含磷環氧樹脂組合物的製作方法
2023-08-22 12:19:46 1
專利名稱：含磷環氧樹脂組合物的製作方法
技術領域：
本發明是關於一種含磷環氧樹脂組合物，特別是關於一種使用苯並噁嗪化合物作為硬化劑的含磷環氧樹脂組合物。
背景技術：
由於環氧樹脂具有加工簡易、安全性高、機械性質及化學性質優異等特性，因此，廣泛地應用於如塗裝、電氣絕緣、土木建材、粘著劑及積層品等領域中。其中以環氧樹脂製造的積層板，由於環氧樹脂對玻璃纖維布等補強材料的粘著力強，硬化時不發生揮發份，成形收縮小，因此得到的積層板具有使用範圍廣、機械強度優、電氣絕緣性佳、耐化學藥品性良好等優點，大大提高了積層板材的可靠度，使得環氧樹脂積層板已大量地用於電氣及電子產品之中。
另一方面，為了因應印刷電路板中日益精進的細線路及高密度的要求，積層板也需要具有更優異的電氣性質、機械性質及耐熱加工性。以目前常見的FR-4積層板來說，硬化後的玻璃轉移溫度大約在130℃左右，對於印刷電路板製程中超過200℃的切割和鑽孔加工，甚至270℃以上焊接程序，這種積層板材料有可能在製造及加工過程中發生破裂或爆板；且這種FR4積層板在平面上的膨脹尺寸約12至17ppm/℃，對於線寬/線距已有小於100μm發展趨勢的印刷電路板，這種積層板不適合使用在HDI的領域。因此，針對各種強調高熱安定性、高玻璃轉移溫度以及改善電性性能的積層板材料進行的開發日漸增加。環氧樹脂的電性性能主要包括介電係數、逸散係數、介電強度、功率因素、耐電弧性、電阻係數等，通常可藉由調整樹脂組合物中的各個成分、含量或添加填充物進行改性，獲得更優異的電絕緣性和介電性能，符合工業上的需求。
改性環氧樹脂的途徑包括環氧樹脂本身的改性、硬化劑改性、硬化促進劑改性、稀釋劑改性、填料改性等。就應用於電子產品領域的環氧樹脂，選用硬化劑改善環氧樹脂的電性性能時，不但必須考慮硬化劑本身的特性，更需要兼顧環氧樹脂的難燃性、耐熱性以及吸溼等特性。
例如美國第6509414號專利案揭示的使用苯乙烯-順丁烯二酸酐(SMA)作為樹脂硬化劑，改善溴化環氧樹脂的電性，製作高性能銅箔基層板。與一般的RF-4印刷電路板相比，利用苯乙烯-順丁烯二酸酐改性的溴化環氧樹脂具有優異的電性性能，經改性的環氧樹脂的介電係數可達4.0以下且逸散係數可降低至0.01以下。然而，使用含溴為主的滷素化合物，並配合如三氧化二銻之類的難燃助劑，雖然可以使環氧樹脂積層板的難燃特性符合例如UL94V-0等級的要求，但含溴為主的滷素化合物在加熱時會造成溴分解，長期使用下其耐熱性會變差，且含滷素成分的難燃劑或三氧化二銻在高溫燃燒下，會產生具有戴奧辛及氧茂等對人體健康有威脅性的化合物，無疑地對人類帶來嚴重的危害。
中國臺灣公告第583258號專利揭示的熱硬化性樹脂組合物以及使用該熱硬化性樹脂組合物的配線板用積層板，是由於苯並噁嗪(benzooxazine)化合物具有高玻璃轉移溫度(Tg)、高殘餘量(high charyield)、熱膨脹係數低、熱穩定性高、機械性質良好以及吸溼性低等優點，且苯並噁嗪化合物受熱後會進行開環聚合反應，產生-OH基團，因此作為環氧樹脂的硬化劑，改善了環氧樹脂的熱穩定性。另一方面，相關研究指出，使用苯並噁嗪化合物作為硬化劑，搭配含磷環氧樹脂使用，可以使環氧樹脂兼顧難燃與耐熱的特性。
本發明人經過長期研究發現，使用苯並噁嗪化合物搭配苯乙烯-順丁烯二酸酐作為樹脂硬化劑，可以改善含磷環氧樹脂的電性性能。然而，苯並噁嗪化合物與苯乙烯-順丁烯二酸酐必須在特定用量範圍內，方能同時兼顧環氧樹脂的難燃性、耐熱性以及吸溼等特性，才能符合應用於電子產品領域的需求，因而完成本發明。
