吐出部，並且所述第2鋅吐出部被設置在所述矽化合物吐出部的下方。
24.如權利要求17所述的矽製造裝置，其中，所述整流部件包括設置在所述反應管中 的上方側的第1整流部件和設置在所述反應管中的下方側的第2整流部件，相對於所述第 1鋅吐出部，所述鋅吐出部還具有設置在所述反應管中的下方側的第2鋅吐出部，並且所述 第1鋅吐出部被與所述第1整流部件的周壁相對應地設置，所述第2鋅吐出部被與所述第 2整流部件的周壁相對應地設置。
25.如權利要求17所述的矽製造裝置，其中，所述矽化合物吐出部包括設置在所述反 應管中的上方側的第1矽化合物吐出部和設置在所述反應管中的下方側的第2矽化合物吐 出部，所述第1矽化合物吐出部被設置在由所述第1整流部件的周壁圍起來的區域內，所述 第2矽化合物吐出部被設置在由所述第2整流部件的周壁圍起來的區域內。
26.—種矽的製造方法，其中，所述製造方法包括下述工序對在鉛直方向直立設置的反應管用設置在該反應管的周圍的加熱爐進行加熱的工序、將鋅氣體吐出到所述反應管內以供給鋅氣體的工序、將矽化合物氣體沿反應管的中心軸從下方向上方吐出以供給矽化合物氣體的工序、和以所述反應管的中心軸側的溫度比所述反應管的側周面側的溫度低的所述反應管內 的溫度分布，用鋅氣體對矽化合物氣體進行還原以使矽粉生成的工序。
全文摘要
本發明提供一種矽製造裝置，其具有反應管(10)、鋅供給管(30、30』)、鋅投入部(40A、40B)、矽化合物供給管(50、50A、50B、50C、50c、54、57、90)和加熱爐(20)；所述反應管用於使鋅和矽化合物反應；所述鋅供給管具有對鋅進行加熱、生成鋅氣體的加熱部和向反應管內吐出鋅氣體而進行鋅氣體的供給的鋅吐出部；所述鋅投入部用於將鋅投入到鋅供給管內；所述矽化合物供給管具有矽化合物吐出部，該矽化合物吐出部用於將矽化合物氣體向反應管內吐出而進行矽化合物氣體的供給，使得矽化合物氣體在反應管內從下方向上方流動；所述加熱爐通過被設置在反應管的外方而劃分出加熱區域(α)，將反應管的一部分、加熱部和鋅吐出部設置在加熱區域內進行加熱，使得流通鋅氣體和矽化合物氣體的反應管內的溫度分布為反應管的中心軸(C)側比反應管的側周面側低。
文檔編號C01B33/033GK101835710SQ20088011305
公開日2010年9月15日 申請日期2008年10月20日 優先權日2007年10月23日
發明者大橋忠, 松村尚, 榊大介, 武內喜則 申請人:木野科技太陽能股份有限公司