發明內容
為克服上述現有技術的缺點，本發明的主要目的在於提供一種具有良好難燃性與耐熱性的含磷環氧樹脂組合物。
本發明的再一目的在於提供一種具有高尺寸安定性及低吸溼性的含磷環氧樹脂組合物。
本發明的又一目的在於提供一種具有優異電氣特性的含磷環氧樹脂組合物。
為達上述目的，本發明提供的含磷環氧樹脂組合物包括該含磷環氧樹脂組合物包括(A)含磷環氧樹脂；(B)硬化劑；(C)一種或多種環氧樹脂；以及(D)無機填充材料；其中，以成分(A)、(B)及(C)的總重計，該成分(B)的硬化劑包括15至30重量％的苯並噁嗪化合物，以及2.5至9重量％的苯乙烯-順丁烯二酸酐共聚物。
本發明的含磷環氧樹脂組合物使用特定含量的苯並噁嗪化合物以及苯乙烯-順丁烯二酸酐共聚物作為硬化劑，不但具有良好的難燃性與耐熱性，更具有高尺寸安定性、低吸溼性及優異的電氣特性。
具體實施例方式
在本發明的含磷環氧樹脂組合物中，成分(A)的含磷環氧樹脂的一實例是使用下式(1)所示的9.10-二氧-9-氧雜-10-磷菲-10-氧化物(HCA)改性環氧樹脂所形成的 (式中X為氫原子)。在一具體實例中，該成分(A)的含磷環氧樹脂是使用9.10-二氧-9-氧雜-10-磷菲-10-氧化物(HCA)改性具有下式(2)所示結構的酚醛型環氧樹脂所形成的 (式中R1為H或CH3，A為 以及m為0至10的整數)。由於9.10-二氧-9-氧雜-10-磷菲-10-氧化物(HCA)具有-P-H結構的活性氫原子，可在不需要催化劑的條件下，利用高溫熔融法直接與環氧樹脂進行反應，將該9.10-二氧-9-氧雜-10-磷菲-10-氧化物(HCA)導入環氧樹脂主體，形成含磷環氧樹脂，改善環氧樹脂組合物的耐高溫與難燃特性。
一般而言，使用9.10-二氧-9-氧雜-10-磷菲-10-氧化物(HCA)進行改性的含磷環氧樹脂中，其磷含量在0.8重量％左右即可通過UL94V-1的難燃性測試，當磷含量增加至1.8重量％時，可達到UL94V-0的難燃等級，其中該磷含量是以環氧樹脂總量及苯乙烯-順丁烯二酸酐共聚物的總重計(若該含磷環氧樹脂組合物更進一步包括具有氫氧官能基的酚醛類寡聚物，該磷含量亦即以環氧樹脂總量、酚醛類寡聚物及苯乙烯-順丁烯二酸酐共聚物的總重計)。然而，環氧樹脂的玻璃轉移溫度(Tg)會隨著磷含量的增加而降低。通常，含磷環氧樹脂的磷含量在1.7重量％時仍可維持150℃的玻璃轉移溫度(Tg)，符合工業上電路板基板的需求。因此，在本發明的組合物中，成分(A)的含磷環氧樹脂的磷含量，較佳是在1.7至3.5重量％的範圍內，又更佳是在2至3重量％的範圍內。該成分(A)的含磷環氧樹脂的含量，以成分(A)、(B)以及(C)的總重計是在30至70重量％的範圍內，較佳是在40至60重量％的範圍內。
本發明的含磷環氧樹脂組合物中，該成分(B)的硬化劑，以成分(A)、(B)及(C)的總重計，是包括15至30重量％的苯並噁嗪(benzooxazine)化合物，以及2.5至9重量％的苯乙烯-順丁烯二酸酐共聚物。本發明使用的苯並噁嗪化合物是指具有苯環連接氮氧雜環的基本結構的化合物，如下式(3)所示 通常，該苯並噁嗪化合物是由苯胺、酚類化合物以及醛類化合物進行反應而形成的。在一具體實例中，可使用甲苯作為溶劑，使用二胺基苯基甲烷、酚以及聚甲醛進行反應而形成如下式(4)所示的苯並噁嗪化合物
苯並噁嗪化合物受熱會進行開環聚合反應產生-OH基團，具有高尺寸安定性、低吸溼性、熱穩定性良好、機械性質優良以及高玻璃轉移溫度(Tg)等優點，可用作為環氧樹脂的硬化劑。通常，在含磷環氧樹脂組合物中，使用苯並噁嗪化合物作為硬化劑時，其添加量必須超過30重量％方可使組合物的逸散係數Df降低到0.01以下，其中式(4)所示的苯並噁嗪化合物具有優異的介電特性，但由於該苯並噁嗪化合物的成本高，因此，在本發明的組合物中，配合使用特定含量的苯乙烯-順丁烯二酸酐共聚物(SMA)作為硬化劑，可降低該苯並噁嗪化合物的添加量，僅需要添加30重量％以下，甚至25重量％以下的苯並噁嗪化合物，即可使組合物的逸散係數Df達到0.01以的之標準，並具有極佳的介電特性，且可降低其所需的成本。
本發明含磷環氧樹脂組合物中的苯乙烯-順丁烯二酸酐共聚物(SMA)具有下式(5)所示的結構 (式中x為1至8的整數，以及n為1至12的整數)。其中苯乙烯/順丁烯二酸酐單體的比例可以是1/1、2/1、3/1、4/1、6/1或8/1，其實例包括但非限於商品名SMA1000、SMA2000、SMA3000、SMAEF-30、EF-40、EF-60以及EF-80等的苯乙烯/順丁烯二酸酐共聚物，其重量平均分子量是介於1,400至15,000範圍內，較佳是介於7,000至10,000範圍內。該苯乙烯-順丁烯二酸酐共聚物(SMA)具有高玻璃轉移溫度Tg及軟化點以及熱穩定性良好的特性，且易溶於有機溶劑中。然而，在含磷環氧樹脂組合物中添加過量時，不利於樹脂組合物的難燃特性；但若添加量不足，則無法在兼顧組合物的逸散係數Df的條件下降低苯並噁嗪化合物的添加量。因此，在本發明的含磷環氧樹脂組合物中，苯乙烯-順丁烯二酸酐共聚物(SMA)的含量，以成分(A)、(B)、及(C)之總重計，是介於2.5至9重量％的範圍內。
在本發明的含磷環氧樹脂組合物中，成分(B)的硬化劑可更進一步包括具有氫氧官能基的酚醛類寡聚物。該具有氫氧官能基的酚醛類寡聚物的含量，以成分(A)、(B)、(C)的總重計是在5至20重量％的範圍內，較佳是在5至15重量％的範圍內。其實例包括下列式(6)到(12) 式中，a為1至5的範圍內，OH當量數為167克/當量； 式中，b為1至3的範圍內，OH當量數為202克/當量； 式中，c為1至8的範圍內，OH當量數為99克/當量； 式中，d為1至3的範圍內，OH當量數為120克/當量； 式中，e為1至10的範圍內，OH當量數為106克/當量；
式中，f為1至5的範圍內，g為1至10的範圍內，OH當量數為130克/當量；以及 式中，h為1至7的範圍內，OH當量數為180克/當量。
本發明的含磷環氧樹脂組合物中，該成分(C)的環氧樹脂可為酚醛類環氧樹脂、雙酚類環氧樹脂以及二環戊二烯環氧樹脂。該環氧樹脂的含量，以成分(A)、(B)、(C)的總重計是在5至20重量％的範圍內，較佳是在5至10重量％的範圍內。其實例包括，但非限於下式(13)至(16) 式中，i為1至3的範圍內； 式中，j為1至5的範圍內；
式中，k為1至3的範圍內； 式中，l為1至10的範圍內，R1為H或CH3，A為 以及 式中，p為1至10的範圍內，OH當量數為120克/當量。
在本發明的含磷環氧樹脂組合物中，成分(B)的硬化劑的氫氧基當量對成分(A)與成分(C)的環氧樹脂的環氧當量比是介於1至3的範圍內，較佳是介於1.3至1.8折範圍內。
該含磷環氧樹脂組合物可進一步包括硬化促進劑，該硬化促進劑的實例包括，但非限於三級胺、三級膦、季銨鹽、季鏻鹽、三氟化硼錯合鹽、鋰化物、咪唑化合物或其混合物。較佳為咪唑化合物，其實例包括2-甲基咪唑、2-乙基咪唑、2-十二烷基咪唑、2-十七烷基咪唑、2-苯基咪唑、4-甲基咪唑、4-乙基咪唑、4-十二烷基咪唑、4-十七烷基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、2-苯基-4-羥甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-乙基-4-羥甲基咪唑、1-氰乙基-4-甲基咪唑及2-苯基-4，5-二羥基甲基咪唑等。該等硬化促進劑可單獨使用或組合兩種或多種以混合物的形式使用。該硬化促進劑的用量，相對於該樹脂組合物的總量是0.01至1重量％，較佳為0.01至0.5重量％，更佳為0.02至0.1重量％。
本發明的含磷環氧樹脂組合物中，該成分(D)的無機填充材料是選自氫氧化鋁、氫氧化鎂、二氧化矽、滑石粉、鉬酸鋅、硼酸鋅、碳酸鈣、黏土、二氧化鈦、玻璃粉及雲母粉構成的組群，較佳是氫氧化鋁。該無機填充材料的平均粒徑是在0.01至20μm的範圍內。本發明的含磷環氧樹脂組合物中，該無機填充材料的添加量，以組合物總重量的外含比計是在5至150phr的範圍內，較佳是在10至100phr的範圍內。
本發明的含磷環氧樹脂組合物可調製成清漆(varnish)含浸適當的基材製備層合體，再使該基材加熱乾燥，可製得幹的預浸漬體(prepreg)。該等基材的實例包含，但不限於纖維基材，如玻璃纖維、金屬纖維、碳纖維、芳族聚醯胺纖維、PBO纖維、LCP纖維、Kelvar纖維、芳香酯、硼及纖維素等；纖維布(mat)基材，如玻璃纖維布；以及紙基材，如芳族聚醯胺紙及LCP紙等。該預浸漬體可進一步製成複合材料積層板、單獨使用於其它膠片的粘合層、或以一個或多個預浸漬體加以組合，在其上一面或上、下兩面放置銅箔，在加壓下加熱該預浸漬體或其組合物，得到的積層板複合材料具有優異的尺寸安定性、抗化學藥品性、抗腐蝕性、吸溼性及電氣性質，適合製造例如預浸材、粘合片、半導體封裝材銅箔積層板、印刷電路板、半導體封裝載板等。
使用本發明的含磷環氧樹脂組合物，不需要添加其它加工助劑及難燃添加劑，特別是滷素，即可達UL94-V0的難燃標準及並具有極佳的耐熱性質及介電特性。
實施例實施例及比較例中所用的各成分詳述如下含磷環氧樹脂長春人造樹脂廠所生產，商品名為BEP-330A70的酚醛類環氧樹脂，其環氧當量為300至600克/當量範圍內的整數。
硬化劑1Bakelite生產，商品名為7016的具有氫氧官能基的酚醛類寡聚物。
硬化劑2晉一化工生產，商品名為H-21的具有氫氧官能基的酚醛類寡聚物。
硬化劑3staromer生產，商品名為EF-30的苯乙烯-順丁烯二酸酐的共聚物(SMA)。
硬化劑4Huntsman生產，商品名為8280的苯並噁嗪化合物。
硬化促進劑四國化成生產，商品名為2E4MZ的2-乙基-4-甲基咪唑。
環氧樹脂1日本化藥生產，商品名為EPPN-501H的雙酚類環氧樹脂。
環氧樹脂2長春人造樹脂生產，商品名為BNE-200A80的酚醛類環氧樹脂。
環氧樹脂3長春人造樹脂製造，商品名為CNE-200的鄰甲酚NOVOLAC環氧樹脂。
環氧樹脂4日本油墨製造，商品名為N-770A70的酚醛環氧樹脂。
環氧樹脂5日本油墨製造，商品名為HP-7200A80的二環戊二烯環氧樹脂。
環氧樹脂6日本化藥製造，商品名為NC-3000的雙酚類環氧樹脂。
無機填充材料住友化學製造，商品名為CL-310的氫氧化鋁。
實施例1、2與比較例1至6依表1所示的成分及比例，在室溫下在配備有攪拌器及冷凝器的容器內調製成環氧樹脂清漆。
分別將上述調製成的含磷環氧樹脂清漆與玻璃纖維布含浸，在170℃的條件下乾燥成為預浸漬體後，以八片預浸漬體迭合，其上下各放置一片35μm的銅箔，經195℃、25公斤/平方公分的壓力壓合而成為含磷環氧樹脂以及玻璃纖維布的層合體。根據TMA(TA Instrument 2940)的標準測試經壓合後的層合體的玻璃轉移溫度(Tg)；根據HP-4291的標準測試介電常數Dk以及逸散係數Df，其結果如表2所示。
由表2的測試結果可知，在一般使用苯並噁嗪化合物作為硬化劑的含磷環氧樹脂組合物中，在未添加苯乙烯-順丁烯二酸酐共聚物的條件下，該苯並噁嗪化合物的含量必須高於30重量％以上，方能使組合物的逸散係數Df達到0.01以下的標準。本發明的含磷環氧樹脂組合物是添加特定量的苯乙烯-順丁烯二酸酐共聚物作為硬化劑，可使該苯並噁嗪化合物的含量降低至30重量％以下，仍具有逸散係數Df達到0.01以下優異電性。且本發明的含磷環氧樹脂組合物，不需添加含有滷素的成分，即可達UL94V-0的難燃性標準，並具有160℃的玻璃轉移溫度(Tg)的優異耐熱特性。
實施例1、2與比較例7依表3所示的成分及比例，在室溫下在配備有攪拌器及冷凝器的容器內調製成環氧樹脂清漆。
分別將上述調製成的含磷環氧樹脂清漆與玻璃纖維布含浸，在170℃的條件下乾燥成為預浸漬體後，以八片預浸漬體迭合，其上下各放置一片35μm的銅箔，經195℃、25公斤/平方公分的壓力壓合而成為含磷環氧樹脂以及玻璃纖維布的層合體。根據TMA(TA Instrument 2940)的標準測試經壓合後的層合體的玻璃轉移溫度(Tg)；根據HP-4291的標準測試介電係數Dk以及逸散係數Df，其結果如表4所示。
由表4的測試結果可知，在本發明的含磷環氧樹脂組合物中，當該苯並噁嗪化合物的含量降低至30重量％以下時，該苯乙烯-順丁烯二酸酐共聚物添加量必須高於2.5重量％，若該苯乙烯-順丁烯二酸酐共聚物的含量不足，則該組合物的逸散係數Df無法達到0.01以下的標準。
實施例1、2與比較例8至10依表5所示的成分及比例，在室溫下在配備有攪拌器及冷凝器的容器內調製成環氧樹脂清漆。
分別將上述調製成的含磷環氧樹脂清漆與玻璃纖維布含浸，在170℃的條件下乾燥成為預浸漬體後，以八片預浸漬體迭合，其上下各放置一片35μm的銅箔，經195℃、25公斤/平方公分的壓力壓合而成為含磷環氧樹脂以及玻璃纖維布的層合體。根據TMA(TA Instrument 2940)的標準測試經壓合後的層合體的玻璃轉移溫度(Tg)；根據HP-4291的標準測試介電係數Dk以及逸散係數Df，其結果如表6所示。
由表6之測試結果可知，在本發明的含磷環氧樹脂組合物中，該苯乙烯-順丁烯二酸酐共聚物的添加量不宜超過9重量％，若該苯乙烯-順丁烯二酸酐共聚物之添加量超過9重量％，會影響組合物的含磷量而不利於樹脂組合物的難燃性，當其磷含量降低至1.8重量％時，該含磷環氧樹脂組合物的難燃性無法達到UL-94V-0的標準。
權利要求
1.一種含磷環氧樹脂組合物，其特徵在於，該含磷環氧樹脂組合物包括(A)含磷環氧樹脂；(B)硬化劑；(C)一種或多種環氧樹脂；以及(D)無機填充材料；其中，以成分(A)、(B)及(C)的總重計，該成分(B)的硬化劑包括15至30重量％的苯並噁嗪化合物，以及2.5至9重量％的苯乙烯-順丁烯二酸酐共聚物。
2.如權利要求1所述的含磷環氧樹脂組合物，其特徵在於，該成分(A)的含磷環氧樹脂是使用下式(1)所示的9.10-二氧-9-氧雜-10-磷菲-10-氧化物(HCA)改性酚醛型環氧樹脂所形成的 式中，X為氫原子。
3.如權利要求2所述的含磷環氧樹脂組合物，其特徵在於，該成分(A)的含磷環氧樹脂的含量，以成分(A)、(B)及(C)的總重計是30至70重量％之範圍內。
4.如權利要求1所述的含磷環氧樹脂組合物，其特徵在於，成分(B)中的苯並噁嗪化合物具有下式(4)所示的結構
5.如權利要求1所述的含磷環氧樹脂組合物，其特徵在於，成分(B)中的苯乙烯-順丁烯二酸酐共聚物具有下式(5)所示的結構 式中，x為1至8之整數，以及n為1至12之整數。
6.如權利要求1所述的含磷環氧樹脂組合物，其特徵在於，成分(B)的硬化劑還包括一種或多種具有氫氧官能基的酚醛類寡聚物。
7.如權利要求6所述的含磷環氧樹脂組合物，其特徵在於，該具有氫氧官能基的酚醛類寡聚物的含量，以成分(A)、(B)、(C)的總重計是在5至20重量％的範圍內。
8.如權利要求1所述的含磷環氧樹脂組合物，其特徵在於，該成分(C)的環氧樹脂的含量，以成分(A)、(B)及(C)的總重計是在5至20重量％的範圍內。
9.如權利要求1所述的含磷環氧樹脂組合物，其特徵在於，該成分(D)的無機填充材料是選自氫氧化鋁、氫氧化鎂、二氧化矽、滑石粉、鉬酸鋅、硼酸鋅、碳酸鈣、黏土、二氧化鈦、玻璃粉以及雲母粉構成的組群。
10.如權利要求9所述的含磷環氧樹脂組合物，其特徵在於，該無機填充材料是氫氧化鋁。
11.如權利要求9項之含磷環氧樹脂組合物，其特徵在於，該無機填充材料的添加量，以組合物總重量的外含比計是在5至150phr的範圍內。
12.一種積層板，其特徵在於，該積層板是將如權利要求1至11所述的任意一項的含磷環氧樹脂組合物塗布在基材上製得的。
13.一種半導體封裝材，其特徵在於，該封裝材料是包括如權利要求1至11所述的任意一項的含磷環氧樹脂組合物。
14.一種粘合片，其特徵在於，該黏合片是包括如權利要求1至11所述的任意一項的含磷環氧樹脂組合物。
15.一種用於製作印刷配線板的積層板，其特徵在於，該積層板是由如權利要求14所述的粘合片製得的。
16.一種半導體封裝載板，其特徵在於，該載板是由如權利要求14所述的粘合片製得的。
17.一種預浸材，其特徵在於，該預浸材是將基材浸泡在如權利要求1至11所述的任意一項的含磷環氧樹脂組合物中製得的。
18.一種銅箔積層板，其特徵在於，該銅箔積層板是迭層如權利要求17所述的預浸材，並經加熱加壓成形製得的。
19.一種半導體封裝載板，其特徵在於，該載板是迭層如權利要求17所述的預浸材，並經加熱加壓成形製得的。
全文摘要
本發明的含磷環氧樹脂組合物包括(A)含磷環氧樹脂、(B)硬化劑、(C)一種或多種環氧樹脂以及(D)無機填充材料；其中以成分(A)、(B)及(C)的總重計，該成分(B)的硬化劑包括15至30重量％的苯並噁嗪化合物,以及2.5至9重量％的苯乙烯－順丁烯二酸酐共聚物。本發明的含磷環氧樹脂組合物使用特定含量的苯並噁嗪化合物以及苯乙烯－順丁烯二酸酐共聚物作為硬化劑，不但具有良好的難燃性與耐熱性、更具有高尺寸安定性、低吸溼性以及優異的電氣特性，適合用於製作預浸材、粘合片、半導體封裝材、銅箔積層板、印刷電路板以及半導體封裝載板等。
文檔編號B05D1/18GK1962753SQ20051011510
公開日2007年5月16日 申請日期2005年11月10日 優先權日2005年11月10日
發明者何昇駿, 周立明, 謝鎮宇, 餘利智, 鍾新龍, 巫勤富, 鍾明全, 林育德 申請人:臺光電子材料股份有限公司